夏季白洋淀有色溶解性有机质（CDOM）光学特性及其来源分析

有色溶解性有机质(CDOM)是可溶性有机质(DOM)中较为重要的组成部分,也是水环境中最大的溶解有机碳贮库.为了揭示典型浅水湖泊—白洋淀夏季CDOM的光学特性、空间异质性和来源,本研究运用三维荧光光谱和紫外-可见光吸光度分析方法结合平行因子数据分析法,分析了夏季淀区CDOM的组成,并探索分析了CDOM的主要来源.结果表明：从光学特性上分析,白洋淀水体中CDOM主要包括C1、C3两种类蛋白质组分和C2、C4两种类腐殖质组分,其中,由内源性产生的C1、C2、C3组分占比较多,体现出白洋淀CDOM来源以内源自生为主的特征;白洋淀水体中CDOM吸光度整体呈现出丰度较高的趋势,α(355)平均达到了38.22 m^-1,光谱斜率(280～500 nm)较低,均值为0.007 nm^-1,这种高丰度低光谱斜率的特征也映证了白洋淀CDOM腐殖化程度较高的特点,根据白洋淀淀泊特征推测其来源主要为芦苇、荷花等水生植物的腐解.不同淀区CDOM分布存在差异,整体呈现出自白洋淀南部和西部向中部、北部、东部递减的空间变化特征,造成这一分布特征的原因可能为相较于白洋淀南部地...     

碳包覆Pd/Al2O3催化剂催化4-溴苯酚加氢脱溴的活性和稳定性调控研究

在污染物液相催化加氢脱卤过程中,提高催化剂的稳定性至关重要.以水热合成法制备了不同碳包覆量的Pd/Al₂O₃@C催化剂,对催化剂进行了系列表征,并将催化剂应用于4-溴苯酚(4-BP)污染物的催化加氢脱溴反应.表征结果显示碳层提高了Pd/Al₂O₃的表面疏水性,有利于4-BP在催化剂上的吸附.并且在Pd/Al₂O₃@C催化剂的碳化过程中,碳还原部分Pd颗粒,并保留部分正价态Pd活性位,增强了4-BP中C-Br键的活化.与Pd/Al₂O₃相比,碳涂层提高了催化剂的催化活性.但当碳包覆量超过最佳包覆量后,暴露的Pd粒子随碳包覆量的增加而减少,导致活性下降.此外,碳层修饰后,催化剂的稳定性显著提高,从而大大抑制了Pd粒子的团聚和损耗.Pd/Al₂O₃@C表面的碳涂层对卤素具有较高的耐受性,从而减轻了液相催化加氢脱卤反应中活性中心的中毒.     

喀斯特地区端元样品中溶解有机质的多维特征与源辨析研究

由于喀斯特地区水生生态系统中碳循环的复杂性,给溶解有机质(Dissolved organic matter,DOM)的来源解析带来了巨大的挑战和困难.本研究应用C/N比值、δ¹³C组成、紫外-可见吸收光谱与三维荧光光谱等表征技术,综合对比了西南喀斯特地区典型土壤与水生植物样品DOM的多维特征,探讨了示踪喀斯特地区DOM来源的可靠方法与指标.结果表明：水生植物的C/N比值波动范围较大,石灰土的C/N比值偏低,水生植物与土壤样品的C/N比值及δ¹³C组成有所重叠,难以区分DOM的来源.多种紫外吸收系数(a254、a280、a300与a350)侧面反映了不同DOM样品中芳香族化合物的相对丰度,SUVA254、E2/E3、E4/E6与腐殖化指数(HIX、HIXohno)指示了样品之间腐殖化程度的差异,特别是HIX、荧光指数(FI)、SR较好区分了浮游藻类与土壤DOM.修正荧光指数(YFI)还揭示了不同DOM样品的化学组成,与三维荧光光谱的平行因子分析相吻合.此外,黄壤因较低的pH值会使土壤有机质酸解为含氮组分,导致HIX、FI和SR的匹配性不好.除浮...     

微生物合成纳米钯强化反硝化选择性脱氮

为强化生物反硝化选择性脱氮,利用普通的反硝化污泥合成生物钯纳米粒子(Bio-PdNPs),探究了不同Bio-Pd NPs负载量(0、5、10 mg·L^-1,分别记为Bio-Pd NPs-0、Bio-Pd NPs-5和Bio-Pd NPs-10)对生物反硝化的影响.结果表明,适量钯的负载(Bio-Pd NPs-5)可使硝酸盐去除率由67.85%提高到94.00%(C/N=7,5 h),对氮气的选择性由77.30%提高到97.46%.而负载过量的钯(Bio-Pd NPs-10)会抑制生物反硝化,但其对N₂的选择性仍然高达90.01%,这对减少温室气体N₂O的排放具有重要意义.机理分析表明,Bio-Pd NPs介导的反硝化体系以丁酸型发酵和混合性发酵为主,产生的氢气通过在钯表面迅速分解形成Pd[H]催化反硝化,提高对N₂的选择性,Bio-Pd NPs促进了反硝化过程电子传递及电子传递介质(细胞色素c)的分泌,电子传递体系活性(ETSA)由570.37μg·mg^-1·h^-1<...     

EDTA-2Na/Fe(Ⅱ)对自养生物体系下硝酸盐还原过程的影响

采用厌氧序批式生物膜反应器(ASBBR),以固定浓度的硝酸盐和硫酸亚铁为基质,按不同梯度条件添加EDTA-2Na,进行长时间的培养驯化,研究铁盐脱氮的启动过程,同时探究不同EDTA-2Na/Fe(Ⅱ)对铁自养反硝化过程以及硝酸盐异化还原为铵(DNRA)的影响.结果表明:经过65d的培养驯化,反应器成功稳定运行.当EDTA-2Na/Fe(Ⅱ)<1.50时,反应器只进行铁自养反硝化过程,NO₃^--N去除率最高仅为71.70%;当EDTA-2Na/Fe(Ⅱ)≥1.50时,反应器同时进行铁自养反硝化与DNRA过程,NO₃^--N去除率最高为99.70%.值得注意的是,在EDTA-2Na/Fe(Ⅱ)=1.50时,铁自养反硝化速率达到最大值1.63mg/(L·h)的同时,DNRA的产氨量也达到最大值9.75mg/L.Visual MINTEQ模拟结果表明:EDTA-2Na与Fe(Ⅱ)的摩尔比会影响进水中EDTA-2Na与Fe(Ⅱ)的存在形态,物质的量比越大,FeEDTA^2-度越高,Fe...     

城市污染地区与高山清洁地区新粒子生成事件特征分析

在中国复合型污染的大气环境背景下,新粒子生成(New Particle Formation,NPF)是大气颗粒物的重要来源之一,直接影响到空气质量、云物理过程、全球辐射平衡及人类的生产生活.本文通过分析城市污染地区和高山清洁地区新粒子生成天和非新粒子生成天的特征差异,研究新粒子生成事件的关键影响因素.利用2016年3月12日—4月6日北京的观测资料和2012年9月23日—10月28日黄山的观测资料,分别代表城市污染地区和高山清洁地区进行研究,同时,结合同期气态前体物浓度和气象要素进行详尽的分析.结果表明,观测期间,北京发生新粒子生成事件的频率为42.3%,黄山发生新粒子生成事件的频率为25%,北京的新粒子生成速率J₃和J₁₀、增长速率GR_3～10和GR_10～25及凝结汇分别为3.30～51.39 cm^-3·s^-1和3.37～35.21 cm^-3·s^-1、0.10～2.89 nm·h^-1和1....     

侧流FNA抑制的CANON颗粒-絮体复合系统参数优化

为探究侧流游离亚硝酸(FNA)处理抑制亚硝酸盐氧化菌(NOB)策略相关工艺参数的最佳组合,在颗粒-絮体复合系统的全程自养脱氮(CANON)工艺中,采用批次试验探讨污泥沉降时间、FNA处理浓度及处理时间对相关功能菌活性的影响,针对性抑制NOB活性,降低FNA对功能菌活性影响.结果显示,沉降时间影响处理污泥中功能菌群活性,随着沉降时间的延长,排出污泥中厌氧氨氧化菌(AnAOB)活性逐渐减弱.沉降1min后进行排泥排出了大部分NOB并且反应器内保留了尽可能多的AnAOB,此时排出的污泥中AnAOB、氨氧化菌(AOB)和NOB的相对活性分别为15.79%、54.55%和68.63%.综合FNA对NOB和AOB活性的影响,采用0.6mg/L的FNA抑制12h后AOB活性为38.71%,而NOB活性仅为12.5%.响应曲面分析结果显示,FNA处理时间、处理浓度是影响NOB、AOB活性的关键因素.     

污灌区镉污染麦田安全利用技术的工程应用

为探索工程改良、植物修复、钝化修复、拮抗修复、钝化-拮抗修复技术在污灌区镉(Cd)污染麦田安全利用工程中的应用效果,研究了上述5类技术在河南省某典型污灌区应用后小麦籽粒Cd含量、土壤Cd含量和小麦Cd富集程度。结果表明：拮抗-钝化单一或复合修复可通过影响小麦籽粒Cd的富集和土壤Cd含量来降低小麦受重金属Cd的污染,如施用适量磷基+铁基矿物复合材料可降低38%小麦籽粒Cd含量,施用适量磷基矿物材料B小麦籽粒Cd含量可降低27%～48%,2种处理修复效果显著;其他技术虽有一定修复效果,但并不显著。小麦Cd富集系数(PUF_Cd)可作为评价污灌区Cd污染麦田安全利用工程中技术应用效果的参考指标之一。     

三峡库区典型消落带冬季多环芳烃大气-植物/土壤交换过程与通量

三峡大坝每年周期性“蓄水-放水”,形成水位落差巨大的消落带,库区内污染物环境地球化学行为随之发生变化.以冬季淹没期消落带多环芳烃为研究对象,采集成对大气(n=16)、植物(n=12)和土壤样品(n=12),采用气相色谱/质谱法(GC/MS),分析USEPA 16PAHs浓度水平,解析来源,估算大气地表、大气-植物等多介质交换通量.结果表明:大气、土壤和植物中PAHs浓度为5.65～13.47ng/m³、70.86～13 5.44ng/g和78.23～1084.72ng/g,平均值分别为(8.58±2.78) ng/m³、(90.10±22.18) ng/g和(360.36±309.54) ng/g.大气中PAHs以2～3环为主(62.3%),植物中PAHs以3～4环为主(73.7%),土壤中PAHs以3环和5环为主(52.1%).特征分子比值法揭示煤、生物质燃烧是植物PAHs的主要来源,以石油为主的化石燃料燃烧是大气和土壤PAHs主要来源.“一室模型”表明,植物吸收PAHs的主要途径为植物-气相之间动态平衡限制下的气沉降.“逸度模型”表明,3...     

广州城区“雨水-雨水径流-河涌”污染链的特征

正在点源污染被逐步控制后,城市地面雨水径流已成为城市河流与湖泊等水体主要污染源.国内相关研究起步于20世纪80年代,之后在北京、上海、西安、珠海、澳门、天津、广州等城市开展.雨水、雨水径流及河涌的污染过程已经形成了一个完整的污染链,即雨水携带大气颗粒物降至地面,随之形成的雨水径流又携带地表污染物进入城市河涌,从而恶化河涌水质;然而,对"雨水-雨水径流-河涌"整个污染链的研究尚鲜见文献报道.