引言

随着我国城市化进程中“退二进三”、“退城进园”和“产业转移”政策落实步伐的加快,全国几乎所有的大中城市正面临着重污染行业的大批企业关闭和搬迂问题,导致城市出现大量遗留、遗弃场地。我国场地土壤及地下水的重金属、石油烃、农药、挥发性有机污染物、持久性有机污染物、     

中国典型流域有机磷酸酯的污染特征与风险评估

有机磷酸酯（OPEs）作为溴代阻燃剂的替代品,在生产生活中被广泛使用,其环境污染和毒性效应受到广泛关注.梳理中国七大典型流域水体中OPEs的含量水平和分布特征,计算中国成人、青少年和儿童的OPEs日均饮水暴露量,对其健康风险进行评估,并通过蒙特卡洛模拟方法评价了结果的可靠性.检索整理了12种OPEs对水生生物的毒性效应浓度,构建物种敏感度分布（SSD）曲线,对生态风险进行评估.结果表明,低等暴露水平下,七大流域ΣOPEs的第5百分位浓度为52.61 ng·L^-1;中等暴露水平下,七大流域ΣOPEs的中位浓度为499.74 ng·L^-1,磷酸三氯乙酯（TCEP）、磷酸三乙酯（TEP）和磷酸三（1,3-二氯-2-丙基）酯（TDCP）为主要污染物;高等暴露水平下,七大流域ΣOPEs的第95百分位浓度为1904.4 ng·L^-1,是其中等暴露水平的3.8倍,长江流域的ΣOPEs浓度最高.健康风险评估表明,不同人群通过饮用水暴露于OPEs的非致癌风险均在可接受范围内.磷酸三甲酯（TMP）、磷酸三异丁酯（TiBP）和TCEP是致癌风险的主要贡献者.生态风险评估结果表明,TCEP在高等暴露水平下存在中等生态风险;磷酸三正丁酯（TnBP）在中等暴露水平下存在中等生态风险,在高等暴露水平下,有较高生态风险;磷酸三苯酯（TPhP）在低中高3种暴露水平下的风险商均大于1,有较高生态风险,需要重点关注.     

水位对湖滨带池杉（Taxodium ascendens）-落羽杉（Taxodium distichum）防护林土壤反硝化酶活性的影响

针对青山湖流域水体氮(N)污染问题,采用乙炔抑制法研究青山湖湖滨带全年不淹水区域(NFZ)和淹水区域(平均水位为0、5、15和25cm,分别记为WL0、WL5、WL15和WL25)池杉(Taxodium ascendens)-落羽杉(Taxodium distichum)防护林0～40 cm土壤反硝化酶活性(DEA)特征及其影响因素,本研究可为明确湖滨带池杉-落羽杉防护林对水体N污染的控制及其生态功能提供数据支持和理论支撑.结果表明：研究区土壤DEA均值(范围)为130.89(7.83～716.7)μg·kg^-1·h^-1,且具有较为明显的空间分异特征.WL0～WL25区域在水位增加情形下土壤NO₃^–-N、DOC、SOC和TN含量的增加共同驱动土壤DEA的增加,而土壤反硝化微生物功能基因丰度不是DEA变化的主要影响因素.NFZ区域较低的土壤含水量是该区域土壤DEA显著低于WL0～WL25区域的主要原因.WL0～WL25区域土壤NO₃^–-N、DOC、SOC和T...     

不同NOx条件下有机胺光氧化二次气溶胶的形成及其云凝结核活性

本研究采用烟雾箱模拟的方法,在不同NO_x条件下,对二甲胺、三甲胺、二乙胺、苯胺、乙醇胺与OH自由基光氧化生成二次气溶胶(SA)的过程及其云凝结核(CCN)活性进行了测定.结果表明,当不添加NO_x时,乙醇胺的SA生成系数(FAC)最高(0.22),而三甲胺与苯胺的FAC较低(≤0.05),二甲胺与二乙胺的FAC则趋于0,且该条件下生成的气溶胶CCN活性较弱,三甲胺、苯胺与乙醇胺生成的SA吸湿性参数(κ_SA)值为0.10～0.22,符合典型有机物κ值.当添加NO_x后,各有机胺生成的SA粒径、密度变大,且SA的生成系数均有提高,在高NO_x浓度条件下按SA的生成系数对有机胺排序：乙醇胺>苯胺>二甲胺>三甲胺>二乙胺;同时添加NO_x后SA的CCN活性变强,在高NO_x浓度条件下按其CCN活性对有机胺排序：乙醇胺>二甲胺>苯胺>二乙胺>三甲胺,其中,乙醇胺最高(κ_SA=0.65)...     

共轭多孔有机聚合物的制备及其对核废料中碘的捕获

将1,3,5-三乙炔基苯与2,7-二溴-9,9-二苯基芴进行Sonogashira-Hagihara偶联反应,成功合成了一种共轭多孔有机聚合物(命名为LNU-15).该聚合物的骨架分解温度在350℃以上,且不溶于有机溶剂,具有良好的化学稳定性和热稳定性.LNU-15主要以1.379nm的均一孔径存在.由于单开放通道、大量的强亲和力结合位点以及π共轭结构,LNU-15对碘具有优异的捕获能力,获得2,400mg/g的捕获量.根据拟二级动力学方程可知, LNU-15对碘的吸附速率常数为0.003g/(g·min),理论平衡捕获量为2,490mg/g.实际捕获量为理论量的96.4%.此外,LNU-15可在空气中加热或乙醇溶液中可逆释放碘,且具有一定的循环稳定性.LNU-15破解了由孔隙堵塞造成的“死空间”以及客体分子不易进入骨架的问题,可用于环境碘污染控制,并为核工业发展提供重要支撑.     

煤化工产业园区挥发性有机物污染特征及其对大气复合污染的贡献

为研究煤化工产业园区挥发性有机物(VOCs)污染特征及其对大气细颗粒物(PM_2.5)和臭氧(O₃)的贡献,本研究于2021年夏季利用气相色谱/质谱联用仪在某大型煤化工产业园区开展了环境空气115种VOCs的在线监测研究,分析了VOCs的浓度水平、组成特征、日变化特征、潜在来源及其对O₃和PM_2.5中二次有机气溶胶(SOA)的生成贡献. 结果表明:①观测期间,园区站点VOCs的平均体积分数为89.32×10?9±50.57×10?9,显著高于该园区所在城市的城区站点VOCs浓度水平. ②含氧VOCs (OVOCs)是该园区VOCs的主要特征污染物,占总VOCs体积分数的48.2%,乙醇、丙醛和甲醛是体积分数排名前三的物种. ③VOCs的臭氧生成潜势(OFP)为595.64 μg/m3,各组分对O₃贡献潜势的大小表现为OVOCs>烯烃>芳香烃>烷烃>卤代烃>含硫VOC>炔烃. OFP排名前十的物种均为OVOCs、烯烃和芳香烃,其中丙醛对OFP的贡献占比最高,占总OFP的22.2%. ④间/对-二甲苯、邻二甲苯和乙苯等苯系物对二次有机气溶胶生成潜势(SOAFP)的贡献突出,其中间/对-二甲苯的SOAFP最大,占总SOAFP的29.6%,主导了SOA生成. 研究显示,煤化工产业园区中丙醛和甲醛等OVOCs、顺-2-丁烯等烯烃以及间/对-二甲苯与邻二甲苯等芳香烃对大气复合污染贡献较大,是开展PM_2.5和O₃污染协同控制重点关注的物种.      

N-Co/C@CF阴极材料制备及在电芬顿脱色中的应用

文章采用混合热解法合成了金属有机骨架(MOFs)衍生的N掺杂多孔碳阴极材料N-Co/C,利用SEM、FT-IR、XPS等表征技术及电化学表征手段探究了碳材料的几何形貌、物化性质及电化学性能,构建了N-Co/C@CF为阴极的电芬顿体系,用以降解活性红195染料废水。根据实验结果,N掺杂碳材料为无定形结构,比表面积大,且材料中产生了有利于两电子氧还原反应的石墨型氮和吡啶型氮。N掺杂后,N-Co/C@CF电极材料导电性能、对氧气的吸附能力及还原能力均明显提高,以600℃下煅烧所得N-Co/C-600@CF电极材料性能最佳。采用N-Co/C-600@CF为阴极降解活性红195,在电压3 V、Fe²⁺浓度20 mg/L,pH=3及O2流量为60 mL/min下,90 min染料脱色率达到99.66%,COD去除率可达72.87%。电极循环使用6次,脱色率仍可达到93.54%,表明电极具有良好的稳定性。     

土地利用/覆盖对华南地区感潮河流碳分布格局的影响

河流是陆海碳输送的主要通道,在全球碳循环中发挥着重要作用. 随着城市化进程的加快,河流碳分布格局将会改变. 本研究于2019年11月(枯水期)和2020年7月(丰水期)对珠江三角洲地区潭江流域干支流开展有机碳、无机碳等水质指标监测,基于土地利用数据划定流域分区和沿河岸不同距离(500、1 000、1 500、2 000和2 500 m)缓冲区,采用差异性分析、Spearman相关性分析、冗余分析(RDA)等手段,分析土地利用格局对华南地区感潮河流碳浓度分布格局的影响. 结果表明:①水体TOC(总有机碳)、TIC(总无机碳)平均值分别为(3.50±0.92)(2.61±2.10) mg/L,区域TOC、TIC浓度存在时空分布差异,丰水期TOC、TIC浓度均显著高于枯水期,感潮区TOC浓度显著高于非感潮区,建设用地占比高、林地占比低的核心城市生态区河流的TOC浓度较高. ②1 500 m缓冲区是流域内景观格局对碳浓度变化作用最强的河岸带宽度,对碳的总解释率为20.03%;城市区域的排放对有机物浓度影响严重,耕地、林地的拦截吸附作用使得河流中的有机碳浓度相对较低,连片坑塘、养殖池等对河流中营养盐浓度的影响较大. ③水体中碳、氮、磷等的正相关关系表明,水体污染与生活污水排放、养殖生产活动和农业面源污染等有关. 因此,加强缓冲区坑塘、养殖池等的污染控制以及建成区与河流间绿化建设,是控制潭江等华南地区感潮河流中碳浓度以及入海碳通量的关键管理手段.      

河口沼泽湿地转化为养殖塘对湿地土壤有机碳不同组分含量的影响

河口感潮沼泽湿地是滨海蓝碳湿地主要类型之一,具有高效的固碳-储碳能力.湿地围垦为水产养殖塘是河口区主要的土地利用/土地覆盖变化类型之一.为了揭示河口沼泽湿地围垦养殖对湿地土壤活性有机碳组分和矿物结合态有机碳的影响,以闽江河口为研究区域,配对采集芦苇（Phragmites australis）湿地、短叶茳芏（Cyperus malaccensis）湿地和互花米草（Spartina alterniflora）湿地的土壤样品（0～30 cm）及由其围垦而成的水产养殖塘沉积物样品（0～30 cm）,分别测定土壤有机碳（SOC）、溶解性有机碳（DOC）、微生物生物量碳（MBC）、易氧化有机碳（EOC）,以及矿物结合态有机碳（钙键结合有机碳Ca-SOC和铁铝键结合有机碳Fe(Al)-SOC）的含量.结果表明,河口沼泽湿地围垦成养殖塘后,SOC、DOC、MBC含量显著下降,芦苇湿地土壤SOC、DOC和MBC含量分别下降26%、27%和22%,短叶茳芏湿地土壤分别下降32%、22%和8%,互花米草湿地土壤分别下降20%、34%和35%;Ca-SOC含量则分别上升44%、82%和39%.相关分析表明：D...     

黑炭气溶胶质谱仪(SP-AMS)分析春季PM2.5中水溶性有机气溶胶

为探讨常州春季大气细颗粒物(PM_(2.5))的化学组成及污染特征,于2017年3月1日～5月30日采集了84个有效样品,对其水溶性离子(WSIIs)、碳质组分(OC和EC)等常规组分进行了测定和分析,并采用黑炭-气溶胶质谱仪(SP-AMS)对水溶性有机气溶胶(WSOA)进行了分析.结果表明,采样期间PM_(2.5)的日均质量浓度为101. 97μg·m~(-3),超标(环境空气质量标准二级标准)率达73. 8%,以轻度、中度和重度污染为主,分别占总天数的39. 3%、21. 4%和13. 1%. WSIIs约占PM_(2.5)的39. 86%,其中二次离子(SO_4~(2-)、NH_4~+和NO_3~-)占WSIIs的81. 85%,阴阳离子电荷平衡的线性拟合直线的斜率(AE/CE)大于1(1. 09),表明PM_(2.5)偏弱酸性. OC/EC比值为2. 53,说明受二次转化的影响. SP-AMS分析WSOA组分包含C_xH_y+(32. 1%)、C_xH_yO+(30. 4%)、C_xH_yO_~(2+)(25. 4%)和H_yO~+(4. 7%),其平均氧碳比(O/C)、氢碳比(H/C)、氮碳比(N/C)和有机质-有机碳比(OM/OC)分别为0. 72、1. 53、0. 04和2. 15,高的O/C表明春季光化学反应导致的二次转化贡献较大.正定矩阵因子分析模型(PMF)对WSOA的质谱进行解析得到:类烃OA(HOA)、半挥发氧化性-生物质燃烧排放OA(SVOOA-BBOA)和低挥发性氧化性OA(LVOOA) 3种有机气溶胶,分别占WSOA总量的18. 4%、34. 1%和47. 4%.