Mg/Al LDH对UO22+的高效吸附研究

由于放射性污染物的不合理处置及核泄漏事件的发生,对生态环境和人类健康造成了严重危害.本研究采用共沉淀法制备了不同Mg/Al比(物质的量比)的Mg/Al LDH(层状双氢氧化物),研究其对UO_2~(2+)的吸附行为.同时,考察了吸附剂投加量、p H、吸附时间、初始浓度对吸附的影响,并采用XRD、FTIR、SEM、XPS等技术对吸附前后LDH材料进行表征与分析.结果表明:Mg/Al比为2∶1的Mg/Al LDH对UO_2~(2+)吸附效果要比Mg/Al比为4∶1的Mg/Al LDH好,Mg/Al比为2∶1和4∶1的Mg/Al LDH对UO_2~(2+)吸附容量分别为301.28和263.85 mg·g-1,对UO_2~(2+)具有优良的吸附性能,可以作为高浓度放射性污染废水的吸附材料和核泄漏事件的应急吸附材料.Mg/Al LDH对UO_2~(2+)的吸附更符合Langmuir等温吸附模型和Pseudo-second-order动力学模型.吸附后Mg/Al LDH的Mg/Al比降低,Mg/Al LDH对UO_2~(2+)的吸附机理是UO_2~(2+)与材料中氢氧根、碳酸根相互作用,形成三元的络合物而被去除.     

基于铁锰泥的除砷颗粒吸附剂制备及其比较

地下水除铁除锰滤池反冲洗铁锰泥具有良好的除砷效果,但因其粉末形态不易固液分离,本文采用高温烘焙法和包埋法以铁锰泥为原料制备颗粒吸附剂,其中包埋法采用烘干和冻干两种干燥方法制粒.结果表明,3种颗粒吸附剂:高温烘焙颗粒吸附剂(GA)、包埋烘干吸附剂(H-GA)和包埋冻干吸附剂(D-GA),表面粗糙,比表面积分别为43. 830、110. 30和129. 18 m~2·g~(-1).吸附实验表明,H-GA和D-GA对砷的吸附远大于GA,GA、H-GA和D-GA最大吸附量分别为5. 05、14. 95和13. 45 mg·g~(-1). Langmuir模型能更好地拟合H-GA和D-GA对砷的吸附,Freundlich模型更好地拟合GA的吸附过程,准一级动力学和准二级动力学模型均能拟合3种吸附剂的动力学数据.酸性环境更有利于砷的吸附.包埋法制备的颗粒吸附剂H-GA和D-GA保留了铁锰泥原始结构,比表面积也远大于GA,因此吸附效果比GA好.两种干燥方式烘干和冻干对吸附没有明显影响.     

基于GEE的1998～2018年京津冀土地利用变化对生态系统服务价值的影响

在京津冀地区可持续发展评估研究中,对生态系统服务价值进行动态估算具有重要意义.本文以京津冀地区为研究区,基于谷歌地球引擎(GEE)云平台采用分类决策树(CART)分类算法对研究区内1998、2003、2008、2013及2018年的Landsat TM/OLI影像进行监督分类得到5个时期土地利用数据并定量分析1998～2018年京津冀地区土地利用动态变化规律,再利用生态服务价值(ESV)当量估算方法定量估算京津冀地区的ESV并结合15 km×15 km尺度格网探明其时空动态变化.结果表明:①1998～2018年间,京津冀地区6种土地利用类型中建设用地(增加16. 67%)及草地(减少13. 73%)面积占比变化幅度最大,水体(减少0. 2%)面积占比变化幅度最小.②京津冀地区ESV总价值在1998～2003年间出现短暂增长(增加91. 97亿元),2003～2018年间持续降低(减少239. 07亿元),主要与建设用地面积在除1998～2003年的其余3个时间段扩张较快有关,6种土地利用类型中林地提供的ESV最高,建设用地及未利用土地提供的ESV最低.③基于15 km×15 km尺度格网的ESV时空分析表明,1998～2018年间京津冀地区ESV中等区逐渐较少,ESV较低区及较高区逐渐增加,且ESV较低区增速高于较高区.④1998～2018年间,京津冀地区6种土地利用类型对价值系数的敏感性系数(SI)范围为0～0. 40,且均低于1,表明本文ESV对修订后的生态系统服务价值系数缺乏弹性,证明本文定量估算ESV的结果是可靠的.在未来经济发展中,京津冀地区应合理优化土地利用格局,加强对林地、草地、水体及耕地的保护.研究可为制定可持续发展战略,建设生态友好型社会提供参考.     

炭化压力对编织C/C复合材料致密过程及结构的影响

目的研究不同炭化压力环境对C/C复合材料致密过程及结构的影响。方法通过浸渍/高压炭化工艺在不同炭化压力下制备高温煤沥青炭块及沥青基C/C复合材料,并研究不同炭化压力环境下对其密度和孔隙的影响。结果制备沥青炭的炭化压力由20 MPa增大至60 MPa时,沥青炭体积密度由1.08 g/cm~3增加至1.39g/cm~3,质量比表面积由14.74增加至16.51,开孔率由26.73减少至7.94,孔隙填充效果明显改善,浸渍-炭化的增密效率得到提升。结论在编织C/C材料的致密过程中,压力越大,其孔隙越小,分布越均匀,故产品致密效果越好。     

温度和DO对MBBR系统硝化和反硝化的影响

在缺氧/好氧/好氧串联运行的移动床生物膜反应器（MBBR）系统中考察了温度和好氧反应器中溶解氧（DO）水平对生物膜硝化和反硝化过程氮素去除的影响,并通过高通量测序技术探究温度和DO的变化造成的MBBR系统中脱氮功能菌群结构的差异,从而在微观水平解释硝化和反硝化受温度和DO影响的生物学机理.结果表明,系统温度的升高可以同时强化生物膜硝化和反硝化过程,且好氧反应器中DO水平的提高对硝化过程有利,从而提高系统的脱氮效果.本研究中,在系统连续运行阶段,当系统温度和好氧O₁反应器的DO浓度为本研究范围内的最高水平时（即温度=20~22℃、DO=5~8mg O₂/L）,比硝化负荷可达1.60g NH₄⁺-N/（m²·d）以上,而相同温度范围内比反硝化负荷可高达2.84g NO₃^--N/（m²·d）,从而使MBBR系统在该工况条件下获得了最佳的NH₄⁺-N和TN去除率（分别达到了98.7%和85.7%）.温度和DO影响硝化和反硝化的根本原因是温度和DO变化引起了脱氮功能菌群数量和群落结构的改变：当好氧反应器的DO水平下降时,硝化功能细菌的OTUs比例显著降低,尤其是异养硝化细菌的生长受到了严重的抑制;而温度的变化对反硝化细菌的影响主要体现在群落结构的变化.     

BiOCl/SiO2/Fe3O4复合材料可见光催化去除水中亚甲基蓝

以FeCl_3·6H_2O、FeCl_2·4H_2O、(C_2H_5)_4SiO_4、Bi(NO_3)_3·5H_2O、KCl为主要原料,采用化学共沉淀法和水热法制备了BiOCl/SiO_2/Fe_3O_4光催化剂,并对其进行EDS、TEM、XRD、FT-IR、UV-Vis表征,最后通过亚甲基蓝降解实验,研究了催化剂在合成过程中pH及催化剂投加量对其光催化性能的影响.结果表明,在pH=6、催化剂初始投加量为0.5 g·L~(-1)时,对亚甲基蓝的可见光催化效果最佳,光照120 min后对10 mg·L~(-1)的亚甲基蓝溶液的脱色率达到93.2%.BiOCl/SiO_2/Fe_3O_4经过简单的无水乙醇和水洗后,可高效重复利用4次.综合表明,BiOCl/SiO_2/Fe_3O_4是一种在处理染料废水中具有应用前景的磁性光催化剂.     

CoZn-ZIF/MgAl-LDHs制备及其对碘吸附性能的研究

通过在双金属氢氧化物MgAl-LDHs表面定向固定纳米尺度的CoZn-ZIF,并原位生长形成CoZn-ZIF/MgAl-LDHs复合材料.利用扫描电子显微镜(SEM),傅里叶变换红外光谱仪(FT-IR),X射线衍射(XRD)和热重差热综合热分析仪(TGA/DSC)分析手段对材料进行表征,考察CoZn-ZIF/MgAl-LDHs复合材料对正己烷中碘分子的吸附行为,讨论了吸附时间和吸附温度对吸附性能的影响.此外,还对吸附过程的吸附动力学和热力学进行详细的研究,考察准一级和准二级动力学模型,Langmuir和Freundlich等温吸附模型探究该材料的吸附机理.实验结果表明,CoZn-ZIF/MgAl-LDHs对碘的吸附行为符合准二级动力学模型,吸附平衡时间为225 min.通过Langmuir等温方程得到最大平衡吸附量为344.3322 mg·g~(-1),碘的吸附过程更好地拟合Freundlich等温方程,说明反应是多分子层吸附过程,同时,由热力学数据得知该吸附是以物理吸附为主的放热过程,降低温度对吸附过程更有利.     

Ag/P-g-C3N4复合材料可见光催化降解双酚AF的机理研究

利用简单的热聚合及原位沉淀法制备了一系列不同质量比(1%～10%)的Ag/P-g-C_3N_4复合材料,采用XRD、SEM、TEM、UV-Vis DRS、FTIR、BET和XPS等表征手段对复合材料的形貌结构、光学特性和化学组成进行了表征.利用合成材料光催化降解双酚AF(BPAF),研究了溶液初始pH、溶解性有机质(DOM)对BPAF降解的影响,并对光催化降解机理进行了探讨.结果表明,在pH=7时,5%Ag/P-g-C_3N_4表现出最强的光催化性能,其在90 min内对BPAF的降解率达到100%.DOM在低浓度(0.5 mg·L~(-1))时促进了BPAF的光降解,而在高浓度时(2～10 mg·L~(-1))抑制了BPAF的光降解.活性基团捕获实验结果表明,在Ag/P-g-C_3N_4降解BPAF过程中,h~+和·OH起主要的作用,直接参与了BPAF的降解.相对于P-g-C_3N_4,Ag/P-g-C_3N_4光催化性能的增强主要是因为Ag的负载促进了e~-和h~+的分离,同时Ag单质的SPR效应提高了复合材料对可见光的吸收率,延长了光生载流子的寿命.     

可见光驱动微生物光电化学池处理剩余污泥同步产氢

氢气是一种理想的清洁能源.太阳能驱动的微生物光电化学池(Microbial photoelectrochemical cell, MPEC)因可同时实现废物处理与自发产氢而受到人们的关注.本文以剩余污泥为底物,构建了一种由无定型硫化钼改性硅纳米线(MoS_3/SiNWs)光阴极和生物阳极组成的MPEC系统,研究了3组MPEC在不同的酸性阴极液pH和外加电压条件下的产氢及污泥减量效果.研究结果表明,MPEC在阴极液pH为1和3的条件下均能在无外加电压下自发产氢;pH=1的MPEC-1实验中平均产氢速率为(0.66±0.02) mL·h~(-1),约是pH=3的MPEC-2实验平均产氢速率的1.5倍,但阴极过酸的条件限制了其实际应用; pH为3、外加0.2 V电压的MPEC-3与MPEC-2相比,产氢周期由15 h增加到40 h,平均产氢速率由(0.44±0.05) mL·h~(-1)提高到(0.52±0.04) mL·h~(-1),污泥TCOD、SCOD、TSS、VSS的降解率分别可达53.96%、70.18%、38.21%和61.76%.可见本文构建的MPEC系统是一种有前景的利用太阳能进行废物处理和资源化的新技术.     

高分散MnOx/SAPO-34催化剂的制备及其低温NH3选择性催化还原NO性能

采用改进的溶胶-凝胶法制备一系列MnO_x/SAPO-34催化剂,考察了各制备参数对催化剂的结构及其低温氨选择性催化还原(NH_3-SCR)脱硝性能的影响,并通过X射线衍射、N_2吸附-脱附、透射电镜、X射线光电子能谱、NH_3程序升温脱附等手段对催化剂进行表征.结果表明,当制备参数为n(乙醇)/n(Mn)=15,n(H_2O)/n(Mn)=20,n(柠檬酸)/n(Mn)=1,Mn负载量为15%(质量分数),催化剂焙烧温度为350℃时,制备的高分散15%-MnO_x/SAPO-34-350℃催化剂具有最佳的低温SCR活性,在空速为45000 h~(-1)的条件下,且反应温度在120～240℃范围时均保持90%以上的NO转化率和接近100%的N_2选择性.MnO_x纳米颗粒高度分散在SAPO-34载体表面,平均粒径约为5.46 nm,纳米颗粒的表面效应使得该催化剂具备较大的比表面积,暴露出大量的活性位点和高活性的MnO_2(110)晶面,同时,高Mn~(4+)比例和更多的化学吸附氧以及适宜的表面酸强度和酸量也是15%-MnO_x/SAPO-34-350℃催化剂呈现最佳低温SCR活性的重要原因.