基于超高效液相色谱串联质谱法的番茄果实和土壤中氟吡菌胺残留测定

建立了番茄果实和土壤中氟吡菌胺残留的超高效液相色谱-串联质谱(UPLC-MS/MS)检测方法。用乙腈水溶液提取样品中的氟毗菌胺,以C_(18)柱为分析柱、乙腈-甲酸水溶液为流动相,采用超高效液相色谱-串联质谱多反应监测、电喷雾正离子源、外标法定量。氟吡菌胺在0.05~1.00 mg/L范围内与峰面积呈良好的线性关系,线性方程为y=6964.10x-143.28,决定系数为0.996 8。向对照番茄果实、对照土壤中分别添加氟吡菌胺标样,使其添加量分别为0.10 mg/kg、0.40 mg/kg和2.00 mg/kg,平均回收率分别为92.43%~103.32%和92.75%~104.46%,相对标准偏差分别为3.8%~4.9%和3.4%~4.4%。番茄果实和土壤中氟吡菌胺的定量限分别为1.0μg/kg和1.7μg/kg,检出限分别为0.3μg/kg和0.5μg/kg。     

响应曲面法优化Fe(Ⅲ)改性卡氏变形杆菌吸附去除Sb(Ⅴ)及其机理

水环境中过量Sb（Ⅴ）所引起的环境危害受到越来越多的关注.为了考察工艺参数对铁盐改性生物吸附剂吸附Sb（Ⅴ）效果影响、交互作用及其机理,以Fe（Ⅲ）改性卡氏变形杆菌吸附剂（简称“FMPAs”）为研究对象,采用Box-Behnken响应曲面法对FMPAs吸附处理合成含Sb（Ⅴ）废水的吸附时间、FMPAs投加量、pH、温度及Sb（Ⅴ）初始浓度等因素进行优化,确定了最优吸附条件,并对吸附过程的等温模型、动力学模型及吸附机理进行了研究.结果表明:①FMPAs吸附Sb（Ⅴ）的最优条件为吸附时间3.0 h、FMPAs投加量1 910.04 mg/L、pH 2.31、温度45.0℃、Sb（Ⅴ）初始浓度24.80 mg/L,且最优条件下Sb（Ⅴ）的去除率高达97.03%.②FMPAs对Sb（Ⅴ）的吸附符合Langmuir等温吸附模型,其最大吸附容量（q_max）为60.506 mg/g,其吸附动力学过程可采用准一级动力学模型拟合,属于单层吸附和化学吸附.③FMPAs吸附Sb的机理主要为Fe（Ⅲ）改性卡氏变形杆菌生成了Fe—O—OH、Polyose—Fe、Polyose—O—Fe（OH）₂等化合物,这些物质中羟基被Sb（Ⅴ）取代生成新的配合物Fe—O—Sb,使Sb（Ⅴ）得到吸附去除.研究显示,FMPAs对Sb（Ⅴ）具有较高的吸附容量,是一种极具潜在应用价值的绿色生物质吸附剂,可用于处理含Sb（Ⅴ）废水.      

中国旅游业碳排放的影响因素分解及脱钩效应

采用广义迪氏指数分解法（GDIM）分解2000~2017年中国旅游业碳排放的影响因素,并在此基础上采用Tapio脱钩因果链模型分析旅游业碳排放的脱钩效应.结果表明：旅游业增加值、旅游业能源消耗量和旅客人次数是旅游业碳排放的促增因素,增加值能源强度和人均旅游业增加值是旅游业碳排放的促降因素,增加值碳强度、能源消耗碳强度和人均旅游业碳排放对旅游业碳排放的促增和促降作用在研究期间均有出现;旅游业能源消耗量的累积促增效应最大,为2030.13万t,增加值能源强度的累积促降效应最大,为103.29万t;旅游业碳排放的脱钩状态不佳,但近年来有所改善;人均脱钩弹性波动剧烈,节能弹性的变化是其波动的主要原因.     

污水生物处理工艺低温下微生物种群结构

构建有针对性的运行控制策略是我国城市污水生物处理工艺冬季低水温条件下高效稳定运行的重要保证.以我国北方低温期（8~15℃）稳定运行的4个典型污水生物处理工艺为对象,利用高通量测序方法系统解析了活性污泥中的微生物群落及碳、氮、磷去除等关键功能种群结构,阐明了重要功能种群在低温影响下的动态变化及与污染物去除性能间关系,为控制策略的有效建立提供了坚实的科学数据基础.尽管存在着不同工艺形式,但结果表明低温期活性污泥均具有较为良好的种群丰富度,其中放线菌门（Actinobacteria）在低温期优势地位提升;关键功能种群中硝化种属Nitrosomonas受温度影响较大,而作为核心种群的反硝化种属则因分布广泛及多样性高,整体丰度受温度变化影响较小,工艺的反硝化性能仅与回流比具有相关性;Tetrasphaera在4个工艺中广泛存在但仅在厌氧/好氧交替条件下承担主要除磷功能;低温下4个工艺中多种丝状菌优势生长并诱发污泥膨胀,但对出水水质影响较小.     

微生物种间相互作用产生锰氧化的普适性及其潜在应用

锰氧化微生物的催化作用能将二价锰的氧化速率提高几个数量级,影响自然界锰元素的价态变化和归趋.以往研究大都关注锰氧化单一菌株,而笔者前期研究揭示了两株细菌(Sphingopyxis sp. QXT-31和Arthrobacter sp. QXT-31)的种间相互作用能够触发Arthrobacter sp. QXT-31产生锰氧化活性.为了进一步揭示其发生的普适性、机制及潜在工程应用,以另外3种Sphingopyxis菌株为研究对象,采用纯培养、比较基因组学和转录组分析等研究手段,发现其中1株菌也能触发Arthrobacter sp. QXT-31产生锰氧化活性,表明微生物种间相互作用触发锰氧化具有一定的广泛性.进一步筛选了可能参与菌株相互作用的基因,发现Sphingopyxis的抗生素合成基因转录水平普遍上升,表明其可能参与了触发Arthrobacter sp. QXT-31产生锰氧化活性.基于以上发现,最终在反应器中验证了利用微生物种间相互作用强化二价锰氧化去除的可行性.     

黑水虻转化厨余垃圾过程中病原菌灭活规律的研究与综合评价

黑水虻能够有效取食厨余垃圾等有机固体废弃物,其自身转化为昆虫蛋白和脂肪等生物质,将厨余垃圾转化为虫沙有机肥,处理过程是一种有机固体废弃物的资源化新方法.为评估黑水虻处理厨余垃圾的效率与安全性,本课题研究黑水虻在厨余垃圾处理过程中,对大肠杆菌O157：H7（EC）、鼠伤寒沙门氏菌（ST）及金黄色葡萄球（SA）的灭活能力,评价黑水虻体内的抑菌因子,分析3种病原菌对黑水虻生长增重及厨余转化效率的影响.经过18 d的黑水虻处理,研究发现：①第0和第6 d两次以6.4~7.1 log₁₀ CFU·g^-1的浓度向厨余垃圾中分别接种EC、ST和SA以后,EC经4~6 d处理被全部灭活、ST经3~4 d处理被全部灭活,SA经6 d处理,浓度下降到1.9~2.6 log₁₀ CFU·g^-1,但不能被全部灭活,病原菌的灭活效率呈现EC=ST>SA的趋势（p < 0.001）,且黑水虻体内无EC、ST或SA残留;②厨余垃圾降解过程中,初期和中期pH值主要呈现酸性（4.0~5.3）,对抑制EC、ST和SA起到了促进作用,后期pH值呈中性至弱碱性;③黑水虻对于EC和ST能够产生自身免疫抑制因子,且抑制活性ST>EC,但对SA无明显的免疫抑制能力,SA的灭活主要依赖于黑水虻肠道菌群的竞争性抑制作用;④黑水虻的体长、体重、预蛹率、产率,以及厨余垃圾的生物转化率和减量化率未受病原菌存在的影响,18 d后EC组、ST组和SA组的预蛹率均达到在80%以上,厨余减量化率分别达到74.0%、79.1%和78.5%,生物转化率分别达到13.0%、13.2%、19.4%.综上,黑水虻能够在彻底灭活EC、ST,99%灭活SA的同时,高效降解厨余垃圾（减量化率>74%）,并转化为虫体有机质（虫产率>10%）,是一种高效卫生的厨余垃圾资源化方法.今后的研究中,还需要加强以金葡菌为代表的抗逆性病原菌的灭活机制的探讨.     

间歇梯度曝气的生活污水好氧颗粒污泥脱氮除磷

本研究设置了3个SBR反应器R1、R2和R3,分别采用(A/O)_3-SBR梯度曝气、(A/O)_3-SBR恒定曝气和传统(A/O)-SBR方式运行,以实际城市生活污水为进水基质,探讨了不同曝气方式下的营养物去除性能和好氧颗粒污泥特性,为低强度城市污水的碳源合理利用提供合理的方式.由实验结果可知,R1、R2和R3中颗粒在稳定时期对COD的平均去除率分别为88.68%、 89.05%和88.96%,对TN的平均去除率分别为76.97%、 71.99%和64.92%,对TP的平均去除率分别为96.28%、 85.05%和78.97%,且反硝化聚磷菌占聚磷菌的比例分别为25.52%、 19.60%和12.77%.结果表明,厌氧、好氧和缺氧交替的运行方式更有利于反硝化聚磷菌(DPAOs)的富集,且梯度曝气较恒定曝气方式富集更多,这对碳源不足的低强度城市生活污水处理有重要意义;同时R1中曝气段溶解氧逐级降低,提高了颗粒同步硝化反硝化率和降低了能耗,有利于总氮(TN)的高效去除. 3组反应器在运行后期颗粒粒径分别为727.368、 815.072和895.041μm,且通过对颗粒进行显微观察可以看出, R2和R3中颗粒不如R1中密实.此外,R1、R2和R3运行后期PN/PS值分别为6.31、 5.63和4.83,颗粒稳定时期EPS含量(以VSS计)分别为103.97、 92.22和76.98 mg·g~(-1),表明间歇梯度曝气的方式有利于刺激EPS的分泌,尤其是PN的分泌,使PN/PS值较高,细胞疏水性增强,颗粒密实稳定.     

有机氯农药对土壤环境的影响

本文利用平板计数法得出土壤中微生物的数量,并阐述有机氯农药DDT和DDE及其降解菌对土壤微生物数量的影响。本实验共设计六个处理方法,结果发现,土壤中细菌数量随时间增加而逐渐增多,而真菌和放线菌数量随时间增加而逐渐减少。在相同时间内,加入菌株的土壤中细菌数量明显增加,加入菌株的土壤中真菌数量明显减少,加入菌株的土壤中放线菌数量无明显变化。     

蓝藻水华形成过程对氮磷转化功能细菌群的影响

为探寻蓝藻水华形成过程中细菌群落结构和氮、磷转化功能菌群的动态变化,利用细菌16S rRNA基因的高通量测序和功能基因的荧光定量PCR(qPCR)方法,分析了在蓝藻水华过程中水体细菌群落组成及功能菌群的变化情况.高通量测序结果证明了蓝藻水华形成过程中细菌群落的多样性降低,细菌群落在水华期和非水华期具有不同的结构.随着水华过程中蓝藻密度的增加,水体中Actinobacteria和Bacteroidetes相对丰度减少,而Firmicutes相对丰度增加;蓝藻水华对聚磷菌(PAOs)具有富集作用,对硝化细菌具有抑制作用,而反硝化细菌的数量在中度水华条件下显著增加. qPCR结果显示,随着蓝藻水华的持续发展,硝化和反硝化功能基因丰度下降甚至消失,表明水体中氮转化过程可能受到抑制,此过程也有利于水华过程中微囊藻快速增殖对氮的需求,对水华蓝藻的生长具有正反馈作用.     

人类活动对河流沉积物中反硝化厌氧甲烷氧化菌群落特征的影响

河流生态系统是陆地生态系统输出营养盐和有机质的主要接收器,是水-气界面CO2和CH4全球碳循环的重要环节.人类活动导致大量未经处理的硝酸盐和有机物质汇入河流,影响了N-DAMO(N-DAMO,Nitrate/nitrite-dependent anaerobic methane oxidation,反硝化厌氧甲烷氧化菌)细菌的群落特征.本文选取北运河作为研究区域,通过对比分析北运河中游和下游沉积物理化参数和N-DAMO细菌群落特征的差异性,探究由于人类活动的影响,河流沉积物中N-DAMO细菌的群落组成结构特征,及其与沉积物中NH+4-N、NO-3-N的响应关系.结果表明,北运河沉积物中NH+4-N为中游和下游氮素的主要形态,且下游NH+4-N浓度显著高于中游;人类活动对N-DAMO细菌16S rRNA和pmo A功能基因群落分布有影响,16S rRNA和pmo A功能基因均分别聚为中游和下游两类;系统发育树分析显示,人类活动影响北运河N-DAMO细菌高同源性菌群的来源,其高同源性菌群来源与北运河主要污染物氨氮的来源一致;RDA分析显示,人类活动影响N-DAMO细菌相关环境因子,沉积物中高浓度的NH+4-N、NO-3-N与16S rRNA和pmo A功能基因有显著的响应关系.沉积物N-DAMO细菌16S rRNA和pmo A功能基因的共生关系分析显示,北运河下游沉积物中N-DAMO细菌彼此之间的共存关系更强,细菌群落形成的模块化程度较高,其对环境变化的敏感程度更高,受人类活动的影响更大.