Ce-MCM-41分子筛用于臭氧氧化对氯苯甲酸的活性评价

通过水热法合成了铈掺杂MCM-41(Ce-MCM-41)介孔分子筛,并将其用于臭氧氧化水中对氯苯甲酸(p-CBA).小角X射线衍射(XRD)、氮气吸附-脱附(BET)、紫外可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)、透射电镜(TEM)表征结果表明,铈成功进入MCM-41分子筛骨架,以正四面体形式存在,且Ce-MCM-41保持了纯硅MCM-41有序的介孔结构,具有较高的比表面积;铈的掺杂显著提高MCM-41催化臭氧氧化对氯苯甲酸的活性,反应60 min后,TOC去除率由MCM-41的63%提高到86%(Si/Ce=60),而单独臭氧氧化仅为52%;铈的溶出仅为0.085 mg.L-1,较同样负载量的铈负载Ce/MCM-41的溶出(0.44 mg.L-1)有较大减少.催化剂重复使用3次后仍保持较高的活性,这表明Ce-MCM-41具有较好的活性和稳定性,是一种有前景的臭氧氧化催化剂.     

Fe掺杂PTFE-PbO2/TiO2-NTs/Ti电极的制备、表征及电催化性能

采用电沉积法制备了Fe掺杂PTFE-PbO2/TiO2-NTs/Ti、PbO2/TiO2-NTs/Ti、PbO2/Ti 3种电极,运用扫描电镜、X射线衍射仪观察表面形貌与形态,通过线性扫描伏安法在0.1 mol·L-1的H2SO4中测定电极的析氧极化曲线.以对硝基酚(p-NP)为目标污染物,考察了电极的电催化活性,在20 mA.cm-2电流密度下降解100 mg·L-1 p-NP,120 min时表观速率常数分别为0.0370 min-1、0.0265 min-1和0.0180 min-1,COD去除率分别为77.38%、74.07%、66.18%,研究发现在相同的条件下Fe掺杂PTFE-PbO2/TiO2-NTs/Ti性能更佳,矿化更完全.     

不同pH下对硝基酚(p-NP)对小球藻和斜生栅藻的毒性

为研究水体中典型有机污染物的环境基准,考虑环境因子对污染物生物效应的影响,选取生长速率(μ),无可观察效应浓度(NOEC),最低可观察效应浓度(LOEC)和半抑制浓度(EC₅₀)为指标,研究了不同pH(7,8和9)对小球藻(Chlorella vulgaris)和斜生栅藻(Scenedesmus obliquus)的生长以及对对硝基酚(p-NP)毒性的影响. 结果表明:pH为7～9时,小球藻和斜生栅藻均可正常生长,但各自最适生长的pH不同,小球藻的最适生长pH为8,而斜生栅藻的最适生长pH为9. p-NP对小球藻和斜生栅藻的毒性均随pH的增大而降低,pH为9时毒性最小,但p-NP对斜生栅藻的毒性比对小球藻的大,即斜生栅藻对p-NP要比小球藻更敏感. 因此,在研究p-NP的水生态基准时,应该考虑pH的影响.      

几种金属氧化物催化臭氧氧化降解p-CBA

选择Al₂O₃,TiO₂,MnO₂,Fe₃O₄ 4种金属氧化物对溶液中的对氯苯甲酸（p-CBA）进行催化臭氧氧化降解。催化剂的表征结果显示：TiO₂具有最大的比表面积,为93.84 m²/g,Al₂O₃的比表面积最低,仅为10.28 m²/g;MnO₂和Fe₃O₄表面含有大量强酸性位,故其等电点较低,分别为1.45和1.82。4种催化剂对p-CBA的吸附能力与其比表面积相关,而催化臭氧氧化活性高低却与其等电点的高低顺序一致。Al₂O₃具有最高的等电点（6.92）,也表现出相对较强的催化臭氧氧化活性。在臭氧通量6 mg/min、p-CBA初始质量浓度40 mg/L、Al₂O₃投加量0.5 g/L、反应时间40 min的条件下,p-CBA去除率达到58.6%,远高于单独臭氧化和吸附过程的去除率。     

EDTA对微电解体系降解对硝基酚的影响

考察了EDTA对微电解体系降解对硝基酚的影响及作用机制,结果表明,EDTA能够提高微电解处理对硝基酚的效果;单因素试验法确定了微电解/EDTA体系处理1000mg·l~(-1)对硝基酚的最佳条件:铁屑量120g·l~(-1),碳量20g·l~(-1),pH值为3,EDTA浓度1mmol·l~(-1).在此条件反应60min,对硝基酚去除率为89.7%,而常规微电解在最佳条件下对硝基酚的去除率仅为53.8%.值得关注的是EDTA不仅提高了对硝基酚的去除率,而且拓宽了微电解体系对pH值的适应范围,在中性条件下微电解/EDTA体系对硝基酚的去除率达到了63.5%,而相同条件下传统微电解法仅为19.5%.同时,通过对降解产物的鉴定,分析了对硝基酚在微电解/EDTA体系的降解途径.     

两种土壤中对硝基氯苯被Fe~0还原的对比研究

利用零价铁(Fe~0)还原技术修复受对氯硝基苯(p-CNB)污染的土壤,研究常温常压下松砂土和中壤土两种不同土壤的理化性质对还原反应的影响.结果表明:Fe0能有效还原松砂土和中壤土中的p-CNB,生成对应的苯胺化合物,降低毒性;当土壤中p-CNB的含量约为2.5×10~(-6)mol·g~(-1),Fe~0用量为25 mg·g~(-1),反应体系中水分含量为0.75 mL·g~(-1)时,于25℃反应2 h后,松砂土和中壤土中p-CNB的还原率均超过93%;还原反应在中壤土中进行得较快.污染物在土壤中的老化时间对Fe~0还原降解效果影响很小,而土壤粒径、土壤是否灭菌以及土壤有机质含量等因素则对还原有较明显影响;还原降解反应在没有灭菌、有机质含量较高且粒径偏小的壤土中进行得最彻底.     

MgCl2改性碳材料的制备及其CO2吸附性能

本文以对氯甲基聚苯乙烯微球为前驱体制备了多孔碳材料C_(CMPS),并利用MgCl_2对其进行表面修饰制得了在较低CO_2浓度环境中具有高效CO_2吸附性能的吸附剂MgCl_2(n)/C_(CMPS).探究了吸附时间,MgCl_2含量和气体流速对CO_2吸附性能的影响,并对CO_2吸附动力学进行了研究.研究表明,MgCl_2(n)/C_(CMPS)的CO_2吸附动力学符合Bangham模型.吸附时间为10 min,气体流速为10 mL·min~(-1)时,CO_2吸附量可达158.4 mg·g~(-1).循环10次,吸附量保持稳定.     

2种典型家用消毒剂对水生生物的急性毒性影响及生态效应阈值研究

家用消毒剂大量用于日常生活中,进入水体环境后对水生生物产生潜在危害效应,目前尚缺乏保护水生生物安全的生态效应阈值。本研究以2种典型家用消毒剂(有效成分分别为对氯间二甲苯酚和次氯酸钠,前者命名为消毒剂A、后者为消毒剂B)为研究对象,开展其对8种不同营养级淡水水生生物的急性毒性效应研究。结果表明,除底栖动物外,消毒剂B对藻类、溞类和鱼类的急性毒性均高于消毒剂A;我国本土种稀有鮈鲫对2种消毒剂的敏感性高于其他2种鱼类;2种消毒剂对藻类的毒性高低均为近头状伪蹄形藻斜生栅藻蛋白核小球藻;近头状伪蹄形藻对2种消毒剂最敏感。基于上述毒性数据构建了物种敏感分布(SSD)曲线,计算对保护95%的物种不受影响时所对应的污染物浓度(HC5),并结合评估因子法推导出2种消毒剂预测无效应浓度(PNEC)值作为急性生态效应阈值,消毒剂A和消毒剂B的PNEC值分别为13.16 mg·L~(-1)(有效成分对氯间二甲苯酚PNEC值为0.33 mg·L~(-1))和0.71 mg·L~(-1)(有效成分次氯酸钠PNEC值为0.01 mg·L~(-1)),消毒剂A对淡水生物的PNEC比消毒剂B大了一个数量级,表明相较于消毒剂B,消毒剂A对水生态环境更为友好。本研究结果可为制订典型家用消毒剂的水质基准提供科学依据。     

典型再生铜冶炼厂周边土壤中PCDD/Fs、PCBs和PCNs的污染特征及健康风险评估

本研究同时测定了1家典型再生铜冶炼厂周边土壤中PCDD/Fs、PCBs和PCNs的含量,进而分析和评估了该冶炼厂对周边环境的影响和研究区域工人的健康风险.冶炼厂周边土壤中PCDD/Fs、PCBs和PCNs的含量范围分别为17.2~370、1.20~14.2和70.9~950 pg·g^-1.在冶炼厂附近（<300 m）的采样点检出了高含量的PCDD/Fs和PCNs,其含量随距离的增加呈指数型下降.源解析结果表明,再生铜冶炼厂对其周边300 m内土壤中PCDD/Fs和PCNs的含量和单体分布特征影响显著.此外,除再生铜冶炼厂外,周边土壤中PCDD/Fs的污染可能还受到历史使用五氯酚或五氯酚钠的影响.健康风险评估结果表明,工人暴露周边土壤中PCDD/Fs、PCBs和PCNs的非致癌和致癌风险均处于可接受水平范围内,经口摄入是最主要的暴露途径.虽然健康风险评估只考虑工人工作时间内对室外环境中这些污染物的暴露,两份土壤样品的致癌风险值已达到0.47×10^-6和0.15×10^-6（阈值10^-6）,值得关注.PCDD/Fs对总致癌风险（PCDD/Fs+PCBs+PCNs）的贡献率最高（96%）,是该区域需首要关注和控制的二英类化合物.     

对硝基酚对大型蚤和斑马鱼胚胎的毒性

采用静态生物毒性试验方法,研究了对硝基酚对大型蚤的急性毒性和斑马鱼胚胎发育影响.结果表明,大型蚤幼蚤接触不同浓度的对硝基酚后,活动会受到不同程度的抑制,甚至死亡,48hEC50值为2.55mg·L-1.对硝基酚对斑马鱼胚胎有蓄积致毒作用,最敏感性指标为83h未孵化、83h卵凝结;实验还发现对硝基酚具有低浓度促进斑马鱼胚胎发育和孵化,高浓度抑制发育并延缓孵化的作用.对硝基酚对大型蚤的毒性与对斑马鱼胚胎的发育影响相比,大型蚤对对硝基酚反应更为敏感.