基于Stacking集成学习模型的气态亚硝酸预测

建立了基于Stacking集成学习下气态亚硝酸（HONO）预测模型.利用非相干宽带腔增强吸收光谱（IBBCEAS）系统获得的北京城区HONO的浓度,结合HONO的来源,选取了O₃、CO、SO₂、NO、NO₂、NO_y、温度（T）、相对湿度（RH）、风速（WS）、j（HONO）、j（NO₂）、j（O¹D）作为特征数据,通过对HONO的平均日变化分析,将测量时间按小时转换为新特征.分别以极端梯度提升（XGBoost）、轻量化梯度促进机（LightGBM）以及随机森林（RF）算法构建基模型,采用5折交叉验证的方式划分训练集,将基模型输出的结果作为新特征集,并将新特征集作为第二层线性回归模型的输入,通过对这两层中的模型进行训练,最终得到Stacking集成学习HONO预测模型.通过对模型的特征重要度分析和计算夜间交通直接排放所占的贡献,表明CO是模型预测中重要的影响因子,说明机动车的直接排放是该区域冬季时期HONO的重要来源.利用测试集分别对单模型和融合后模型的预测性能进行评估,3个单模型的预测结果与测量值的相关系数都达到了0.91以上,其中Stacking融合后的模型性能最好,相关系数达到了0.94,平均绝对误差和均方根误差分别为0.307×10^-9和0.453×10^-9,结果表明基于Stacking集成学习方式下HONO预测模型的可解释性和推广性.     

苏州市大气中汞的形态分布特征及来源分析

针对苏州市大气中汞的分布特征和污染来源,自2018年1月1日至2018年12月31日对苏州市大气中的气态元素汞(GEM)、气态氧化汞(GOM)和颗粒态汞(PBM)进行1 a的连续监测,并基于浓度权重轨迹分析法(CWT)和浓度玫瑰图法,研究2018年大气汞来源和浓度变化规律.结果表明,监测期间苏州市大气中GEM、GOM和PBM浓度分别在0～53.3 ng·m~(-3)、 0～256 pg·m~(-3)和0～5 208 pg·m~(-3),年均浓度分别为(2.57±2.09)ng·m~(-3)、(5.27±15.7)pg·m~(-3)和(16.0±157)pg·m~(-3).其中,GEM是苏州市大气汞的主要成分,约占99.2%.监测期间,苏州市大气中GEM季节平均浓度表现出冬季(3.17 ng·m~(-3))春季(3.09 ng·m~(-3))秋季(2.30 ng·m~(-3))夏季(1.98 ng·m~(-3))的规律.根据CWT分析结果,苏州大气中汞迁移具有季节性差异:春季和冬季的含汞气团主要来自于内陆,夏季主要来自于苏州本地、黄海和东海,秋季的含汞气团来自于内陆、黄海和渤海.同时研究发现西北方向来自内陆的大气汞浓度较高,东方向来自海洋的大气汞浓度较低.苏州市大气中GEM和PBM平均浓度表现为昼间低夜间高,与大气参数进行相关性拟合,得出大气中GEM日变化规律与太阳总辐射亦呈显著的相关性(r=-0.664,P0.001),与湿度呈显著的相关性(r=0.859,P0.001),与气温呈显著的相关性(r=-0.866,P0.001); PBM与太阳总辐射呈一般相关性(r=-0.554,P0.01),与湿度呈显著的相关性(r=0.835,P0.001),与气温呈显著的相关性(r=-0.831,P0.001).苏州市大气中GOM平均浓度在1 d内出现多次峰值(05:00、 12:00、 18:00和23:00)和谷值(02:00、 10:00、 15:00和19:00).GOM浓度升高与早晚高峰燃料油燃烧排放正相关,亦与O_3浓度升高导致GEM氧化生成GOM正相关.     

东海夏季溶解气态汞和活性汞分布特征及控制因素

于2018年6月在东海开展航次调查,测定了水体中溶解气态汞（dissolved gaseous mercury,DGM）、活性汞（reactive Hg,RHg）、总汞（total Hg,THg）及溶解态汞（dissolved Hg, DHg）浓度,探究了夏季东海水体中DGM和RHg的分布特征及其控制因素。结果表明,东海水体DGM和RHg浓度分别为（151.3±75.9 ）pg/L和（0.8±0.7） ng/L,DGM/THg、DGM/RHg和RHg/THg的数据分别为（4.5±2.5）%、（26.7±15.0）%和（21.6±14.8）%。与其他海洋体系相比,东海水体中DGM和RHg浓度显著高于多数大洋水体,低于或接近其他近海报道结果。空间分布上,东海水体DGM和RHg均呈现出相对复杂的分布趋势,在近岸浅层水、外海浅层及深层水中均存在明显的高值区,表明其可能受陆源输入和原位生成/去除过程共同控制。垂直分布上,底层水中DGM和RHg浓度相对较低,其他水层无显著差异。不同水层THg和DHg调查数据显示东海底层水中虽然THg浓度最高,但DHg相对其他水层浓度略低,这可能是导致底层水中RHg和DGM较低的主要原因。Spearman相关性分析和多元回归分析结果表明,RHg浓度和溶解氧（dissolved oxygen,DO）含量是影响海水中DGM浓度的关键控制因素,而DO含量是影响海水中RHg浓度的关键控制因素。     

环境空气中多环芳烃(PAHs)不同岗位暴露情况研究

探讨不同岗位暴露多环芳烃（PAHs）情况，结果表明，环境空气中PAHs受岗位影响显著，随暴露程度的加重，PAHs暴露浓度呈明显上升趋势。2、3环的PAHs主要分布在气相中，而4环以上的PAHs则主要存在于PM10中。PAHs相当于BaP当量致癌强度也表明，相对于气相来说，致癌源为PM10，其贡献率为90％。     

等离子体技术应用于气相污染物治理综述

近年来利用等离子体技术对气态污染物的氧化分解研究受到了广泛的关注.介绍了等离子体概念、分类及产生方法,简述了非平衡等离子体技术对气体污染物的降解原理,较全面地介绍了等离子体技术在脱硫、脱硝以及降解挥发性有机物(VOCs)等方面的研究.最后指出了今后等离子体处理废气的应用研究方向.     

静风条件下气态污染物的最大地面浓度的计算方法

本文应用高等数学方法,推导出静风条件下孤立点源气态污染物最大地面浓度及最大地面浓度距离的计算公式,并结合具体实例阐明应用公式进行预测计算的方法步骤及注意事项。     

二氧化氮

二氧化氮是一种棕红色、高度活性的气态物质。氮氧化物是一氧化氮、二氧化氮及其他氮氧化物的总称，而二氧化氮在臭氧的形成过程中起着重要作用。人为产生的二氧化氮主要来自高温燃烧过程的释放，比如机动车、电厂废气的排放等。家庭用火炉和气炉燃烧也会产生相当量的二氧化氮。     

华东高山背景点大气气态汞含量与传输特征

利用高时间分辨率自动测汞仪（Tekran 2537B）于2017年6月~2018年5月对武夷山气态元素汞（GEM）进行了连续1a的观测.结果表明，武夷山GEM年均浓度为（1.70±0.43）ng/m³，稍高于北半球背景值，表明武夷山受到一定程度的大气汞污染.GEM浓度表现为冬季>秋季>春季>夏季，季风和风速是影响武夷山GEM季节变化的主要因素.武夷山四季GEM表现为不同的日变化特征，早上8：00之后，春秋季GEM继续呈现下降趋势，其他季节则呈现先升后降再上升，并在晚上不同时刻出现峰值.GEM值白天低于晚上，这与风速和汞的长距离迁移有关.后向轨迹和浓度权重轨迹分析结果表明，偏西风背景下污染气团经江西向武夷山输送是大气汞迁移的主要路径，而江西和福建中北部为武夷山大气汞污染的潜在源区.△GEM/△CO值表明武夷山GEM汞污染主要来源于人为工业排放，生物质燃烧贡献较弱.     

甲醛诱导哮喘的一种分子机理：对GSNO还原酶的上调作用

为了研究气态甲醛对GSNO还原酶(GSNOR)的上调作用是否通过GSH途径,以昆明雄性小鼠为实验材料,采用动态吸入染毒方式,检测了0、3.0mg·m-3甲醛暴露小鼠以及3.0mg·m-3甲醛暴露同时腹腔注射α-硫辛酸小鼠的肺泡灌洗液中GSH浓度和GSNOR活力.结果表明,3.0mg·m-3甲醛暴露小鼠与对照组小鼠相比,其肺泡灌洗液中GSNOR活力极显著上升(p<0.01),同时GSH浓度极显著下降(p<0.01);α-硫辛酸注射组小鼠肺泡灌洗液中GSNOR活力较3.0mg·m-3甲醛暴露小鼠有极显著下降(p<0.01),同时GSH浓度极显著上升(p<0.01).甲醛暴露下,GSNOR与GSH呈相反的变化趋势.以上结果表明,气态甲醛可以通过GSH途径调节GSNOR表达.甲醛对GSNOR的上调作用可能是通过诱导氧化胁迫进行的,这可能是理解GSNOR在气道中调控的基础.     

广州塔的高空HONO观测及其对大气氧化性的影响

HONO作为羟基自由基(·OH)的主要前体物而受到广泛关注,近几十年开展了大量观测,但高空观测较为稀缺,尤其在珠三角地区尚未开展.本研究于2020年8月在广州塔450m平台开展了HONO及相关参数的测量,结果表明:450m高空HONO平均浓度为(1.32±0.63)μg·m^-3,呈日间低、夜间高的日变化特征.日间地面相关来源(机动车排放、NO₂非均相转化)在传输过程中光解损耗,约有56%到达高空.此外,均相反应、气溶胶表面的非均相转化、硝酸盐光解等原位反应也都无法解释观测到的HONO浓度.因此,还需要其他来源来平衡HONO收支.高空450 m处HONO对·OH的贡献在上午远大于O₃,对光化学过程的启动具有重要作用,在全天对·OH的贡献也与O₃相当.可见,城市地区HONO对大气氧化性的影响不局限于地面,而可能贯穿下半个边界层.