氮掺杂二氧化钛负载钒磷氧催化氧化NO的实验研究

以VPO为活性组分,N掺杂TiO 2为载体,采用浸渍法制备了VPO/TiN催化剂,基于单因素实验研究了其对NO的选择性催化氧化(SCO)性能以及抗硫抗水性能。研究表明:当P/V为1/5、N/Ti为1、活性组分负载量为10%、焙烧温度为350℃时,催化剂的SCO活性最好,NO氧化率达到61%;光致发光光谱(PL)表征显示N掺杂TiO 2在催化剂表面形成的氧空位可增强催化剂对O 2的吸附;VPO/TiN催化剂抗硫抗水性能较强,反应后的催化剂表面未发现硫酸根的特征峰,水蒸气主要通过与NO竞争吸附占据活性位点来抑制催化剂的SCO活性。     

非饱和带强化反应层脱氮的试验研究

自然堆肥过程中,畜禽养殖产生的粪污渗滤液入渗土壤非饱和带.高浓度有机氮在微生物作用下经由复杂的地球化学过程转化为各种含氮物质,其中硝酸盐迁移能力较强,在降雨条件下入渗地下水,造成区域性地下水硝酸盐污染.在非饱和带中构建由木屑和壤土组成的强化反应层,通过间歇性的原位淋溶脱氮试验,系统地研究了非饱和带含水量及COD、硝态氮、亚硝态氮和氨氮的浓度变化规律,评价了强化反应层的脱氮能力.研究结果表明:①反应层中木屑材料的强吸水特性使得灌水后短时间内反应层含水量大幅提升,形成有利于反硝化进行的厌氧环境.木屑通过水解作用释放大量溶解性有机碳,供给反硝化微生物进行脱氮.②在入渗硝态氮浓度为170.00 mg·L~(-1)条件下,反应层对硝态氮去除率最高可达97.63%.反应层脱氮量随处理水量增加而提升,当上层为砂土时脱氮量最高,可达24.61 g·m~(-3).③反应层中的NO~-_3-N发生了完全反硝化,出水中NO~-_2-N浓度低于0.5 mg·L~(-1),几乎不发生积累.同时,反应层中发生的DNRA过程使氨氮浓度小幅升高.强化脱氮反应层可阻控硝酸盐污染地下水.     

大气自净能力指数的气候特征与应用研究

为了定量地评估污染气象条件对空气污染的作用并实现对空气污染潜势的预报,本文在城市大气污染数值预报系统（CAPPS）预报原理的基础上,定义了大气自净能力指数,并分别给出了采用气象站观测资料和通过数值模拟计算大气自净能力指数的方法.基于气象站观测资料的全国大气自净能力指数分析计算表明,全国大气自净能力最差的地区分布在四川盆地和新疆塔里木盆地,大气自净能力最强的地区分布在青藏高原、蒙古高原、云贵高原、以及东北平原和三江平原、山东半岛和海南岛;1961~2017年,京津冀、长三角和珠三角地区的大气自净能力指数呈下降的变化趋势,全年低自净能力日数呈上升的变化趋势.采用大气自净能力指数评估2014年北京APEC会议期间大气污染防控效果,表明在11月8~10日极端不利扩散气象条件发生时,减排措施使北京市空气质量AQI平均降低77%,使京津冀平原地区11个城市的空气质量AQI平均降低37%.基于国家气候中心月动力延伸气候预测模式（DERF2.0）的预报产品和中尺度模式（WRF）,建立了可以预测全国未来40d逐日大气自净能力指数的延伸期-月尺度大气污染潜势预测系统,回报实验表明,在大多数情况下可以提前15d预报出大气重污染过程;月尺度的大气重污染过程预报效果更大程度上取决于月动力延伸气候预测模式（DERF2.0）的预报准确率.     

颗粒物分界层Mie散射激光雷达识别的sigmoid算法

基于成都市2013年6月~2015年5月期间由Mie散射激光雷达探测的大气消光系数廓线资料,发现混合层以上在颗粒物消光和分子消光之间一致存在一个S型的过渡区,利用sigmoid函数对此分布形态进行模拟,通过计算该函数上下曲率最大点所在的高度,据此提出了颗粒物分界层Mie散射激光雷达识别的sigmoid算法.针对该算法模拟效果的分析表明,颗粒物分界层过渡区附近大气消光系数理论廓线和实测廓线保持了高度的相关性,二者在春夏秋冬四季的相关系数（R）分别为0.9971±0.0052、0.9935±0.0167、0.9979±0.0038和0.9990±0.0021（均通过α=0.05的显著性检验）.基于sigmoid算法计算的颗粒物分界层过渡区与成都市温江站探空资料得到的逆温层之间存在很好的对应关系.     

天津大气稳定度和逆温特征对PM2.5污染的影响

利用气象铁塔资料分析了逆温频率和强度,采用温差-风速法计算了天津地区大气稳定度,探讨了其相互关系及对PM_2.5浓度月均值和超标日的影响,并对一次重污染过程中大气稳定度和逆温分布特征进行了分析.结果表明,2015年9月~2017年8月A,B,C,D,E和F类大气稳定度发生频率依次为6.7%,11.4%,22.4%,46.1%,11.1%和2.2%,秋冬季节稳定类天气（E,F类）较多,全年白天各时段均以不稳定类大气为主,夜间大气稳定度以中性为主,秋冬季夜间稳定类高达30%~40%.观测期内冬季逆温频率最高,5：00~8：00和21：00~23：00超过90%,冬季逆温强度也最高.随着稳定类大气层结日数的增多,PM_2.5月均值和污染日数均有所增大,同时逐月PM_2.5均值、污染日发生频率均与逆温发生频率呈正相关关系.2016年12月16~21日的一次重污染天气过程显示,PM_2.5受到大气稳定度和逆温发展的影响,霾形成、雾-霾交替和消散等阶段大气稳定度和逆温特征具有显著的不同.大气持续趋于稳定及逆温强度的逐渐增大,对污染生成和维持起了非常重要的作用,污染过程中大气稳定度和逆温特征的精细化分析有助于提升重污染天气预报预警水平.     

利用Rb/Sr值、有机碳氮同位素及14C重建贵州喀斯特地区古环境变化

本文利用碳酸盐岩风化剖面土壤中Rb/Sr值、有机碳氮的稳定同位素值(δ~(13)C_(org)和δ~(15)N_(org))并结合~(14)C定年结果,讨论了贵州黔西南喀斯特地区晚更新世以来的植被和气候变化情况。结果表明:(1)晚更新世以来,研究区气候在千年尺度上经历了多个冷热、干湿循环过程,植被以C4植物为主;(2)研究区在14 750 a BP时期可能发生过较为极端的气候事件;(3)Rb/Sr值和δ~(13)C_(org)值可以用来指示古环境变化情况,高Rb/Sr值和高δ~(13)C_(org)值指示湿热气候,低Rb/Sr值和低δ~(13)C_(org)值指示干冷气候。