京津冀地区2015～2020年臭氧持续污染事件特征、气象影响及潜在源区分析

基于京津冀地区2015～2020年臭氧小时浓度数据和气象再分析数据,利用广义加性模型、潜在源贡献函数法、浓度权重轨迹法分析了京津冀地区臭氧持续污染事件特征、气象影响和潜在源区.结果表明,京津冀地区持续3d及以上的臭氧污染事件(OPE3)出现天数由2015年的24d上升到2020年的76d,占臭氧污染总天数的比例最高达到85%;OPE3天数的月变化特征与臭氧浓度的变化特征高度一致,在5～9月的相关性达0.97;京津冀地区OPE3发生的天气形势主要为高温、低湿、异常南风、异常反气旋及明显下沉气流;以京津冀地区的典型代表城市北京为例,OPE3期间气团主要来自于北京以南地区(71.2%),以短距离传输为主,主要潜在源区是河北省南部、山西省东北部、河南省东北部以及山东省北部,污染轨迹的贡献率约79.3%.     

2015—2021年南京市大气污染特征及污染个例研究

探究细颗粒物(PM_2.5)和臭氧(O₃)污染的时间变化特征,阐明PM_2.5和O₃复合污染过程中不同阶段环境空气污染物及气溶胶粒径分布的详细演变过程,对南京及长三角地区的大气污染防治具有重要指导意义.本文使用2015—2021年南京市环境空气污染物小时浓度数据,分析了该地区多年大气污染演变过程,并选取2015年10月12—17日时间段作为复合污染典型个例,对其生消过程和内在机理进行了详细分析.结果表明：(1)2015—2021年南京市各种大气污染物的变化特征具有明显差异. PM_2.5、PM₁₀和SO₂浓度的年下降率分别为8.9%、6.2%和15.4%,O₃浓度变化较小. CO浓度在2016年达峰后以每年7.6%的速率下降.NO₂浓度在2015—2019年呈增加趋势.(2)2015—2021年污染特征发生较大变化,由PM_2.5为主导变为由O₃为主导的大...     

九龙江河口咸淡水混合过程中汞的额外增加与消除

河口是海陆界面能量和物质交换的重要场所,研究汞在河口的迁移特征及影响因素,对认识汞的生物地球化学行为具有重要意义. 本研究测定了九龙江河口区沉积物孔隙水的总汞(total mercury, THg)浓度与汞同位素特征,结合笔者所在课题组已发表的相关研究数据,比较不同季节、不同潮位、降水与否的表层水THg浓度、汞同位素组成与盐度之间的关系,探究影响表层水中汞额外增加/消除的因素及机制. 结果表明:①孔隙水THg浓度〔(38.28±28.80) ng/L,n=28〕显著高于表层水〔(8.53±6.85) ng/L,n=35〕(P<0.01);孔隙水THg浓度受季节或径流量变化的影响不明显. 孔隙水δ202Hg平均值(?1.24‰±0.36‰,n=28)处于表层水(?0.32‰±0.38‰,n=29)和沉积物(?1.99‰±0.69‰,n=18)之间;Δ199Hg平均值(?0.13‰±0.03‰,n=28)低于表层水(?0.04‰±0.10‰,n=29)和沉积物(?0.04‰±0.16‰,n=18),表明汞在孔隙水与沉积物间的双向传递与吸附及非光致氧化过程有关. ②枯水期河口区表层水中的汞以额外消除为主,呈现汞“汇”特征;丰水期则呈现汞“源”特征. 当咸淡水在河道较浅处交汇时,表层水中汞的额外增加更大. 无论是增加或消除,表层水中汞的δ202Hg与Δ199Hg值均升高. 汞在咸淡水交汇界面的迁移受径流量、潮位、河道特征及降水事件等多因素影响. ③枯水期中降水事件发生时表层水THg浓度和汞同位素组成随盐度的变化特征与非降水期不同,表明降水可影响表层水中汞的行为. 研究显示,汞在咸淡水交汇界面的迁移受径流量、潮位、河道特征及降水事件等多因素影响,河口是汞“源”也是汞“汇”.      

高温热水解对不同含固率低有机质污泥溶出规律影响

高温热水解是促进低有机质污泥厌氧水解过程的有效方法,探讨不同含固率下低有机质污泥高温热水解后物质溶出规律,可为实现其高效厌氧发酵提供基础理论依据。通过序批式实验和相关性分析研究了含固率、温度和时间对高温热水解污泥中物质溶出的影响。结果表明：污泥中物质溶出特性与温度、含固率的相关性均较高(P=0.272～0.757,0.249～0.774)。除含固率6%的污泥外,8%、10%及12%含固率污泥中可溶糖、可溶蛋白质、总挥发性脂肪酸(TVFA)、溶解性有机碳(SOC)浓度随处理温度提高而增大,而pH则相反。除含固率的8%污泥外,氨氮(NH⁺₄-N)和游离氨(FAN)浓度亦随含固率、热水解温度的提高而增大。当处理温度相同时,可溶糖、可溶蛋白质、TVFA、SOC、NH⁺₄-N、FAN浓度总体上随含固率的升高而升高,而含固率变化对pH无显著影响。同时,含固率6%～10%的污泥中可溶蛋白质的溶出率高于可溶糖,随着含固率的增加,可溶蛋白质溶出率增幅有所降低;含固率为6%和12%时,TVFA增加不明显;SOC与SCO...     

基于高空间分辨网格的郑州市城镇居民PM2.5暴露浓度与健康风险变化评估

近年来,我国以PM_2.5为特征污染物的复合型大气污染问题依然严峻,居民长期暴露在PM_2.5环境中会造成健康损伤,可以增加特定疾病过早死亡.郑州市PM_2.5浓度年均值远高于国家Ⅱ级标准,对居民健康造成了极为不利的影响.基于网络数据爬取建立的高空间分辨率人口密度网格,依据室外浓度监测数据和城镇居民源排放量,评估了包括室内和室外暴露的郑州市城镇居民的PM_2.5暴露水平,并采用综合暴露-反应模型量化了相应的健康风险,最后评估了不同削减措施与空气质量标准对降低城镇居民PM_2.5暴露浓度的贡献.结果表明,2017年和2019年郑州市城镇居民的时间加权PM_2.5暴露浓度年均值分别为74.06μg·m^-3和60.64μg·m^-3,下降了18.12%.其中室内暴露浓度占时间加权暴露浓度的质量分数分别为83.58%和83.01%,对时间加权暴露浓度下降的贡献率为84.06%. 2017年和2019年郑州市与PM_2.5     

环境中典型抗生素生态安全阈值

随着人们生活水平的提高,抗生素的使用量日趋增加,对生态环境造成潜在风险.以12种典型抗生素(克拉霉素、金霉素、青霉素、头孢噻肟、头孢唑啉、硫酸链霉素、新霉素、磺胺甲恶唑、林可霉素、氯霉素、诺氟沙星、恩诺沙星)为研究对象,根据欧盟化学物质风险评价技术指导文件(TGD),推导不同环境介质中抗生素的预测无效应浓度(PNEC).结果表明,12种典型抗生素PNECwater值大小依次为：磺胺甲恶唑(0.0075μg·L^-1)<青霉素(0.10μg·L^-1)<诺氟沙星(0.1128μg·L^-1)<克拉霉素(0.20μg·L^-1)<金霉素(0.24μg·L^-1)<新霉素(0.60μg·L^-1)<硫酸链霉素(1.00μg·L^-1)<林可霉素(2.00μg·L^-1)<氯霉素(12.5μg·L^-1)=恩诺沙星(12.5μg·L^-1)<头...     

某工业城市大气颗粒物中PAHs的粒径分布及人体呼吸系统暴露评估

为研究大气颗粒物中多环芳烃(PAHs)的粒径分布与富集特征,确定不同粒径颗粒物中PAHs在人体呼吸系统各器官内的沉积浓度,以准确评估其人体呼吸暴露风险,选择东北某钢铁工业城市,在采暖期和非采暖期按粒径对大气颗粒物进行分级采样,用高效液相色谱对样品中14种优控PAHs进行分析,并将大气颗粒物粒径分级采样技术与人体呼吸系统内部沉积模型结合进行呼吸暴露评估.结果表明,大气颗粒物中总PAHs浓度变化显著,采暖期(743. 9 ng·m~(-3))高于非采暖期(169. 0ng·m~(-3)),多数PAHs(86. 3%～89. 9%)与大气中粒径≤2. 06μm的细颗粒有关;中低分子量PAHs单体呈双峰型,峰值位于1. 07～2. 06μm和7. 04～9. 99μm.高分子量PAHs呈单峰分布,峰值位于1. 07～2. 06μm; 4环PAHs的含量占主导优势,为总PAHs浓度的40%;在采暖期和非采暖期分别有53. 3%和55. 3%的颗粒态PAHs沉积在人体呼吸系统的不同器官,分别采用人体呼吸系统沉积浓度和在颗粒物上的总浓度计算该地区人群颗粒态PAHs的终身致癌超额风险值(incremental lifetime cancer risk,R值),成人的R值在采暖期为1. 3×10-5和2. 9×10-5,非采暖期为3. 1×10-6和6. 0×10-6,儿童的R值在采暖期为1. 0×10-5和2. 3×10-5,非采暖期为2. 4×10-6和4. 8×10-6.结果表明,颗粒物粒径分布直接影响呼吸系统沉积浓度和致癌风险,将分级采样技术与呼吸系统沉降模型结合方法可有效避免对人体呼吸暴露量的过度评估.     

基于Sentinel-2 MSI影像的河湖系统水体悬浮物空间分异遥感监测:以安徽省升金湖与连接长江段为例

开展河湖系统悬浮物监测对掌握水体泥沙运移规律、制定水环境治理措施具有重要意义.以安徽省升金湖与连接长江段水体为研究区,根据实测光谱模拟Sentinel-2 MSI影像波段反射率,结合同步水体悬浮物实测数据建立反演模型;而后根据2017～2019年28景MSI影像水体悬浮物反演结果,分析河湖系统水体悬浮物浓度的变化规律,并探究水位变化对其空间分异的影响.结果表明:①根据MSI影像第六波段与第三波段的比值建立的二次多项式模型具有较高的反演精度(R~2=0.863,RMSE=22.211 mg·L~(-1)),适用于高浊度水体悬浮物反演;②在空间上,升金湖入湖口附近、上中湖区西北部和下湖悬浮物浓度相对较高,除夏季外升金湖悬浮物浓度均高于其连接长江段;在时间上,升金湖悬浮物浓度在夏季相对较低,在其他季节较高,而与其连接的长江水体呈现相反的年内变化规律;③闸控影响下河湖连通性改变造成的水位变化,是影响升金湖-长江悬浮物空间分异的关键因素.在平水期与枯水期,升金湖对长江悬浮物浓度变化具有一定的贡献度,而在丰水期,升金湖与长江悬浮物浓度变化之间的相关性不明显.     

La-M-Co-O/堇青石催化剂的制备及催化氧化氯苯

采用柠檬酸络合法制备La-M-Co-O（M=Mn,Cr,Fe,Ni和Cu）/堇青石催化剂,运用BET,XRD,SEM,H₂-TPR和XPS技术对催化剂性能及微观结构进行表征分析,研究考察过渡金属掺杂,掺杂量以及焙烧温度等对催化剂催化氧化性能的影响.结果表明,随着催化剂焙烧温度升高至650℃时,催化剂表面所负载的活性氧化物颗粒最为分散,其氧化活性最佳,且当反应温度为350℃时,催化剂催化氧化氯苯转化率可达96.4%,究其原因是高温焙烧致使催化剂形成LaCoO₃钙钛矿型复合氧化物,其复合氧化物的晶体结构有利于催化剂催化氧化氯苯性能的提高.     

太原市城区夏季VOCs来源及其对O3生成的贡献

采集太原市城区夏季VOCs样品并分析其浓度特征,使用参数修正法得到VOCs初始浓度,分析其来源及对O₃生成的贡献.结果显示：太原市城区总VOCs平均浓度为48.13 μg/m³,烷烃（25.52 μg/m³）为主要组分.VOCs浓度呈明显日变化特征,在日间（10：00~14：00）光化学产生O₃的关键时段浓度最低.油品挥发、机动车排放、燃煤、植物排放与液化石油气/天燃气（LPG/NG）使用源对修正后环境VOCs的贡献分别为26.89%、25.55%、21.14%、14.99%、11.44%,对O₃生成的贡献分别为21.44%、33.10%、24.07%、13.77%、7.62%.机动车为新鲜排放气团VOCs的重要来源,而油品挥发、燃煤的输送与本地积累是其他（混合、夜间与反应）气团VOCs的重要来源.机动车排放、油品挥发与燃煤为VOCs与O₃生成的重要贡献源,控制此类源排放可减少太原市城区环境VOCs浓度并有效降低O₃生成.