基于遥感资料的中国东部地区植被VOCs排放强度研究

本研究充分基于遥感资料获取中国东部地区叶面积指数和叶生物量的最新信息,并广泛调研了植被VOCs排放因子的最新研究进展,以2008—2010年的植被和气象的平均状态为背景,基于MEGAN排放模型,研究了中国东部地区植被VOCs(BVOCs)排放的时空分布特征.结果表明,我国东部地区BVOCs年排放总量为11.3×106t(以C计,下同),其中异戊二烯(ISOP)、单萜烯(MON)和其它VOC(OVOC)质量分数(下同),分别为44.9%、31.5%、23.6%.BVOCs排放呈现明显的季节变化特征,春、夏、秋、冬4个季节分别占全年的11.2%、71.8%、14.1%和3.0%.空间分布上,排放高值区主要分布于大小兴安岭、长白山脉、秦岭大巴山脉、东南丘陵、海南等植被茂密的区域,年均排放强度一般在1500～6000kg·km-·2a-1之间,福建、广东、江西、浙江、湖南、湖北等省份BVOCs的排放总量与平均排放强度均较高.本研究所得到的高时空分辨率的BVOCs排放清单,可以为区域环境与气候的数值模拟研究提供基础.     

长株潭地区人为源氨排放清单及分布特征

根据收集到的长株潭地区各类人为源氨排放的活动水平数据和排放系数,建立了长株潭地区2013年人为源氨排放清单,并根据空间特征数据进行了3 km×3km的空间网格分配.结果表明,长株潭地区2013年人为源氨排放总量为7.27×10~4t,排放强度为2.59 t·km~(-2);其中,畜禽养殖业和农田生态系统为最主要的氨排放源,氨排放分担率分别达58.60%和29.73%;畜禽养殖业中,肉牛、蛋鸡和肉猪是主要贡献源,分别占畜禽养殖业氨排放总量的26.26%、21.40%和18.43%;宁乡县、湘潭县和浏阳市为氨排放量较大的县市,分别占长株潭地区氨排放总量的17.49%、12.82%和12.02%;石峰区和岳塘区的氨排放强度最大,分别达到了9.14 t·km~(-2)和5.01 t·km~(-2).空间分布特征显示排放量较大的网格主要是大型点源.     

长江上游典型农业源溪流溶存氧化亚氮(N2O)浓度特征及影响因素

随着农业非点源氮（N）污染的加剧,农田周边溪流成为重要的活性N汇和潜在的氧化亚氮（N₂O）排放源.为查明长江上游农业源溪流中溶存N₂O浓度的全年动态变化特征,于2014年12月~2015年10月开展紫色土丘陵区典型农田源头溪流N₂O浓度的连续采样观测,采用水-气顶空平衡-气相色谱法测定顶空气体中N₂O浓度,根据相关参数计算出本研究水体中的溶存N₂O浓度,并同步测定溪流水体物理化学指标,分析水中溶存N₂O浓度的主要影响因素.结果表明,长江上游紫色土丘陵区的典型农业源溪流的硝态氮（NO₃^--N）是最主要的活性N赋存形态（年均1.45 mg·L^-1）,溪流水体溶存N₂O质量浓度（以N计）全年平均为0.57 μg·L^-1（范围0.26~1.28 μg·L^-1）,冬、春、夏和秋季的均值分别为0.63、0.45、0.53和0.64 μg·L^-1,但季节间无显著差异.溪流水体溶存N₂O浓度全年都处于过度饱和状态（饱和度年平均为203.9%,范围109.7%~546.5%）,可见,农业源溪流全年均为潜在的N₂O释放源.溪流溶存N₂O浓度的变化主要由水体NO₃^--N浓度决定,N₂O的主要产生机制为反硝化作用;溪流季节平均N₂O饱和度在夏、秋季显著高于冬、春季,水中溶存N₂O饱和度的变化主要受水温和NO₃^--N浓度的共同影响.研究还发现农业源溪流中溶存N₂O浓度在4~10月（湿润季节）间波动明显,较强降雨可促使其水中NO₃^--N浓度在雨后短期内升高,进而促进水体反硝化作用,导致雨后溪流中溶存N₂O浓度的增加.     

京津冀天然源挥发性有机物排放研究

为探明2017年京津冀地区天然源挥发性有机物(BVOCs)的空间分布,将研究区划分成3 km分辨率的格网,并通过WRF模型提供气象驱动数据,MODIS影像提供植被功能类型和叶面积指数,最终利用MEGAN模型进行模拟研究.结果表明,该模型将BVOCs分成147个细类,其中主要有异戊二烯、单萜烯41类、半萜烯32类、其他VOC73类.2017年京津冀地区BVOCs排放总量为426.26×10~3 t,四大类别的排放比例依次为29.38%、12.32%、6.24%、52.05%.单萜烯中排放较高的类别是α-蒎烯、β-蒎烯、t-β-罗勒烯,而半萜烯中排放较高的是α-法呢烯和β-石竹烯.整个研究区域内BVOCs排放较高的区域位于北部森林与灌丛分布密集的燕山山脉和西南的太行山山脉,其中主要的城市有承德、北京、张家口、保定、石家庄等.排放量较低的地区为廊坊、衡水、天津等地.本研究通过模型模拟得到了京津冀地区2017年高时空分辨率BVOCs排放清单,同时可为以后的大气环境研究提供基础数据.     

国家干线公路移动源VOCs排放及臭氧生成潜势研究

基于国家干线公路4346个交通监测站日平均监测数据,采用移动源VOCs测算方法,建立国家干线移动源VOCs排放清单,使用最大增量反应活性（MIR）估算VOCs的臭氧生成潜势（OFP）,并通过动态分段技术和核密度估计方法对臭氧生成强度的空间特征进行分析.结果表明,客车是国家干线移动源VOCs年排放量最大的源,占客货总排放量70.50%;广东省年排放量最大,占全国干线公路VOCs排放量的10.7%;G15沈海高速年排放量最大,占全国干线公路VOCs排放量的5.4%.烯烃和芳香烃为移动源OFP主要的贡献者,前十种有机污染物占干线移动源总OFP的67.29%.从客货车日均OFP强度上来看,受车流量影响,各干线差异明显.北京天津呈团簇状集聚,至石家庄一线为带状分布;济南淄博潍坊青岛一线呈弯月带状分布;南京苏州上海杭州呈团状,至上海又集聚;粤港澳大湾区以深圳为中心高度聚集;沈阳、郑州、西安、武汉、重庆等交通枢纽出现次一级强度集聚.     

黄河源区鄂陵湖中多环芳烃的百年沉积记录

为研究黄河源区多环芳烃（PAHs）的污染历史,于2016年7月在鄂陵湖中采集了沉积物柱芯,采用²¹⁰Pb定年,利用气相色谱串联三重四级杆质谱仪（GC-MS/MS）分析了16种PAHs,运用有序聚类分析对PAHs的垂向分布进行分带,并采取主成分分析及多元线性回归定量分析了PAHs的来源.结果表明,鄂陵湖沉积柱的沉积速率为0.176cm/a,慢于青藏高原多数湖泊.总PAHs的含量为11.3~54.7ng/g,平均值为29.2ng/g,与其他高原和偏远地区湖泊沉积物相比,处于较低水平,可被视为PAHs的全球沉积物背景值.PAHs的垂向变化分为1948年以前、1948~1976和1976~2016年3个时间段,5~6环PAHs在1948~2016年间呈上升趋势,与青海省人口及大型牲畜数量显著相关,反映了鄂陵湖地区近70a来的人类活动以农牧业为主.PAHs来源分为本地源（23%）以及长距离迁移与本地混合源（77%）.本地源的垂向变化与5~6环PAHs一致,代表了青藏高原地区以牛粪饼为主要燃料的生物质燃烧源.     

镇江市四季PM2.5污染特征与潜在源区分析

利用2017年3月1日—2018年2月28日镇江市环境监测站提供的逐时数据,对镇江市PM_(2. 5)污染特征进行分析,并结合HYSPLIT-后向轨迹模型,综合运用轨迹聚类及PSCF、CWT分析方法,计算了不同季节影响镇江城区PM_(2. 5)的主要气流输送路径及镇江市PM_(2. 5)的主要潜在源区。结果表明:镇江市PM_(2. 5)浓度季节分布特征明显,冬季PM_(2. 5)浓度最高,夏季最低。四季PM_(2. 5)浓度日变化均呈两峰一谷型分布,且夜间普遍高于白天,周末高于工作日。四季PM_(2. 5)浓度与NO_2、CO相关系数较高,表明工业排放与交通源可能是镇江市PM_(2. 5)的主要来源。镇江地区气流输送存在显著的季节变化特征:春季西北偏西及东北方向气流轨迹占主要优势;夏季气流主要来自东北、东南及西南方向;秋季以东北及偏东气流为主;冬季西北气流轨迹占绝对优势。镇江四季PM_(2. 5)浓度受本地及周边城市的局地污染输送影响较大,主要潜在源区集中分布在江苏本地及其周边的山东、安徽、浙江、上海等地。春、夏、秋季这些地区对镇江PM_(2. 5)浓度贡献值基本为35～75μg/m~3;冬季该贡献值较大,均在75μg/m~3以上,最高值可达到150μg/m~3以上;同时,冬季受北方污染输送影响,河北、京津冀等地也是主要潜在源区,贡献值为35～75μg/m~3。     

兰州市典型企业VOCs排放特征及反应活性分析

基于兰州市大气VOCs排放清单,选取石化厂、乙烯厂、涂料厂3个典型企业采集VOCs样品,分析其无组织排放特征,并采用MIR（最大增量反应活性）法和LOH（·OH反应速率）法综合评价其化学反应活性,识别各企业的VOCs活性优势物种,同时探究不同企业特征VOCs比值.结果表明:不同排放源φ（VOCs）差异较大,范围为20.8×10-9~6 520.3×10-9.从VOCs物种构成上来看,涂料厂芳香烃占比最高,而石化厂、乙烯厂均以烷烃物种最为丰富,石化厂不同工艺VOCs物种构成略有差异.从活性上看,涂料厂VOCs活性最高,其LOH和OFP（臭氧生成潜势）分别为2 676.9 s-1和72 519.0×10-9,约为其他行业的18~1 000倍,间/对-二甲苯、乙苯、邻二甲苯等物种活性较大;其次为石化厂,其LOH和OFP分别为273.2 s-1和4 039.1×10-9,正戊烷、异戊烷、乙烯、丙烯等物种活性贡献率高,其中柴油工艺对石化厂VOCs活性贡献率最大;乙烯厂的OFP最低,其LOH和OFP分别为4.6 s-1和69.7×10-9,其VOCs活性主要来自乙烯、丙烯、正丁烯等烯烃物种.各工业源BTEX（苯、甲苯、乙苯及3种二甲苯异构体的合称）分布具有一定的差异,对于指示不同VOCs来源有一定的参考价值,但不同源比值的重叠性也表明并非全部VOCs来源可以通过特征物种比值来区分.研究显示,控制工业源特别是涂料与石化工业VOCs的排放有助于控制兰州市O₃的生成.      

2017年兰州市大气污染物输送来源及传输特征模拟分析

利用HYSPLIT后向轨迹模式,结合兰州市AQI（空气质量指数）及常规大气污染物质量浓度数据,模拟研究了2017年1月1日-12月31日以兰州市为受点的大气污染物输送特征.通过聚类分析确定了抵达兰州市气团的主要输送途径和每类路径所对应的污染物质量浓度特征,并利用受体模型PSCF（潜在源贡献因子分析法）和CWT（权重浓度轨迹分析法）,分析了大气污染区域传输对兰州市空气质量的影响,探讨了影响兰州市空气质量的污染物输送来源和可能的潜在源区.结果表明,在影响兰州市的气流轨迹中,污染轨迹多来自兰州市以西和以北方向,污染轨迹约占总轨迹的39.52%,说明外部污染物的输入对兰州市空气质量具有重要影响.其中,第3类轨迹（对应来向为西）的气团对兰州市的空气质量有较大的影响,该类轨迹虽仅占总轨迹的15.21%,但其中污染轨迹数占56.76%,是影响兰州市空气质量的主要传输路径;第4类轨迹（对应来向为东南）的气团最为清洁.研究显示,对兰州市空气质量影响最大的强潜在源区主要分布在青海共和盆地、兰州市本地及周边区域,中等强度潜在源区为内蒙古自治区南部、宁夏回族自治区及甘肃省河西走廊等地区.      

基于受体模型和源成分谱的缺失组分反演算法

针对目前在线监测仪器无法监测Al、Si标识组分可能增加源解析结果不确定性的问题,基于正交矩阵因子分解法模型和实测源成分谱反演Al、Si受体数据,提出缺失组分反演-嵌套PMF算法.设置周期性和非周期性模拟实验,利用PMF模型对缺失Al、Si受体数据、含反演Al、Si受体数据和含Al、Si受体数据分别进行源解析评估,并将源解析结果与真实值进行对比分析,验证缺失组分反演-嵌套PMF算法的可靠性.研究结果表明对于周期性扰动模拟实验,缺失Al、Si对解析土壤源、机动车、燃煤源有较大的影响,反演Al、Si能优化源解析结果,降低源解析结果的不确定性.