DOC+POC对重型柴油机性能及常规气态物排放特性的影响研究

以某电控高压共轨重型柴油机为试验样机,在外特性以及最大转矩转速和额定转速两个不同转速的负荷特性下,对比研究了重型柴油机加装氧化催化转化器(diesel oxidation catalyst,DOC)耦合颗粒氧化催化器(particle oxidation catalyst,POC)后处理装置前后的动力经济性和常规气态物排放特性。研究结果表明:加装DOC+POC装置后,排气温度基本在后处理装置的工作温度范围里,随着转速增大,排气背压迅速增大;动力性和经济性变化不大,扭矩降幅在2%以内,燃油消耗率上升幅度也在2%左右;而CO和THC体积排放量有大幅下降,NOx也有小幅下降,分别平均下降98%、94%和3%,CO2排放有小幅的增加,平均增幅为4.3%。     

HONO来源及其对空气质量影响研究进展

综述了HONO来源(源排放、均相反应和非均相反应生成)、HONO模拟研究以及HONO来源对空气质量的影响.指出均相反应中激发态NO2与水汽作用形成HONO的机制在高NOx排放地区具有重要作用,但反应速率需进一步证实.非均相反应中水解反应可能是HONO最主要来源,空气质量模式模拟结果也支持该观点;soot表面的光照催化反应在soot高排放地区对HONO贡献较大,但仍需大量外场实验证实;土壤排放机理的外场实验研究极少,亟待加强.     

Effect of TiO2 calcination temperature on the photocatalytic oxidation of gaseous NH3

Carbon-modified titanium dioxide(TiO2) was prepared by a sol-gel method using tetrabutyl titanate as precursor, with calcination at various temperatures, and tested for the photocatalytic oxidation(PCO) of gaseous NH3 under visible and UV light. The test results showed that no samples had visible light activity, while the TiO2 calcined at 400℃ had the best UV light activity among the series of catalysts, and was even much better than the commercial catalyst P25. The catalysts were then characterized by X-ray diffractometry, Brunauer-Emmett-Teller adsorption analysis, Raman spectroscopy, thermogravimetry/differential scanning calorimetry coupled with mass spectrometry, ultraviolet-visible diffuse reflectance spectra, photoluminescence spectroscopy and in situ diffuse reflectance infrared Fourier transform spectroscopy. It was shown that the carbon species residuals on the catalyst surfaces induced the visible light adsorption of the samples calcined in the low temperature range( 300℃). However, the surface acid sites played a determining role in the PCO of NH3 under visible and UV light over the series of catalysts. Although the samples calcined at low temperatures had very high SSA, good crystallinity, strong visible light absorption and also low PL emission intensity, they showed very low PCO activity due to their very low number of acid sites for NH3 adsorption and activation. The TiO2 sample calcined at 400℃ contained the highest number of acid sites among the series of catalysts, therefore showing the highest performance for the PCO of NH3 under UV light.     

应用扩散管测量霾污染期间大气氮硫化合物浓度的方法

活性氮和硫化合物在大气颗粒物形成过程中扮演重要角色,但对它们气相/颗粒相的同步观测结果比较缺乏.本研究尝试基于扩散管的DELTA系统测量氮和硫化合物短时累积浓度,以期捕捉它们在霾污染期间的演变规律.结果表明,DELTA系统收集气态污染物的扩散管中以及颗粒物滤膜上NH_4~+和NO-3空白干扰较小,适用于研究NH_3、HNO_3、NH_4~+和NO-3的日均浓度,可以作为城市环境空气质量监测参数的有效补充;但采样系统中SO_2-4背景含量较高,仅适合监测48 h以上时间尺度的SO_2浓度和周~月尺度SO_2-4浓度,用于大气硫沉降观测.北京2016年5月9日~6月7日观测期间,大气NH_3、HNO_3、NH_4~+和NO-3浓度具有明显的逐日演变规律,呈现出随着风向转变而发生周期性波动的典型特征;这些含氮污染物与PM_(2.5)、CO、SO_2和NO_2浓度的变化规律一致,其来源可能与化石燃料燃烧源有关.污染天NH_3、HNO_3、NH_4~+和NO-3浓度约为清洁天的2倍,但还原性氮和氧化性氮的相态分布在清洁天和污染天无明显差异;整个观测期间,HNO_3/NO-3约为1.2,NH_3/NH_4~+为4.5,春夏之交较高的温度有利于活性氮在气粒平衡过程中偏向于气态形式存在.     

BiPO4/赤铁矿光催化降解气态苯乙烯

利用水热法合成了 BiPO₄/赤铁矿复合催化剂,并对催化剂进行了 X 射线衍射（XRD）、扫描电镜（SEM）、X 射线光电子能谱（XPS）、透射电子显微镜（TEM）、紫外可见漫反射（DRS）、BET 比表面及光致发光光谱（PL）等一系列表征,同时探讨了不同制备条件下的复合催化剂对气态苯乙烯降解的影响及其光催化机理 .结果表明：天然赤铁矿的负载能有效提高 BiPO₄光生电子-空穴对的分离效率,提升其光催化活性;当制备BiPO₄/赤铁矿的条件为质量比1∶1、溶液 pH=1、焙烧温度 300 ℃时,复合材料对 50 mg·m^-3气态苯乙烯的降解率最高,达到 87.9%,且在同等条件下进行 4 次循环实验后,降解率仅下降 5.9%,稳定性得以证明 . 经过机理实验研究证明,BiPO₄/赤铁矿复合催化剂光催化降解苯乙烯主要是光生电子-空穴对、氧衍生的超氧自由基及羟基自由基起主导作用 .     

气态膜吸收分离二甲胺水溶液的研究

利用自制的高效中空纤维膜组件,通过气态膜吸收法分离二甲胺水溶液.在本实验范围内,把总传质系数和二甲胺脱除率作为评价因素,对影响传质效果的3个因素进行了正交实验.从实验数据可以看出,进口温度升高使得总传质系数与脱除率增大,流速增大使得脱出率下降而总传质系数增大,初始进口浓度对总传质系数与脱除率影响不大.单因素实验得出传质效果最佳的条件为:二甲胺溶液进口温度为45℃,二甲胺溶液流速为0.08m·s-1,二甲胺溶液初始进口浓度为3000×10-6.结果表明二甲胺溶液进口温度是最显著的影响因素,二甲胺溶液流量的影响次之,二甲胺溶液初始进口浓度影响不显著.通过膜组件稳定性实验,了解到膜组件运行550h性能依然很高.     

春季太湖地区大气主要含氮化合物浓度及其空间分布特征

为研究太湖地区大气中主要含氮化合物的污染水平及其空间分布特征,选取代表城市、城郊、农村3种不同土地利用类型的苏州、常熟、宜兴作为研究区域,采用中流量大气采样器采集3个研究区春季大气和颗粒物样品,分析各形态含氮化合物的浓度.结果表明:春季太湖地区大气中气态含氮化合物NH3、HNO3和NO2的平均浓度分别为25.77、4.33和6.23μg·m-3(以N计,下同).其中,农村地区大气NH3浓度显著高于城市和城郊地区,具体表现为农村城郊城市,HNO3、NO2浓度三地差异不显著;颗粒态TN、NH+4和NO-3平均浓度分别为13.21、7.55和4.75μg·m-3.其中,TN、NH+4浓度城市和城郊地区存在显著差异,均表现为城郊农村城市,NO-3浓度城郊地区显著高于城市和农村地区,但城市和农村差异性不显著.实验结果同时显示,春季太湖地区大气中TSP的平均浓度为0.15 mg·m-3,城郊地区因为受到农业与工业的共同影响,应成为防控含氮化合物污染的重点区域.     

DOC催化剂配方对重型柴油机气态污染物排放的影响

基于重型柴油机台架试验,研究了氧化催化器(diesel oxidation catalytic,DOC)的催化剂配方对安装了DOC+催化型颗粒捕集器(catalyzed diesel particulate filter,CDPF)后处理系统的重型柴油机排放特性的影响。结果表明:催化剂配方对发动机排气参数和经济性没有影响;较高的贵金属负载量和Pt占比能有效降低还原性污染物的起燃温度,但随着排气温度的提高,各方案转化率相差不大; CO与HC在较低排气温度下存在竞争吸附关系,因而贵金属负载量和配比对HC所呈现的规律与CO相反;较高的贵金属负载量和Pt占比能提高平衡温度下NO2的生成率,同时较高的Pd占比能提高催化剂热稳定性; CDPF具有进一步氧化NO的能力。     

关中城市群道路移动源气态污染物排放特征

基于MOVES模型对参数进行本地化修正,计算机动车排放的气态污染物排放因子,以2012年为基准年建立关中城市群的道路移动源常规和非常规气态污染物的排放总量清单,并得到不同车型、不同城市区域的机动车污染物排放分担率.结果显示,关中城市群的道路移动源常规气态污染物中一氧化碳（CO）的排放量为45.40万t,氮氧化物（NO_x）为8.190万t、二氧化硫（SO₂）为0.420万t、氨（NH₃）为0.10万t;非常规气态污染物中非甲烷碳氢化合物（NMHC）的排放量为4.168万t,甲醛（HCHO）为0.057万t、乙醛（CH₃CHO）为0.027万t、丙烯醛（C₃H₄O）为0.004万t、1,3-丁二烯（C₄H₆）为0.012万t、苯为0.090万t、甲烷（CH₄）为0.123万t、氧化亚氮（N₂O）为0.004万t.此外,各城市按照排放分担率从高至低依次为西安（50%）、渭南（23%）、咸阳（含杨凌）（12%）、宝鸡（10%）和铜川（5%）.本研究还发现污染物排放分担率在不同车型中差异显著,其中NO_x排放以重型货车（33.85%）和中型货车（21.21%）为主;SO₂、醛类物质在重型货车中排放分担率分别为31.31%和30%;而CO、NMHC、C₄H₆、苯和CH₄的排放主要来自小客车（分别为32.86%、17.55%、26.64%、26.45%和38.85%）和摩托车（分别为32.64%、55.21%、43.29%、49.04%和30.97%）;NH₃的小客车和重型货车排放分担率分别为49.5%和31.31%.