加入SOA示踪的深圳大气PM2.5受体模型源解析

为厘清包括二次有机气溶胶（SOA）在内的深圳市区PM_2.5各种一次和二次来源贡献,本文于2017年9月2日~2018年8月29日在深圳市大学城点位开展PM_2.5样品采集,并进行化学组分和水溶性有机物（WSOM）质谱测量,共获得162组有效数据.观测期间深圳市大气PM_2.5平均质量浓度为26μg/m³,在传统PMF源解析的基础上加入羧基离子碎片（CO₂⁺）作为SOA的示踪物,加入水溶性有机氧（WSOO）用于计算各因子O/C,验证有机物解析效果.结果表明,SOA可以被独立解析出,其O/C明显高于其他一次污染源中有机物;机动车、二次硫酸盐、二次硝酸盐、SOA为最主要的4个源,对PM_2.5质量浓度的贡献分别为25%、23%、17%和10%,船舶、地面扬尘、老化海盐、建筑尘、生物质燃烧、燃煤和工业贡献均在5%以内.各个源的变化特征表明,机动车、二次硫酸盐、二次硝酸盐、SOA等源贡献呈现冬高夏低的季节特征,与冬季季风条件下源自内陆的污染传输密切相关.污染天气时,二次硝酸盐和SOA的贡献增加相对最显著,因此NOx和挥发性有机物是减排的关键.     

北山地区大气降水中水化学及稳定同位素特征

为揭示甘肃北山地区大气降水的水化学及同位素特征,利用2012~2019年度采集的97件大气降水样品,采用相关性分析,富集因子,气团后向轨迹分析等多种方法对北山地区稳定同位素变化特征及其影响因素,降水中主要离子变化特征,不同离子来源及贡献,水汽来源进行了分析.结果表明,北山地区区域降水线的斜率与截距均高于张掖地区大气降水线;该区降水中稳定同位素比率明显受季节性,温度和高程效应的影响,在年尺度下,降雨量效应不明显;该区降水中氘盈余变化较大,雨季降水中氘盈余显著小于旱季降水中氘盈余值;北山地区大气降水的水化学型主要为HCO₃·SO₄-Ca和HCO₃-Ca型,降水中离子浓度具有明显的季节性变化,降雨量的增加对离子浓度具有一定的稀释作用;Na⁺受海源和陆源物质的双重影响;绝大部分的Ca²⁺,K⁺,HCO₃^-和部分Mg²⁺来源于陆源,SO₄^2-与NO₃^-的主要来自于人类活动输入;区内冬夏季水汽来源基本一致,来源于西北方向的季风源是北山地区最主要的水汽来源.研究成果可为我国高放废物地质处置库选址和性能评价以及未来地下处置库建设提供依据,也有助于丰富西北干旱区的水文循环过程研究.     

滇黔桂岩溶区河漫滩土壤重金属含量、来源及潜在生态风险

利用全国地球化学基准计划在滇黔桂岩溶区35个点位采集的70件河漫滩表、深层土壤样品,分析了As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn 8种重金属元素含量特征,探究了重金属来源、污染状况及潜在生态风险.结果表明,8种重金属元素含量大部分均高于全国土壤背景值,在滇东南地区含量最高,桂西北地区最低.表层土壤Cd、Hg明显富集,As、Cr、Cu、Ni与深层土壤含量相当;As、Cd、Hg、Pb、Zn在农田、菜地中明显高于深层土壤,Cr、Cu和Ni在各类土地中与深层土壤相当.因子分析结果显示,表层土壤中Cd、Cr、Cu、Ni受地质背景控制,As、Pb、Zn既与地质背景有关,也受人为活动影响,Hg受人为活动影响较严重;深层土壤中Cd、Cr、Cu、Ni、Cr、Zn继承了区域母岩特征,As、Hg和Pb受地质背景和人为活动双重影响.地累积指数法和富集因子法污染评价结果表明,研究区河漫滩表层土壤中Cd、Hg污染较重,As、Cr、Cu、Ni、Pb、Zn大部分为轻度污染或无污染.各重金属潜在生态风险指数高低顺序依次为Hg > Cd > As > Cu > Ni > Pb > Cr > Zn,Cd和Hg的生态风险指数之和占综合指数的82.43%,生态风险最高;滇东南地区重金属潜在风险综合指数最高,具重度生态风险.     

京津冀西北典型流域地下水化学特征及补给源分析

为揭示京津冀西北典型流域地下水循环特征,运用环境同位素和水化学技术等方法分析张家口市不同流域水体氢氧同位素特征、水化学特征及时空变化特征、地表地下水转化关系。结果表明:地表水化学类型主要为HCO3-Mg·Na和HCO3·Cl-Na型;地下水化学类型不同时期表现出不同的类型,水化学类型更为多样,主要以HCO3-Mg·Na型、HCO3·Cl-Na型、HCO3·Cl-Na·Mg为主。地表河水和地下水中离子均主要来源于岩石风化作用;张北和桑干河流域地下水中离子偏向于蒸发浓缩作用控制。张家口市各流域地表地下水δ18O、δD组成较为接近,表明了当地地表水和地下水均受到大气降水的补给。大气降水和地表河水对地下水的补给比例均值分别为37.74%和62.26%,以地表河水的补给为主要方式。     

内蒙古夏季大气降水同位素特征及影响因素

为探明内蒙古地区夏季大气降水中δD和δ¹⁸O组成特征及其对气象因子变化的响应关系,于2017~2019年夏季采集了内蒙古阿拉善左旗、呼和浩特市市区、正蓝旗、克什克腾旗（达里湖）、通辽科尔沁左翼中旗和呼伦贝尔新巴尔虎右旗（呼伦湖）等6个区域共计82次大气降水样品,结合来自全球降水同位素观测网（GNIP）的包头、张掖等6个区域大气降水样品中δD和δ¹⁸O数据,分析了内蒙古地区大气降水中δD和δ¹⁸O变化的区域差异及其主要影响因素,结果表明：内蒙古局地大气降水中δD和δ¹⁸O值存在自西向东不断偏负的趋势,其中呼伦贝尔新巴尔虎右旗大气降水中δD和δ¹⁸O值最偏负;相对地,西部阿拉善左旗大气降水中δD和δ¹⁸O值最偏正;内蒙古地区局地大气降水线斜率和截距同样表现出自西向东逐渐偏正的变化趋势,显示二次蒸发作用的影响逐渐下降,且局地蒸发水汽团对西部地区大气降水影响明显,如位于西风环流影响区的阿拉善左旗等区域局地蒸发气团占到8月部分单次大气降水来源水汽团的100%,而7月份,东亚夏季风环流对内蒙古局地大气降水的影响最为明显;整体上,虽然区域大气湿度变化引起的二次蒸发是影响内蒙古局地大气降水过程的一个关键因素,不过大气降水量对夏季大气降水稳定同位素组成的影响最明显.即西风环流影响区大气湿度变化对氘盈余指数d值的影响程度明显强于东亚夏季风区大气湿度变化的影响,而东亚夏季风环流影响区大气降水量对d值的影响程度则相对明显.     

大气颗粒物中多环芳烃的污染特征及来源识别

研究了北京市2000年采暖期和非采暖期2个典型代表月(6月和12月)不同粒径颗粒物的质量浓度特征以及不同粒径颗粒物中ρ(PAHs)分布特征,并同时利用比值法和化学质量平衡(CMB)受体模型对可吸入颗粒物(PM₁₀)中PAHs的来源进行识别和解析.研究结果表明:北京市采暖期ρ(颗粒物)明显高于非采暖期;采暖期和非采暖期不同粒径颗粒物的比例有差别,采暖期、非采暖期ρ(PM₁₀)分别约占ρ(TSP)的0.662和0.734;PAHs具有更明显富集于细颗粒物中的特征;源解析结果表明燃煤污染和机动车污染是PM₁₀中PAHs的最主要来源.      

陆浑水库沉积物重金属空间分布特征及风险评价

为了解洛阳市饮用水水源地陆浑水库沉积物中重金属污染程度,采集32个点位的表层沉积物,分析6种重金属（Cd、Cr、Cu、Ni、Pb和Zn）的空间分布特征,并运用地累积指数法、潜在生态风险指数和聚类分析等方法对研究区重金属污染程度进行评价、生态风险评价及源解析.结果表明：Cd、Cu、Pb和Zn含量超过黄河流域河南段重金属土壤背景值,分别是其8.8、2.0、6.5、2.3倍,重金属存在明显富集,且主要污染集中于坝前区域.地累积指数法评价结果显示,Cd为强污染,Pb为中-强污染.潜在生态风险指数表明,陆浑水库沉积物重金属风险呈自上游至下游逐渐增强的趋势,总体处于高度生态危害,潜在生态风险指数均值达到312.94,其中Cd为主要贡献因子.富集系数法和聚类分析结果显示：Cd、Cu、Pb和Zn主要为人为源,Cr和Pb以自然源为主.总体而言,陆浑水库沉积物中重金属Cd和Pb污染相对较重,可能会对水库水环境构成威胁.     

裂解温度和离子强度对不同来源生物炭胶体释放行为的影响

近年来环境中生物炭胶体形成受到广泛关注,它是生物炭在环境中物理分解作用的重要过程,对污染物迁移有着重要影响.然而,目前对生物炭胶体释放过程和影响因素的研究甚少,人们对生物炭胶体释放机理的认识还很有限.本研究以小麦秸秆和花生壳为生物质来源,系统地探讨了生物炭的裂解温度(300～700℃)和溶液离子强度(0.1～10 mmol·L^-1)对生物炭胶体产率的影响.结果表明,随着裂解温度的升高,生物炭的耐磨性增强,且在较高的裂解温度下(≥500℃)花生壳生物炭的耐磨性显著强于小麦秸秆生物炭.生物炭的胶体产率受到生物质来源和裂解温度的显著影响,花生壳生物炭的胶体产率低于小麦秸秆生物炭,高温裂解(≥600℃)生物炭的胶体产率显著低于中低温裂解生物炭.在相同溶液离子强度下,生物炭胶体产率与其亚微米级碎片率呈显著正相关(p<0.05),即生物炭中亚微米级碎片率越高,生物炭胶体产率越高.当溶液离子强度从1 mmol·L^-1增加到10 mmol·L^-1时,两种来源生物炭的胶体产率均显著降低,其降低的程度因生物炭裂解温度而异,其中低温裂解...     

长三角背景点夏季大气PM2.5中水溶性无机离子污染特征及来源解析

为研究长三角背景点夏季PM_2.5污染特征,于2018年5月30日—8月15日在上海市崇明岛对PM_2.5样品进行昼夜采集,并对其中水溶性无机离子(Cl-、NO₃-、SO₄2-、Na+、NH₄+、K+、Mg2+、Ca2+)进行了分析.运用PSCF(潜在源贡献)方法判别污染物排放源区,并结合PCA(主成分分析)和PMF(正交矩阵因子)源解析探究PM_2.5来源.结果表明:①观测期间崇明岛ρ(PM_2.5)平均值为(33±21)μg/m3,低于GB 3095—2012《环境空气质量标准》一级标准限值(35 μg/m3),但在部分时段存在显著超标现象,ρ(PM_2.5)最高值在120 μg/m3以上.②水溶性无机离子质量浓度平均值为(14±9.3)μg/m3,占PM_2.5的42.4%,其中SNA(SO₄2-、NO₃-、NH₄+三者统称)为主要离子,占水溶性离子总质量浓度的85.7%.③n(NH₄+)/n(SO₄2-)(NH₄+与SO₄2-的摩尔浓度比)显示,清洁期〔ρ(PM_2.5) < 15 μg/m3〕呈贫铵状态,过渡期〔15≤ρ(PM_2.5)≤35 μg/m3〕和污染期〔ρ(PM_2.5)>35 μg/m3〕均呈富铵状态;过渡期SNA主要以NH₄HSO₄和NH₄NO₃形式存在,而污染期则主要以(NH₄)₂SO₄和NH₄NO₃形式存在.④通过对两次典型污染事件进行离子相关性分析和PSCF分析发现,E1污染事件(5月30日—6月8日)为局地生物质燃烧型污染事件,E2污染事件(7月23日—8月1日)为区域传输污染事件.源解析结果进一步表明,两次典型污染事件期间气态污染物的二次转化对PM_2.5的贡献最显著,贡献率分别为62.8%和59.8%;其次是生物质燃烧,其贡献率分别为32.5%和20.1%;E2污染事件期间海盐源对崇明岛PM_2.5贡献率较高(16.6%),远超过E1污染事件期间对PM_2.5的贡献率(2.7%).研究显示,区域输送对崇明岛PM_2.5有显著贡献,二次颗粒物累积是崇明岛PM_2.5超标的主要原因.      

漆酶降解有机污染物的研究进展

文章综述了漆酶的来源及性质、催化氧化机制、催化氧化有机物的作用方式及影响其活性的因素,并分析了其在有机污物染治理方面的应用现状。综合国内外研究现状,开发新型的漆酶磁性纳米固定化材料及构建高效产漆酶基因工程菌是实现漆酶工业化应用的重要研究方向。