中国对流层二氧化硫光化学氧化过程的数值研究

利用一个三维非静力区域大气化学输送模式与中尺度气象模式MM5相连接构成一个数值模拟系统，模拟了中国地区对流层臭氧与其前体物的分布以及二氧化硫转化为硫酸盐的过程，模式扬地面源排放、大气输送和扩散、干沉积、气相化学反应和云雨过程。结果表明：日间，O3浓度主要由NOx和NMHC的源排放和光化学反应过程支配，大气辐射是光化学反应强弱的决定因子，其强度可使SO2、O3和SO4^2-的生成浓度呈现不同的日变化和季节变化，结果表明高浓度的O3对二氧化硫转化为硫酸盐的化学过程有很大的促进作用，然而，这种作用受NMHC浓度的影响很大，较高浓度的NMHC使O3浓度上升，但同时增加了对OH等自由基的消耗，使SO2的转化率降低。     

南京冬季雾霾过程中气溶胶粒子的微物理特征

2007年冬季南京雾外场试验获得了雾霾转换过程的大气气溶胶和雾滴尺度谱分布同步观测资料,根据能见度和含水量将雾霾过程划分为雾、轻雾、湿霾、霾4个不同阶段,进而分析了不同阶段粗、细气溶胶粒子的微物理特征.结果表明,4个阶段的主要发生顺序为霾←→轻雾—→湿霾—→雾—→湿霾—→轻雾←→霾,雾前湿霾阶段持续时间长于雾后.尺度2μm的粗粒子数浓度、表面积浓度和体积浓度在雾阶段均显著大于其他3个阶段,其中霾阶段浓度最低.雾滴表面积浓度和体积浓度尺度谱分布为双峰或多峰型,而轻雾、湿霾和霾阶段粗粒子谱均为单峰型.尺度0.010μm的细粒子表面积浓度谱形在雾和湿霾阶段、轻雾和霾阶段分别相似,雾和湿霾阶段数浓度占优势的尺度范围分别为0.04～0.13μm和0.02～0.14μm,轻雾及霾阶段数浓度优势粒子尺度范围均为0.02～0.06μm.从霾、轻雾、湿霾到雾的转换过程中,以0.060～0.090μm为界,小粒子减少,大粒子增多.雾霾演变过程中气溶胶粒子数浓度与均方根直径呈显著负相关关系,雾阶段气溶胶粒子数浓度最低、平均尺度最大.     

大气OH自由基浓度的测定

利用水杨酸浸渍膜捕集大气OH自由基,生成的主要荧产物2,5-二羟基苯甲酸由高效液相色谱法分离测定,推算得到大气OH自由基浓度,根据此原理建立了大气OH自由基测量方法,对北京市夏季晴朗条件下大气OH自由基浓度进行了测定,得到其浓度范围为0.4×10⁷～5.5×10⁷个/cm³,最大值为5.5×10⁷个/cm³,并讨论了污染大气中较高OH自由基浓度产生的原因.     

典型脱硫工艺对燃煤锅炉烟气颗粒物的影响

脱硫是燃煤锅炉的重要除污环节,为探究脱硫工艺对烟气颗粒物的影响,选取4台不同脱硫工艺(石灰石/石膏法、炉内喷钙法、氨法和双碱法)的燃煤锅炉,利用再悬浮采样法和稀释通道采样法分别采集脱硫前后烟气颗粒物样品,并测定颗粒物中的水溶性离子、无机元素和碳组分.结果表明,脱硫剂对烟气PM_2.5的组分构成产生影响,烟气经过石灰石/石膏法脱硫后,PM_2.5中的Ca由5.1%提高至24.8%;经过氨法脱硫后,PM_2.5中NH⁺₄的质量分数由0.8%提高到7.3%;双碱法脱硫则使烟气PM_2.5中Na由0.9%提高到1.7%.湿法和干法脱硫工艺的作用显著不同,湿法脱硫排放颗粒物的离子含量较高,经过石灰石/石膏法和氨法脱硫,PM_2.5中SO₄ ^2-的质量分数分别由2.0%和6.7%提高到9.6%和11.9%,Cl^-分别由0.4%和1.2%提高到3.8%和5.2%,而Cr、 Pb、 Cu、 Ti...     

北京市2009年8月大气颗粒物污染特征

为研究2008年8月北京奥运会1a之后北京市大气颗粒物的污染特征,于2009年8月对北京市大气颗粒物PM10、PM2.5样品进行采集,测量其质量浓度并对其中的水溶性离子组分进行分析.研究发现2009年8月北京市大气颗粒物PM10、PM2.5质量浓度日均值分别为176.9μg/m3和102.5μg/m3.PM10质量浓度比2008年观测值上升了180%,比2007年降低了10%; PM2.5质量浓度比2008年观测值上升了126%,比2007年上升了31%.水溶性离子是大气颗粒物的重要组分,分别占PM10和PM2.5质量浓度的43%和61%.对比发现,污染天气条件下PM2.5/PM10和NO3-/SO42-比值升高,移动源是北京地区主要的污染物来源.风向风速和降水等天气条件对颗粒物质量浓度有很大影响,其中0.5~1.0m/s的东南风条件下大气颗粒物污染最为严重.     

深圳市冬、夏两季大气中有机氯农药的研究

利用大流量主动采样器,选择深圳市13个有代表性采样点,于2009年12月~2010年1月和2010年6月,分2个采样时期对深圳市大气中有机氯农药(OCPs)进行监测.结果显示,深圳市冬、夏大气中,13个点位总有机氯农药浓度变化范围分别为742~3522 pg/m3(平均值1769pg/m3)和507~2197pg/m3(平均值1163pg/m3).冬季大气中有机氯农药主要是DDTs、林丹、七氯、氯丹、六氯苯,占有机氯农药总量的87%;夏季大气中有机氯农药主要为DDTs、氯丹、林丹,三者总量占有机氯农药的89%.研究表明,深圳市大气中存在“新”DDT的输入,认为工业DDT是其主要来源,而γ-HCH以及氯丹的高检出与林丹和用于杀灭白蚁的氯丹的继续使用有关.     

北京城市大气CO2浓度变化特征及影响因素

北京大气CO₂浓度日变化强烈,全年北京时间15:00时前后为全天最低值,最高值则出现在夜间,日变化幅度为23.2～39.0μmol·mol^-1,夏季和秋季日变化幅度比冬季和春季大.北京城区大气CO₂浓度季节变化明显,最大值出现在冬季,月平均浓度为421.5～441.0μmol·mol^-1;最小值则在夏季,月平均浓度367.4～371.6μmol·mol北京CO₂浓度的季节变化幅度明显高于附近的华北兴隆区域站和瓦里关山大陆本底站等的相应值,其原因是北京CO2浓度季节变化主要受人为取暖活动控制,同时植被的季节变化也起一定作用.1993～1995年北京大气CO₂浓度上升较快,平均增长率为3.7%·a^-1,1995年平均浓度达到最高,为409.7±25.9μmol·mol,随后缓慢下降.     

三峡库区典型消落带冬季多环芳烃大气-植物/土壤交换过程与通量

三峡大坝每年周期性“蓄水-放水”,形成水位落差巨大的消落带,库区内污染物环境地球化学行为随之发生变化.以冬季淹没期消落带多环芳烃为研究对象,采集成对大气(n=16)、植物(n=12)和土壤样品(n=12),采用气相色谱/质谱法(GC/MS),分析USEPA 16PAHs浓度水平,解析来源,估算大气地表、大气-植物等多介质交换通量.结果表明:大气、土壤和植物中PAHs浓度为5.65～13.47ng/m³、70.86～13 5.44ng/g和78.23～1084.72ng/g,平均值分别为(8.58±2.78) ng/m³、(90.10±22.18) ng/g和(360.36±309.54) ng/g.大气中PAHs以2～3环为主(62.3%),植物中PAHs以3～4环为主(73.7%),土壤中PAHs以3环和5环为主(52.1%).特征分子比值法揭示煤、生物质燃烧是植物PAHs的主要来源,以石油为主的化石燃料燃烧是大气和土壤PAHs主要来源.“一室模型”表明,植物吸收PAHs的主要途径为植物-气相之间动态平衡限制下的气沉降.“逸度模型”表明,3...     

民用煤排放PM2.5中碳组分与水溶性离子特征

研究4种典型民用煤燃烧排放PM_2.5中的碳组分以及水溶性离子含量特点,并通过PAM-OFR(潜在气溶胶质量-氧化流动反应器)模拟了大气老化过程(2d)对煤球与烟煤燃烧PM_2.5中碳组分与水溶性离子含量的变化影响。结果表明,烟煤燃放PM_2.5中碳组分含量最高,达到57.96%,其EC含量是其他煤种的4.3~9.6倍。民用煤燃烧产生PM_2.5中水溶性离子以Na⁺与SO₄^2-为主,其在总水溶性离子中占比合计约47%~76%。经历了大气老化试验后,煤球与烟煤燃烧排放PM_2.5中NH₄⁺和NO₃^-离子含量大幅增加,与之相比,TC占PM_2.5比例分别下降了12.03%与19.99%。     

三阶段温度控制堆肥接种法对有机氮变化规律的影响

利用原生生活垃圾,通过三阶段温度控制技术进行堆肥试验,探讨在堆肥过程中有机态氮组分的动态变化规律.结果表明,全氮、酸水解有机态氮、氨基酸态氮均在堆肥的前期呈明显的下降趋势,呈较好的相关性.与CK（对照组）处理相比,在堆肥的后期,三阶段温度控制堆肥酸水解有机态氮、氨基酸态氮、氨基糖态氮及酸解未知态氮含量呈不同程度的上升趋势,增加幅度依次为：10.67%、16.17%、7.17%、22.44%.表明三阶段温度控制技术能减少堆肥中氮素的损失,堆肥产品施入土壤后,可提高土壤的供氮潜力.