石墨相氮化碳光催化剂的制备、改性及其在水处理中的应用

作为典型的非金属半导体光催化剂,类石墨相氮化碳(g-C3N4)由于具有物理化学性质稳定、能带结构适宜、制备成本低廉等优势,近年来受到广泛关注.本文综述了石墨相氮化碳的基本结构特性、常用制备方法以及结构改性策略,对其在水处理中的应用进行了总结,并对g-C3N4未来的发展趋势进行了展望,以期为氮化碳新材料开发及其在水处理方...     

酸/碱改性香蒲生物炭对水中磷的去除及其机制研究

雨水径流中存在的磷污染问题严重威胁生态环境,而传统的雨水径流处理设施,如雨水花园、渗滤沟等,对磷的去除率较低且成本较高.以湿地中收割的香蒲为原材料,酸改性后制备的生物炭（TH7）的除磷效果非常好,明显优于碱改性生物炭（TOH7）：与原生物炭（T7）相比,酸改性生物炭大大提高了磷的去除效率,可从T7的65%提高至94%,而碱改性生物炭无除磷效果.TH7的表面孔隙发达,比表面积高达434.2m²·g^-1,对磷的吸附符合Freundlich模型和伪二级动力学模型,其吸附属于物理化学吸附,具体的机制为孔隙填充、表面化学沉淀、氢键结合.研究表明,以香蒲为原料制备的改性生物炭是一种效果优越的除磷吸附剂,可应用于植草沟、雨水花园等以填料为主要吸附层的径流处理设施中.     

单细胞水平微流体技术筛选北极沉积物中的联苯降解菌

极地环境微生物具有独特而丰富的多样性,是亟待开发的资源宝库.随着人类影响范围的扩大,极地环境中持久性有机污染物与石油 资源开采等造成的环境污染不容忽视,而利用土著微生物进行生物修复是一种理想的方法.为克服传统的基于富集驯化的稀释平板法分离 降解菌存在耗时长、筛选结果单一等缺点,建立了一种单细胞水平微流体筛选（Single-cell Level Isolation with Microfluidics,SLIM）技术.以北极沉积物为菌源,以联苯为底物,利用该技术成功筛选得到9株菌株,分属于4个菌属：Streptomyces、Micrococcus、Dermacoccus和Aspergillus;通过 稀释平板法筛选得到3株菌株,分属于Acidovorax、Chryseobacterium和Nocardia.通过两种方法得到的菌株完全不同.系统发育分析表明,SLIM技术筛选得到的菌株具有更加丰富的微生物多样性.通过对沉积物及各代富集驯化培养物的16S rRNA基因高通量测序发现,并非所有富集的菌属都能被稀释平板法分离,通过SLIM技术筛选得到的菌属在所有样品中的相对丰度都很低.本文建立的SLIM技术从单细胞水平实现了目标菌种的筛选,相比于稀释平板法,具有效率更高的优点,同时避免了菌种间竞争等造成的分离困难.本研究为极地环境中有机污染的生物修复及“微生物暗物质”资源的挖掘提供了新的思路与方法.     

零价钴活化过氧乙酸降解水中罗丹明B的研究

采用零价钴（ZVCo）活化过氧乙酸（PAA）降解水中罗丹明B（RhB）,探究了ZVCo/PAA体系中PAA的活化机理,并通过自由基淬灭实验,识别了体系中的主要活性自由基.同时,考察了溶液初始pH值、PAA浓度、ZVCo投加量及水中常见阴离子对ZVCo/PAA体系降解RhB的影响,并评估了ZVCo在活化PAA过程中的稳定性和可重复利用性.最后,研究了RhB在ZVCo/PAA体系中的降解机理.结果表明,在中性条件下, 大约98.3%的RhB可以在180 s内被ZVCo/PAA体系有效去除.在该体系中,ZVCo原位生成的Co²⁺对PAA活化起到了主要作用,有机自由基（CH₃C（O）O^?和CH₃C（O）OO^?）是该体系的主要活性物种.增加ZVCo投加量或PAA浓度可以提高RhB的降解效率,但过量的PAA对RhB的 去除有抑制作用.SO₄^2-、NO₃^-和Cl^–的存在几乎不影响ZVCo/PAA体系降解RhB,而HCO₃^-能够显著抑制RhB的去除.在重复使用4次后,ZVCo仍对PAA具有良好的活化效果,且其表面形貌和元素组成均未发生明显变化,表明ZVCo具有优异的稳定性和可重复利用性.RhB在ZVCo/PAA体系中的主要降解途径为其分子结构中共轭氧杂蒽基团的破坏.     

基于可疑筛查技术研究有机磷阻燃剂V6转化规律

运用Orbitrap高分辨质谱仪,评估了人体肝微粒体(HLM)代谢V6的转化规律.除5种已被报道过的O-脱烷基、氧化性去磷酸化和氧化脱氯产物外,首次发现了6种新型产物.基于其MS/MS质谱图,该6种代谢产物被鉴定为醛基和羧基产物.其中,5种代谢物生成量随孵育时间呈线性增加趋势,具有累积性.此外,推导的代谢途径表明,脱烷基化和羟基化代谢物进一步转化为次级代谢物,即醛和羧基代谢物.     

MOFs基多孔材料吸附去除VOCs的研究进展

大气中挥发性有机物（VOCs）严重威胁生态环境和人类健康,其治理迫在眉睫。吸附法因操作简单、效率高、能耗低等优势成为目前处理VOCs最经济有效的方法之一。但传统吸附材料如分子筛、活性炭、硅藻土等存在吸附容量小、易堵塞、选择性低且再生困难等问题。因此,发展高效稳定的VOCs吸附材料仍是目前的研究热点。金属有机框架材料（metal-organic frameworks,MOFs）是一种比表面积高、孔道结构丰富的新型多孔材料,在VOCs吸附净化方面具有良好的应用潜力。针对近10年MOFs基多孔材料吸附去除VOCs的研究,从MOFs的结构和特点出发,详述MOFs的分类及其复合材料的类型,基于MOFs基多孔材料吸附VOCs过程中的影响因素和机制,对其在VOCs吸附应用方面的研究进展进行总结,并对其在该领域的未来发展进行展望。     

改性椰壳炭钝化修复农田土壤镉、铅的长期稳定化效果及生态风险评估

为探究改性椰壳炭钝化修复土壤中镉、铅的长期效果及生态风险,采取硝酸-高锰酸钾改性方法优化椰壳炭表征,通过设置不同改性椰壳炭用量,探究其对土壤中镉、铅生物有效性的长期影响,结合土壤-农产品综合质量影响指数评价结果,最终验证其场地应用的可行性。结果表明:改性椰壳炭可显著提高土壤镉、铅的稳定性,当用量>20 g/kg时,钝化培养12周,土壤中镉、铅以残渣态为主,固定率较对照组分别提高了8%~23%和11%~24%。钝化培养15~18周,土壤镉、铅有效态含量均低于安全阈值,且种植蔬菜未检测到重金属超标,不存在生态风险。采用改性椰壳炭进行土壤重金属场地修复具有一定应用价值。     

MOFs衍生CuO/ZnO催化剂的制备及其光催化性能的研究

利用Cu₃(BTC)₂为材料模板制备金属氧化物CuO,通过光沉积引入Zn2+煅烧合成双金属氧化物催化剂CuO/ZnO,研究了该催化剂在可见光条件下对罗丹明B的光催化降解性能,确定了罗丹明B在降解过程中的主要活性物种,并利用液相原位红外技术探究其降解机理。结果表明:MOFs衍生物CuO/ZnO催化剂具有优良的光催化降解能力,可见光响应150 min后,对10 mg/L罗丹明B的降解率最高达到67.56%以上,其中发挥主要作用的活性物种是超氧自由基·O₂-;经过5次循环实验后降解率仍在50%以上,证明该材料具有较好的可重复利用性。通过液相原位红外光谱检测,分析推断罗丹明B分子在降解过程中存在乙基、羧基和苯环芳香环结构的破坏以及氨基副产物的释放过程。该研究结果可为高效光催化体系的开发及污染物降解机理的研究提供参考。     

环糊精介导强化氧化去除水中有机污染物综述

水体中顽固有机污染物会威胁水环境安全,可利用氧化方法对其进行去除。环糊精作为环境友好型材料,其介导强化氧化可延长氧化剂在水中半衰期,形成氧化“微环境”,能提高有机污染物的去除率,扩展化学原位修复的应用范围,受到环境领域研究者的重视。通过全面分析相关文献,归纳了环糊精与氧化剂及污染物形成二重及三重包络物的机制,阐述了包络在保护氧化剂、拉近氧化剂与污染物距离、增加氧化效率、控制氧化产物等方面的作用,分析了影响氧化效率的因素。结合实际应用效果,讨论了环糊精介导强化氧化对顽固有机污染物去除的有效性,并对未来的研究方向及应用前景进行了展望。     

活化过一硫酸盐技术降解环境有机污染物的研究进展

高级氧化技术是一种以产生羟基自由基(·OH)和硫酸根自由基(SO₄?·)来降解环境有机污染物的技术. 近年来,通过活化过一硫酸盐(peroxymonosulfate, PMS)而产生SO₄?·的高级氧化技术受到了广泛关注. 与基于·OH的传统高级氧化技术相比,基于SO₄?·的高级氧化技术具有氧化还原电位高、半衰期长、适用pH范围广和对污染物反应快速等优点. 本文从活化PMS方法的特点和性质出发,对目前活化PMS技术降解环境有机污染物的主要方法和活化机理进行了论述,活化方法包括过渡金属活化(均相和非均相)、碳质材料活化、碱性活化、热活化、辐射活化、电解活化等,活化PMS的机制是通过活化方法使其分子结构中的O—O键发生断裂,从而使PMS分解形成SO₄?·或其他的活性物质. 此外,分析了活化PMS降解环境有机污染物的主要影响因素,其中影响均相系统PMS活化的因素包括过渡金属剂量、pH和水中阴离子等,过量的PMS和过渡金属可能成为SO₄?·的抑制剂,pH不仅对氧化剂分解产生自由基起着关键作用,还影响过渡金属种类的形成及其与氧化剂反应的有效性,而水中阴离子会与有机化合物竞争和SO₄?·发生反应. 最后,提出未来研究重点应在开发稳定高效活化PMS的金属氧化物、碳质材料,以及使用多种处理技术协同作用上,同时应加强对活化PMS技术降解有机污染物体系的降解产物和毒性分析的研究.