Pd/TiO2对水体中2,4-二氯酚的催化加氢脱氯研究

分别采用沉淀-沉积法和浸渍法合成了Pd/TiO2催化剂,采用透射电镜(TEM)、X射线衍射(XRD)和电感耦合等离子体发射光谱(ICP-AES)对材料进行了表征,并对2,4-二氯酚的催化加氢脱氯反应进行了研究.结果表明,2种方法制备的催化剂在加氢脱氯反应中均具有较好的效果,沉淀-沉积法制备的催化剂活性更高,当反应物初始浓度为3.11 mmol.L-1,pH为12,催化剂用量为50 mg时,45 min内2,4-二氯酚可以完成脱氯过程.酸性条件有利于反应的进行.当催化剂用量在15～80 mg时,反应初活性没有明显变化,因此催化反应过程不受传质阻力的影响.当反应物初始浓度在0.62～3.11 mmol.L-1时反应初活性随浓度的提高显著增加,但进一步增加反应物的浓度时初活性没有明显提高,因此2,4-二氯酚在催化剂上的加氢脱氯行为符合Langmuir-Hinshelwood模型,表明2,4-二氯酚的加氢脱氯受表面吸附所控制.     

高效无机混凝剂聚硅酸铁铝的研究

高效混凝剂是目前水处理研究的热点用水玻璃、硫酸铁和硫酸铝制取聚硅酸铁铝混凝剂（PSFA),确定了制备PSFA混凝剂的优化条件：硅酸聚合度n为05,Fe³⁺及Al³⁺与SiO²的摩尔比为1：l,Fe³⁺与A³⁺的摩尔比为1：l,水解度B*为0.5,而熟化时间对PSFA混凝剂的混凝性能影响不明显用PSFA混凝剂处理实际水样,并与单独投加混凝剂硫酸铁及硫酸铁加助换剂聚硅酸效果进行了比较,结果表明,PSFA混凝剂的效果最好,而且用药量少;同时还对PSFA混凝剂的混凝机理进行了讨论     

百年来滇池沉积物中不同形态氮分布及埋藏特征

为探讨百年来滇池沉积物氮的组成、分布以及埋藏特征,2014年7月在滇池采集6根沉积柱进行氮形态及年代测定.结果表明滇池沉积物总氮含量高,为1 263.68~7 155.17 mg·kg~(-1),硝氮及氨氮含量低,分别为10.00~144.00 mg·kg~(-1)和9.20~146.50 mg·kg~(-1).沉积物中有机氮为主要存在形态,含量为255.80~5 644.25 mg·kg~(-1),平均占总氮含量的91.26%;滇池沉积物总氮污染严重,于70年代开始形成且90年代后期加剧,并呈现滇池南部北部中部的分布特征;近100年来滇池沉积物平均沉积速率为0.092~0.187 g·(cm~2·a)~(-1),随时间先增加后降低再升高,空间上由北向南逐渐降低.沉积物中总氮埋藏速率则随时间逐渐增加,在1990年后几乎呈直线增长,且由南向北逐渐降低;据估算,1900~2014年滇池沉积物总氮埋藏量达92 139.15 t,其中有机氮埋藏量为86 745.62 t,硝氮埋藏量为2 464.16 t,氨氮埋藏量为2 929.37 t.     

北京市典型区域大气亚微米颗粒物理化特性及其来源

本研究采用Aerodyne气溶胶化学组成在线监测质谱仪ACSM,于2019年春季、夏季后期、秋季和冬季典型代表月对北京市东南城区非难熔亚微米颗粒物NR-PM₁进行了实时监测与分析,研究了NR-PM₁及其物种在不同时段,特别是霾污染期间的演变特征,以及4个季节有机物的来源.结果表明,整个研究期间NR-PM₁的平均浓度为22.06μg/m³,其季节变化呈现出春季>冬季>秋季>夏季后期的特征.整个研究期间,Org （有机物）的平均浓度为7.12μg/m³,占NR-PM₁的32.30%;NO₃^-和SO₄^2-的平均浓度分别为5.91和6.20μg/m³,分别占NR-PM₁的26.80%和28.12%;而NH₄⁺和Cl^-的平均质量浓度和质量百分数均较低.所有物种呈现出Org> SO₄^2-~NO₃^-> NH₄⁺>Cl^-的特征.清洁天NR-PM₁以Org为主要特征,各季节所有物种的日变化均较小,而霾污染天NR-PM₁以二次无机物种为主要特征,不同季节各物种表现出不同的日变化特征.OA （有机气溶胶）在不同季节解析出的物种有所不同.一次有机气溶胶POA对OA的贡献随春夏秋冬逐渐升高,而二次有机气溶胶SOA则随之逐渐降低.     

水稻光合同化碳在土壤不同粒径、密度分组中的分配特征

水稻生长影响土壤有机质在土壤及其各组分中的分布,是关系土壤有机质储量的重要因子.为量化水稻光合同化碳在土壤不同粒径和密度组分中的分布,进而为水稻土有机质积累持续机制与固碳潜力研究提供数据支撑,应用14C连续标记示踪技术,以当地主栽水稻品种"中优169"为供试作物,分别选取亚热带区4种典型稻田土壤,通过土壤有机质物理分组方法探讨了水稻根际输入的光合碳在土壤物理组分(粒径、密度)中的含量和分配特征.结果表明,水稻标记种植80 d后,250～2 000μm粒径的SOC14含量范围为118.23～309.94 mg.kg-1,SOC14/SOC的比例范围为0.52%～1.55%,均大于20～250μm、<20μm这2个粒径的SOC14含量和SOC14/SOC的比例,250～2 000μm、20～250μm这2个粒径的轻组组分的SOC14含量均显著大于相应的重组组分的SOC14含量,说明稻田生态系统通过水稻的根际沉积作用将有机碳(水稻光合同化碳)主要固定在大粒径的轻组组分中,从而提高了土壤有机碳含量.相关分析表明,250～2 000μm粒径与其轻、重组组分、<20μm粒径、20～250μm粒径的SOC14含量之间均呈显著性正相关,而<20μm、20～250μm粒径的轻组组分的SOC14含量之间呈极显著性负相关.     

典型岩溶地区岩溶泉溶解性碳浓度变化及其通量估算

溶解性无机碳(DIC)和溶解性有机碳(DOC)是岩溶作用、碳汇与碳循环研究的重要指标.为增进对小流域岩溶泉DIC和DOC运移特征的认识,提升离散、有限的水质监测数据条件下碳通量的估算精度,研究了贵州普定陈旗岩溶泉DIC和DOC浓度的变化特征,采用LOADEST模型建立了估算DIC和DOC日通量的回归方程,并估算了陈旗岩溶泉的岩溶碳汇强度.结果表明,陈旗岩溶泉DIC和DOC的浓度分别为16. 47～42. 31 mg·L~(-1)和0. 87～6. 89 mg·L~(-1),它们分别随瞬时径流量的增加呈指数减小和增加.从LOADEST模型构建的回归方程可知,DIC日通量主要受径流量的影响,DOC日通量受径流量和时间的影响;陈旗岩溶泉DIC和DOC的估算通量分别为9 490. 01 kg·a~(-1)和1 704. 87 kg·a~(-1),陈旗岩溶泉的岩溶碳汇强度为3. 40 g·(m~2·a)~(-1). LOADEST模型是低频率水质监测条件下估算岩溶泉DIC和DOC通量的有效工具.     

南京3类不同大气污染过程下气溶胶水溶性无机离子的特征研究

为了探讨不同大气污染过程下气溶胶中水溶性离子组分的差异,分析比较了2009年10月16～30日持续污染、2010年4月27～30日沙尘污染、2010年6月14日秸秆焚烧污染这3次污染过程中气溶胶（PM10、PM2.1和PM1.1）及主要水溶性离子（NH4＋、Mg2＋、Ca2＋、Na＋、K＋、NO2-、F-、NO3-、Cl-、SO24-）质量浓度及其谱分布.结果发现,3次污染过程中气溶胶污染严重,PM2.1/PM10比值有明显区别,其中沙尘污染过程最低,平均值仅为0.27;秸秆焚烧过程最高,为0.7.持续污染过程中NO3-和SO24-浓度较高,总阴离子质量浓度占PM10、PM2.1和PM1.1的18.62%、32.92%和33.53%.沙尘污染过程使气溶胶中的不溶物增加,总水溶性离子组分减少,仅占PM10、PM2.1和PM1.1的13.36%、23.72%和28.54%,而Ca2＋质量浓度高于其他时期,且主要分布在〉1μm粒径段上.秸秆焚烧过程中各种水溶性无机离子质量浓度均高于其他时期,但在气溶胶中比例较低;示踪物K＋明显高于其他过程.3次污染过程中NO3-、SO24-和NH4＋质量浓度峰值均在0.43～0.65μm粒径段.     

沈阳大气气溶胶中水溶性无机离子的观测研究

为了解沈阳大气气溶胶中水溶性无机离子浓度水平和季节变化,探究污染期与清洁期气溶胶特性的差异,本研究采集了2012年6月至2013年5月沈阳大气气溶胶分级样品,测定了其中水溶性无机离子浓度.结果表明,沈阳细粒子和粗粒子中水溶性无机离子的浓度总和分别为22.30μg·m~(-3)和14.29μg·m~(-3),其中含量最高的离子分别是SO~(2-)_4和Ca~(2+).细粒子中NH~+_4主要以(NH_4)_2SO_4和NH_4NO_3的形式存在,SO~(2-)_4/NO~-_3质量比为2.28.细粒子中水溶性无机离子的浓度总和(total water soluble inorganic ions,TWSI)季节变化明显,冬春季浓度高,夏秋季浓度低,化石燃料燃烧是细粒子中二次离子冬季出现高值的主要原因;粗粒子中TWSI季节变化不明显,秋季略高,冬季略低,风沙扬尘使秋季粗粒子中的Ca~(2+)出现了显著高值.SO~(2-)_4、NO~-_3、NH~+_4这3种离子浓度总和在冬季清洁期细粒子中比例为80%,污染期则上升为94%;清洁期的离子在细粒径段的峰值主要出现在0.43~0.65μm粒径处,而污染期的离子在细粒径段的峰值主要出现在0.43~2.1μm处,污染期SO~(2-)_4、NO~-_3、NH~+_4这3种离子在细粒径段的峰值由0.43~0.65μm处转移至1.1~2.1μm处,出现了由凝结模态向液滴模态转移的现象;清洁期气团主要生成在贝加尔湖附近,经高空远距离传输至采样点;而污染期气团主要生成并经过我国东北工业区,经低空短距离输送至采样点.     

水体有机和无机颗粒组分变化对散射和后向散射特性影响研究

研究颗粒物的比例构成对散射及后向散射特性的影响,对推动水色遥感的发展具有重要的意义。本文结合2017年6月和9月秦皇岛附近海域的实测数据,获取了各站位有机颗粒（POM）、无机颗粒（PIM）的浓度以及散射、后向散射等光谱参数,并进行了相关性分析。结果表明,受水体颗粒物浓度的影响,各波段比后向散射系数的变化幅度明显增大,变异系数CV最大值出现在550 nm处;通过建立散射、后向散射系数与总悬浮颗粒物浓度（SPM）以及与PIM和POM之间的关系模型发现,水体的后向散射受水体颗粒物构成影响较大,与有机、无机颗粒物浓度之间的模型精度较高,均方根误差（RMSE）的变化范围为0.0094~0.0143,模型精度在700 nm处最好;同时,分析了无机颗粒物的比例构成（PIM/SPM）对散射效率和后向散射效率的影响,得出相对于散射效率Q_be,后向散射效率Q_bbe受无机颗粒物比例构成影响最大,但是Q_bbe与PIM/SPM的相关性并不是很高,决定系数R2为0.4。     

Pd/Ce0.5Zr0.5O2三效催化剂负载方法

分别采用沉积沉淀、直接混合和传统的浸渍法制备1% Pd/Ce_0.5Zr_0.5O₂ 催化剂, 研究了Pd负载方法对催化剂活性影响.运用H₂-TPR和原位漫反射红外(DRIFTS)研究了Pd-铈锆载体间的相互作用及Pd/Ce_0.5Zr_0.5O₂催化剂上的三效反应机理.结果表明沉积沉淀法制备的Pd/Ce_0.5Zr_0.5O₂催化剂(Pd-DP)表现出最强的Pd-载体作用及最优活性,原位红外实验发现Pd-DP上存在与传统的浸渍法制备的Pd-IMP催化剂不同的NO催化还原途径,推测Pd-载体间相互作用引起NO还原机理差异,进而导致活性差异.