1株异养硝化细菌LLM-5的分离鉴定及其性能研究

该试验从大庆湿地水体中筛选出1株耐高温、耐高氨氮的异养硝化-好氧反硝化细菌。根据形态学特征及16S rRNA基因序列分析,鉴定并命名为Pseudomonas sp. LLM-5。采用单因素试验法,测定不同碳源、氨态氮浓度、C/N比和环境因素对该菌株脱氮效果的影响。结果发现,单因素试验中LLM-5菌株的最适脱氮条件为以丁二酸钠为碳源、C/N=16、盐度2%、初始pH 9.0。该菌株在最适温度（40℃）培养24 h后对氨氮、总氮、COD的去除率分别为87.38%、84.41%、79.90%。在初始氨氮浓度为1 000 mg/L时,该菌对氨氮、总氮、COD的去除率分别达到94.34%、85.49%、82.55%,并在1 200 mg/L时菌株仍能正常生长(OD600=0.63)。菌株同时在以亚硝态氮与硝态氮为单一氮源（初始浓度为100 mg/L）时能将50%～60%的含氮物质去除。研究表明：LLM-5菌株具有优异的异养硝化性能、耐高温及高氨氮浓度,且具好氧反硝化性能,在处理高温、高浓度氨氮废水等领域具有广泛的应用前景。     

聊城市冬季PM2.5中水溶性化合物的昼夜变化特征及来源解析

为探究聊城市冬季PM_(2.5)中水溶性物质的昼夜变化特征及其来源,于2017年1～2月进行PM_(2.5)样品采集,对其水溶性无机离子、乙二酸和左旋葡聚糖等水溶性化合物进行分析,并采用主成分分析-多元线性回归模型(PCA-MLR)对其来源进行解析.结果表明,采样期间聊城市PM_(2.5)平均质量浓度为(132. 6±65. 4)μg·m-3,是国家二级标准的1. 8倍,且夜晚PM_(2.5)的污染程度略高于白天. SNA(SO24-、NO3-和NH4+)是聊城市PM_(2.5)中最主要的水溶性离子,在白天与夜晚占总离子的质量分数为73. 4%和77. 1%,说明聊城市冬季二次污染较严重.白天与夜晚阴阳离子平衡当量比值(AE/CE)都小于1,说明PM_(2.5)呈碱性,且夜晚PM_(2.5)的酸性比白天强.无论在白天还是晚上,NH4+的主要存在形态均为NH4HSO4和NH4NO3.通过相关性分析,证实了乙二酸是在液相中经酸催化的二次氧化反应形成的,且受生物质燃烧的影响很强.通过PCA-MLR模型分析可知,聊城市冬季PM_(2.5)中的水溶性化合物主要来自机动车尾气及其二次氧化、生物质燃烧,而受矿物粉尘与煤炭燃烧的影响较小.     

不同来源胡敏酸化学组成及其结合态磷素的生物有效性

磷(P)是存在于腐殖物质中的主要元素之一,然而不同来源腐殖物质中P素的生物有效性及其影响因素尚不清楚.本研究以土壤、泥炭、玉米秸秆、牛粪、猪粪和鸡粪为供试材料,利用酶水解方法比较了不同来源胡敏酸(HA)中P素生物有效性的差异,分析了P素生物有效性与HA化学组成之间的关系.结果发现:HA中活性无机P占HA全P的19.9%～46.4%,活性有机P占HA全P的23.3%～53.8%,活性P总量占HA全P的43.3%～84.7%;活性有机P中,类植酸态P的比例(9.13%～25.1%)最高,其次为简单单酯P(7.06%～22.3%)和多核苷酸P(4.12%～7.46%);不同来源HA相比,活性无机P的含量以土壤HA最高而鸡粪HA最低,活性有机P的含量以秸秆HA最高而牛粪HA最低,活性P总量的顺序为秸秆HA土壤HA≈猪粪HA泥炭HA牛粪HA鸡粪HA;Pearson线性相关分析指出,活性无机P与Al含量之间呈显著的负相关,活性有机P与Ca、Mg、Zn、碳水化合物和双烷氧碳含量之间呈显著的正相关,而活性P总量与Fe含量之间呈显著的负相关.上述结果说明,不同来源HA结合态P素的生物有效性不同,其中秸秆HA结合态P素的生物有效性最高,其次为土壤HA、猪粪HA、泥炭HA和牛粪HA,而鸡粪HA结合态P素的生物有效性最低;HA中酶可水解的活性有机P含量与其中金属元素和有机碳官能团的组成有关,HA中与Ca、Mg和Zn结合的P是酶可水解的有机P形态,同时HA中活性有机碳官能团含量较高则活性有机P的含量也较高.     

污水生化出水有机物对氯贝酸臭氧降解的影响研究

常规水处理技术无法有效去除痕量的药品和个人护理品(PPCPs),臭氧工艺因具有效果可观、二次污染小等优势,尤其适合用于生化尾水的深度处理.而污水生化出水有机物(EfOM)对臭氧降解PPCPs起着至关重要的作用.本文选取腐殖酸(HA)、牛血清蛋白(BSA)、海藻酸钠(AGS)和葡聚糖(Dextran)作为模拟EfOM 4种代表物质,以氯贝酸(CA)为PPCPs模板化合物,考察了模拟EfOM化合物浓度、反应时间及溶液初始pH对臭氧降解效果的影响规律和机制.结果表明,CA臭氧降解速率符合假一级动力学方程,模拟EfOM化合物为10 mg·L~(-1) TOC时,对CA臭氧降解效果呈现出HADextran≈DW(超纯水)≈AGSBSA的规律.HA可提高HO·的生成速率从而加快CA降解效率,反应速率常数提升了3倍,去除率提高了17.5%;而BSA则明显抑制HO·的生成,从而降低CA降解速率.HA的存在对CA臭氧降解影响较为复杂,研究发现当HA浓度为1 mg·L~(-1) TOC时,能促进HO·的生成和CA的降解,而当浓度升高时会表现出抑制作用.CA臭氧降解速率和反应过程中HO·生成均随着溶液初始pH的增加而增大.pH的变化还会影响HA对臭氧降解CA的作用效果.溶液初始pH为4时,HA投加可促进HO·生成和臭氧降解;但随着pH的升高,HA的存在形态会发生改变,从而表现出对CA臭氧降解效果的抑制作用.     

BiVO4表面氧缺陷调控及其光催化氧化三价砷

以乙二醇为溶剂,采用溶剂热-煅烧法制备缺陷型BiVO₄光催化剂,通过控制溶剂热反应时间调控BiVO₄表面氧缺陷以增强对As （III）的光催化氧化性能.同时,借助各种表征手段如XRD、SEM和XPS等分析样品的晶型结构、形貌特征及化学组成等性质,考察其在可见光下对As（III）的光催化氧化性能,并研究其氧化机理.结果表明,溶剂热反应时间对BiVO₄的晶粒尺寸和光吸收性能没有影响,但能通过影响比表面积调控BiVO₄的表面氧缺陷浓度.经优化得到,反应时间为14 h时制备的BiVO₄光催化剂（BiVO-14）对As（III）（6 mg·L^-1）的氧化效率高达95.7%,并具有良好的光催化稳定性.BiVO₄氧化As （III）的主要途径是光生空穴（h⁺）的直接氧化作用.表面氧缺陷能增强导电性能,促进电荷分离和迁移,强化h⁺的氧化作用,从而提高BiVO₄的光催化氧化性能.BiVO-14能有效促使As（III）转化为低毒的As（V）,在饮用水源As污染去除方面具有广阔应用前景.     

氮磷添加下黄土丘陵区退耕草地土壤呼吸速率日变化特征

为探究黄土丘陵区退耕草地土壤呼吸及其组分日变化对氮磷添加的响应,采用裂区试验设计,主区施氮[0,50和100kg N/（hm²·a）]和副区施磷[0,40和80kg P₂O₅/（hm²·a）],于2019年5~8月每月测定各处理下土壤呼吸速率、异养呼吸速率及土壤温度和含水量日变化.结果表明,土壤呼吸速率及其组分日变化均呈单峰曲线,峰值出现在12：00~14：00.与不施肥相比,土壤呼吸、异养呼吸和自养呼吸速率在单施氮下分别增加7.31%~13.13%,1.12%~12.43%和7.64%~46.26%,单施磷下分别增加16.84%~18.42%,11.48%~14.22%和17.15%~29.59%,氮磷配施下分别增加24.17%~27.30%,21.94%~32.43%和34.05%~41.26%.不同氮磷添加下土壤呼吸、异养呼吸和自养呼吸碳排放量昼占比分别为52.68%~61.37%,50.92%~58.70%和51.39%~76.35%.50kg N/（hm²·a）和80kg P₂O₅/（hm²·a）配施处理的土壤累积CO₂排放量（2012g/m²）最高,不施肥处理的土壤累积CO₂排放量（1531g/m²）最低.各处理的土壤呼吸,异养呼吸和自养呼吸均与土壤温度呈显著指数正相关关系,其温度敏感性（Q₁₀）变化范围分别为1.19~1.86,1.08~1.81和1.11~3.67,氮磷添加降低异养呼吸的Q₁₀值,但提高自养呼吸的Q₁₀值.总体表明,氮磷添加增加土壤呼吸及其组分速率,降低异养呼吸的温度敏感性,氮磷添加对土壤呼吸及其组分速率的促进效果与氮磷添加量及其配比有关.     

金属盐(SO42-/Cl-)固体酸催化剂在污泥制生物柴油中的应用

研究NaHSO₄·H₂O（布朗斯特酸位为主）和AlCl₃·6H₂O（路易斯酸位为主）两类金属盐固体酸催化剂在污泥制取生物柴油过程中的催化性能.结果表明,经过130℃脱水的NaHSO₄·H₂O较AlCl₃·6H₂O表现更为优异,两种催化剂的最优催化条件为催化剂投加量1.2g/10g冷冻干燥污泥、反应温度130℃、反应时间4h.虽然对粗脂肪的酯化率NaHSO₄·H₂O低于AlCl₃·6H₂O,分别为（63.4±2.6）％和（68.9±1.4）％（对应的生物柴油产率分别为9.73%~10.69％和10.80%~11.39％（污泥干基））,但经过GC-MS分析发现NaHSO₄·H₂O催化的生物柴油纯度更高,品质更好;两种催化剂的重复使用性<3~5次.两种催化剂均可实现低成本、高性能且环境友好的催化污泥制备生物柴油.     

铁硅复合材料固定砷的酸释放特征

为评估酸化条件下铁硅复合材料（IS）对砷（As）钝化的环境稳定性,以酸滴定法结合X射线衍射分析技术（XRD）对铁硅复合材料固持态砷（IS-As）的酸释放特征开展研究.结果表明,IS具有较强的应对环境酸化的酸缓冲能力;IS-As对酸最为敏感的pH值区间介于7.68~11.48,在该区间内随酸的加入,AsO₄^3-快速溶出,该非酸稳态砷占总As的37.5%;而在pH值7.68~4.10区间,As溶出速率相对缓慢,该弱酸稳态As约占总As的7%.酸化条件下稳定存在、释放微弱的As为酸稳态,该部份约占总As的55.5%.XRD结果表明,在加入H⁺过程中,铁硅材料主要固砷矿物随pH值由高到低溶解的顺序依次为Ca₃（AsO₄）₂ > AlAsO₄ > As₂O₃>Ca₄SiAs₄ > FeAs₃O₉·4H₂O > Mn₂As₂O₇/SiAs₂.酸化条件下IS-As元素溶出率依次为S（94.8%） > Na（93.0%） > Ca（78.8%） > As（44.5%） > Mg（41.7%） > Al（37.6%） > Mn（37.5%） > Fe（5.5%）.IS-As中主要含砷矿物pH值稳定区间与伴生元素酸溶解特征结果表明,非酸稳态砷主要为钙结合态砷,弱酸稳性As主要为镁、锰、铁弱结合态,酸稳态As主要为铁锰硅强结合态.研究结果为铁硅复合材料修复土壤砷的安全利用风险评估及揭示其修复稳定机理提供了依据,并为土壤砷修复材料选择及形态研究方法方面提供新的参考.     

微介复合固体酸β分子筛催化芳烃硝化合成研究

研究了多级孔道β分子筛催化剂对芳烃(氯苯)的硝化反应,显示具有优异的催化作用。在以硝酸为硝化剂,氯苯∶催化剂=3∶1,60℃反应2 h条件下,对比传统β分子筛,自制多级孔道β分子筛的催化活性较高,且氯苯的对位选择性均有所提高,对位/邻位比分别从0.5提高到1.2。多级孔道β分子筛催化剂重复使用5次,催化活性保持稳定,且随着孔道比表面积增加,催化剂稳定性更好。     

大气气溶胶中铁的酸化与东海赤潮

气溶胶中微量元素的大气输送过程对海洋初级生产力有重要意义,其中铁对海洋生物至关重要,也可能成为影响赤潮的关键因子.本文在综述了大气中酸性物质对气溶胶铁的酸化,在铁从不溶态转变为可溶态的关键过程基础上,提出了东海赤潮的发生可能与大气酸化气溶胶铁密切相关.酸化后的可溶性铁在东海赤潮区下沉可能与沿岸洋流从冬、夏季环流转换提供水动力条件共同作用.该设想将为探索赤潮灾害发生机理提供一些参考,对最终预警预报赤潮发生,降低赤潮灾害的损失,保护海洋生态环境具有重要意义.