基于数值模拟的2015年11月东北极端重污染过程成因的定量评估

2015年11月中上旬,我国东北地区经历了一系列连续重污染过程,其污染程度之高、影响范围之广、持续时间之长历史罕见.本文综合利用空气质量监测资料、遥感卫星资料、数值模式等方法手段探究了此次连续重污染事件的成因,并运用敏感性分析方法首次定量评估了各污染原因对PM_2.5浓度的贡献比重.结果表明,受阻塞高压控制、中低层强逆温、地面高湿度低风速等不利扩散条件可使PM_2.5浓度在污染过程中升高30%~50%;采暖季污染排放显著增强可使PM_2.5浓度整体升高100~200 μg·m^-3,重污染过程中对局部地区贡献达50%~70%;污染传输通道上游捕捉到的秸秆焚烧也可使局部地区PM_2.5浓度增加75~100 μg·m^-3,对PM_2.5浓度的平均贡献率为10%~20%.研究表明,不利扩散条件、采暖季污染源的加强排放及冬季的秸秆焚烧是引发此次高浓度PM_2.5的三大原因.本研究可为我国东北地区大气污染问题治理提供有益参考,也可帮助民众认知污染成因.     

超顺磁性纳米Fe3O4@SiO2功能化材料对镉的吸附机制

含镉废水的处理对于重金属镉的排放控制具有重要的意义.通过共沉淀法制备出了超顺磁性纳米Fe₃O₄@SiO₂功能化材料（MFS）,采用等温吸附实验和动力学实验方法研究了MFS对Cd²⁺的吸附热力学和动力学特征,并借助BET、XRD和SEM等结构表征研究了MFS对Cd²⁺吸附过程及机制.结果表明,MFS对Cd²⁺有较好的吸附效果,Langmuir方程能极好地描述吸附等温特征,最大吸附容量值为69.49 mg·kg^-1;吸附反应的自由能变ΔG、焓变ΔH和熵变ΔS表明MFS材料对Cd²⁺的吸附是自发、吸热和熵增的过程;反应体系最佳初始pH为7;溶液中的Mg²⁺、SO₄^2-、Ca²⁺和NO₃^-这4种干扰离子对吸附反应存在一定的抑制作用;拟二级动力学模型表明MFS对Cd²⁺的吸附过程分为快速的外扩散阶段与缓慢的内扩散阶段;MFS吸附Cd²⁺后经洗脱再生,材料重复使用3次后对Cd²⁺去除率仍达73%以上.BET、XRD、FTIR和VSM结构表征表明SiO₂成功修饰在Fe₃O₄表面,MFS主要成球状,平均粒径为38.7 nm,饱和磁化强度为85.38 emu·g^-1;XRD、EDS和XPS图谱揭示Cd²⁺被成功吸附到材料上,主要机制为Cd²⁺与材料表面的—OH发生配位反应.     

中国十大流域近40多年降水量时空变化特征

利用中国1956～2000年月降水量资料,按流域将全国划分为10个区域,分析了各流域年、季降水量的多年平均状况和年代际变化特征以及长期变化趋势。分析结果进一步证实,中国北方流域降水量少,年际变化大,水资源缺乏且不稳定;南方流域降水较多,年际变化较小,水资源相对充足且比较稳定。分析结果还表明,近45年来,北方外流河流域年降水量一般趋于减少,特别是20世纪90年代以来降水明显减少;南方流域以降水增加为主,90年代降水均较80年代增多,特别是长江流域以南地区更为明显。季节降水减少主要出现在夏秋季,冬春季降水有微弱增加趋势。近20年来,中国绝大多数流域降水的增减趋势与近45年长序列的变化趋势基本一致。北方大部分外流河流域年降水量减少,南方流域多为增加。夏、秋季,大部流域降水较前20年减少,冬春季则相反。中国西北诸河流域是十大流域中惟一四季降水均有增加的流域。     

改性西瓜皮生物炭的制备及其对Pb(Ⅱ)的吸附特性

以西瓜皮为原料,使用硫化铵[(NH₄)₂S]对其改性制备生物炭(MBC),用于对Pb(Ⅱ)进行吸附.探究了溶液pH、吸附时间、吸附剂添加量、Pb(Ⅱ)初始质量浓度和离子强度等因素对Pb(Ⅱ)吸附效果的影响.结果表明,饱和吸附时间为5 h,吸附反应的最佳pH为6,当Pb(Ⅱ)初始质量浓度1 000 mg·L^-1,吸附剂添加量为2.0 g·L^-1时,MBC对Pb(Ⅱ)的最大吸附量可达97.63 mg·g^-1,明显高于未改性西瓜皮生物炭(BC)对Pb(Ⅱ)的吸附量.改性西瓜皮生物炭对Pb(Ⅱ)的吸附符合Langmuir等温吸附模型和拟二级动力学模型,证明吸附以单分子层化学吸附为主.使用氢氧化钠溶液对吸附Pb(Ⅱ)之后的MBC进行解吸来研究MBC的可重复使用性,在第六次循环中吸附量仍达64.74 mg·g^-1.采用傅立叶转换红外光谱(FT-IR)、X射线光电子能谱(XPS)、氮吸附(BET)、扫描电镜-能谱分析(SEM-EDS)、X射线衍射(XRD)和Zeta电位...     

酸性蓝分光光度法测定氯化十二烷基二甲基苄基铵的改进研究

对酸性蓝分光光度法测定氯化十二烷基二甲基苄基铵(DDMBAC)进行了改进研究,探讨了分析过程中的影响因素和优化条件,应用统计学原理确定了该方法在实验室内的误差结构、精密度、准确度、线性范围,并建立了空白值的质量控制图。     

西安市采暖季与非采暖季环境空气中二噁英类物质浓度特征变化研究

为研究西安环境空气中二噁英类物质的浓度变化特征，选择西安市采暖季和非采暖季开展持续22周监测工作，并使用高分辨气相色谱高分辨质谱法对样品进行分析研究。结果显示：该市采暖季和非采暖季二噁英浓度均低于国内其他城市；采暖季期间化石能源燃烧是二噁英毒性当量质量浓度升高的主要原因；17种二噁英同类物浓度在时间与空间上分布特征基本相同。在采暖季期间，二噁英主要存在于细颗粒物中；在非采暖季，低氯代二噁英及呋喃主要存在于气相中，高氯代二噁英及呋喃主要存在于颗粒物中。采暖季期间，可通过采用非化石能源燃烧和佩戴PM_2.5口罩减少二噁英对人体的危害。     

北京大气中CFC-11的浓度观测与变化趋势

近几年大气中CFC的浓度在人类活动的影响下发生了迅速变化,考虑到CFC浓度变化对平流层臭氧和全球变暖的影响,采用两步深冷冻浓缩自动进样系统,配以气相色谱/质谱联机对北京大气中的CFC-11进行了连续观测.结果表明,1999～2003年CFC-11的浓度季节变化均呈单峰形态,峰值出现在7～8月,月平均浓度最高值为1149.5±531.9×10^-12(体积分数);谷值出现在春季的3～5月份,月平均浓度最低值为487.5±131.5×10^-12(体积分数);北京大气中CF-11年平均浓度在观测时间段内呈先上升后下降的趋势,其中1995～1998年增长较快,平均增长率为17.9%,1999年后呈缓慢下降趋势,平均下降率为10.7%,平均浓度是Mauna Loa全球基准观测站观测到大气本底CFC-11浓度的3～5倍.