2006~2010年珠三角地区SO2特征分析

对广州番禺大气成分站2006~2010年期间的SO2资料进行了分析,讨论了珠江三角洲(珠三角)地区地面SO2体积分数的年、季节、月、日变化特征和概率的分布特征.珠三角地区地面SO2变化特征的分析结果表明,2010年地面SO2体积分数的总体水平相对近年来有一定下降,高浓度事件发生频率降低;冬、春季SO2各项统计值要高于夏、秋季,干季明显高于湿季,可能与大气边界层高度和太阳辐射等因素的季节性变化相关;SO2干湿季的日变化趋势相仿,日最高峰时间相同,只是湿季达次高峰和最低点的时间比干季要提前1 h,这可能与季节性的大气边界层高度和辐射强度变化,以及日照时间长度有关;SO2体积分数的概率分布特征比较复杂,各月谱型分布各有不同,可能与季节性因素的变化规律相关.     

上海市大气颗粒物中水溶性离子的粒径分布特征

分析了上海市嘉定区不同粒径的大气颗粒物中9种水溶性离子(SO42-、NO3-、NH4+、K+、Na+、Cl-、Ca2+、Mg2+、F-)的分布特征.结果显示,SO42-、NO3-和NH4+含量很高,占9种离子总和的65%～81%.颗粒物的C/A值平均为1.08,说明颗粒物呈中性,略偏碱,这可能与缺少碳酸根等的测定有关.1.5μm颗粒物中的离子占所有粒径段离子的52%～87%,表明离子主要集中在细颗粒物中.NH4+、K+呈单峰分布,峰值出现在0.95μm的颗粒段;SO42-、NO3-、Ca2+、Cl-呈双峰分布,峰值分别出现在0.95μm和3.0～7.2μm的粒径段,其中SO42-、NO3-的较高峰出现在0.95μm的细颗粒段,Ca2+的较高峰出现在3.0μm的颗粒段,Cl-则两峰高度相当;既有双峰分布又有单峰分布的离子是Na+、Mg2+和F-,3种离子的较高峰出现在3.0μm的颗粒段.离子粒径分布与采样期间的气象条件、离子的形成机制和来源有关.     

青岛大气气溶胶水溶性无机离子的粒径分布特征

为了解大气颗粒物中水溶性离子的来源及环境效应,利用安德森采样器连续采集青岛近海2008年1~12月大气颗粒物分级样品,用离子色谱法分析其中主要的水溶性离子,并讨论其粒径分布特征.结果表明, NH4+、K+、Cl-、NO3-、PO43-、SO42-主要存在于粒径小于2.1μm的细粒子中,Na+、Mg2+、Ca2+、F-则主要存在于粒径大于2.1μm的粗粒子中.各离子的粒径分布存在明显的季节变化.NH4+、K+和SO42-四季均主要分布于细粒子中,而Mg2+和Ca2+则主要分布在粗粒子中,两者均在3.3~4.7μm出现峰值;Na+在春、夏、秋3个季节主要存在于粗粒子中,集中分布在3.3~7.0μm粒径范围内,而在冬季则集中分布于0.43~1.1μm且细粒子含量高于粗粒子;春季Cl-在粗粒子中分布较多,尤以2.1~3.3μm范围内的最为突出,而其他3个季节均是细粒子比例明显偏高;NO3-春、夏两季在粗、细粒子中的含量各占50%,秋、冬季节均为细粒子占多数;PO43-夏季只出现在0.65~1.1μm以及>11μm的粒径范围内,粗粒子占95%,其他3个季节则是细粒子含量较高;春季F-在3.3~4.7μm出现峰值,夏季各粒径均未检出,而秋、冬两季粗、细粒子各占50%.K+、NH4+、F-、Cl-、NO3-、SO42-和PO43-受供暖期燃煤取暖的影响较大.K+和NH4+在供暖期和非供暖期峰值均出现在0.43~0.65μm粒径范围;F-供暖期在0.43~0.65μm和3.3~4.7μm粒径段出现峰值;供暖期Cl-的峰值出现在0.43~0.65μm粒径段,而在非供暖期,则出现在2.1~3.3μm的粗粒径段;SO42-和NO3-在供暖期和非供暖期的峰值均出现在0.43~0.65μm和3.3~4.7μm粒径段;供暖期PO43-的最大峰值出现在0.43~0.65μm粒径段,而在非供暖期其最大峰值出现在3.3~4.7μm粒径段.     

林地大气氮沉降的观测研究

2004年11月～2005年10月,以小叶栎林地为研究对象,研究了大气沉降氮通量及其3种物理形态(气态、颗粒态、雨水)4种氮化物(NH₃,NH₄⁺-N,NO₃^--N,NO₂)的相对贡献.结果表明,大气氮沉降总量为82.8kg/(hm²·a),其中干沉降占67%;NH3-N是氮沉降的主要贡献者,占干沉降的82%,占总氮沉降量的56%;还原态的氮化物(NH₃,NH₄⁺-N)占总氮沉降量65%.     

应用EDMS模型建立机场大气污染物排放清单

介绍应用EDMS模型计算机场大气污染物排放并建立排放清单的方法,并以首都国际机场为例,根据不同机型起降架次构成、地面保障机械使用情况、停车场机动车数量及行驶状况等确定了模型所需参数,建立以2007年为基准年的大气污染物排放清单.结果表明,首都机场NOx、CO、VOCs和PM10排放量分别为4 197.72 t、5 795.15 t、543.03 t和49.01 t,以飞机、地面保障机械和停车场排放为主,辅助动力设备排放比例较小.在飞机LTO循环过程排放中,CO和VOCs主要在滑行模式下排放,其他模式下的排放比例较低;NOx排放主要集中于爬升阶段,占62%;PM10排放集中于起飞和爬升阶段,分别占35%和41%.减少滑行时间可以较大比例地减少LTO过程的排放.     

上海港船舶大气污染物排放清单研究

建立可靠的船舶排放清单不仅是大气环境科学领域对船舶排放影响进行定量研究的重要基础,也是管理部门制定污染减排措施和政策的重要依据.以常规大气污染物和温室气体为研究对象,采用由下而上的动力法对进出上海港船舶排放进行了研究.通过对上海港船舶进出签证数、船舶种类、吨位分布、运行工况、排放因子和燃油校正因子等多要素开展调查和分析,获得了上海港外港和内河9种船种和4种运行工况条件下大气污染物和温室气体排放总量,并结合船舶自动识别系统(AIS)确定了1 km×1 km网格精度的大气污染物和温室气体的排放空间分布.结果表明:2010年,上海港船舶排放PM100.46万t,PM2.5 0.37万t,柴油颗粒物(DPM)0.44万t,NOx5.73万t,SOx3.54万t,CO 0.49万t,碳氧化合物(HC)0.21万t;排放温室气体CO2 288.55万t,N2O 0.01万t,Cn4 0.004万t.与全市排放清单总量相比,上海港船舶排放对SO2、NOx和PM2.5的排放影响最为显著,分担率分别达到12.0％、9.0％和5.3％.其中,以远洋船为首要来源,其排放量对全市排放清单的分担率分别为12.0％、8.4％和5.1％.     

相对速率法测氯原子与一系列低碳醇的反应速率常数

在 2 92± 1K温度和 1 0 1× 10 5Pa压力下 ,以丙烷为参照物 ,采用相对速率方法测定了一系列醇与氯原子在气相中的反应速率常数 ,这些醇与氯的反应速率常数分别为 (单位 :10 7m3·mol-1·s-1) :甲醇k1=3 2 9,乙醇k2 =6 14,正丙醇k3=8 97,异丙醇k4 =4 0 0 ,正丁醇k5=11 7,异丁醇k6=12 5 ,叔丁醇k7=2 0 5 ,正戊醇k8=15 8,异戊醇k9=12 3     

天津近岸海域大气颗粒物无机组分季节变化及源析

2006~2007年在天津近岸海域分4个季节走航采集了不同粒径大气颗粒物样品,分析了其质量浓度以及元素、离子和碳等化学组成,并应用富集因子以及特征化合物比值对其来源进行了探讨.结果表明,天津近岸海域TSP,PM10和PM2.5的质量浓度分别为(294.98±3.95),(279.87±17.53),(205.50±38.13)μg/m3,且呈现出明显的季节变化,秋季颗粒物浓度最高,冬季次之,夏季最低. TSP、PM10和PM2.5中总元素浓度分别为48.76, 47.94,32.08 μg/m3. TSP中含量最高的离子是Na+, PM10和PM2.5中含量最高的离子是Cl-. 3种不同粒径中OC浓度秋、冬两季均明显高于春夏两季. Al/Fe的比值分析结果表明,春季TSP的主要来源为土壤尘,秋、冬季PM10和PM2.5主要受燃煤的影响. Cu、Zn和Pb的富集系数较高,其中Pb在冬季PM10中富集达到最高为741.3. NO3-/SO42-的变化范围为0.28~0.85,春夏季该比值较高于秋冬季,反映了该海域同时受燃煤与机动车污染的影响.OC/EC变化范围为2.13~5.58,表明该海域气溶胶中存在着大量二次有机碳.     

全球大气硫循环及区域交叉影响

二氧化硫和硫酸盐是硫的重要存在形式,是影响环境空气质量的重要大气污染物.硫酸盐气溶胶是影响全球气候变化的重要大气组分,大气中的硫酸盐气溶胶生命周期短,其浓度空间差异大、时间变化显著.在区域尺度乃至全球尺度研究其迁移转化和区域交叉影响,具有十分重要的科学意义.本研究以2010年SO_2全球排放清单为基础,应用国际通用大气化学模式(Mozart-4),模拟全球大气硫的迁移转化及其季节变化和空间分布特征,并分析全球不同区域间的交叉影响.结果表明:1SO_2柱浓度全球年均值为424.73μg S·m~(-2),中东及南亚最高,达3629.27μg S·m~(-2),南美最低,为181.06μg S·m~(-2).2硫酸盐柱浓度全球年均值为1572.86μg S·m~(-2),东亚年均硫酸盐柱浓度最高,达4556.58μg S·m~(-2),南美最低,为1014.33μg S·m~(-2).3冬季SO_2柱浓度高于其他春夏秋3季,夏季硫酸盐柱浓度高于冬季,主要是由于冬季低温使SO_2不易转化为硫酸盐.4硫酸盐表现出明显的全球迁移特征,全球各区域间交叉影响显著.东亚的净输出量最大,达4.01 Tg S·a~(-1).非洲、中亚及俄罗斯硫酸盐柱浓度的外源影响比例分别高达80.54%和73.00%.     

城区大气颗粒物中有机氯农药的含量与分布

采用FA-3型气溶胶粒度分布采样器采样,对北京和天津2个样点夏季大气中不同粒径颗粒物上有机氯农药残留量进行分析.在所有分级样品中均检测出δ-HCH,p,p'-DDD和p,p'-DDT,其他有机氯农药只在部分样品中被检出.北京样中HCHs(α-HCH+β-HCH+γ-HCH+δ-HCH)含量为0.240ng/m3,DDTs(p,p'-DDT+p,p'-DDD+p,p'-DDE)含量为0.962ng/m3,天津样品中HCHs含量为0.581 ng/m3,DDTs含量为1.874ng/m3.天津样中有机氯农药残留明显高于北京样.大气颗粒物上的有机氯农药粒径分布特征为:北京样中HCHs和DDTs含量随粒径均呈单峰分布,而天津样中HCHs呈三峰态分布,DDTs呈较弱的单峰态分布.HCHs和DDTs两类化合物的质量中值直径和分散度分别在2.1～2.5μm和3.1～3.7μm范围内.