华南高山背景地区黑碳云内清除特征

基于2020年南岭背景高山地区的3个典型云事件,利用地用逆流虚拟撞击器采集云中颗粒物,结合单颗粒黑碳光度计和激光雾滴谱仪分析黑碳浓度及云参数特征,探讨黑碳云内清除率及其影响因素.结果表明：进入云内的黑碳约占整体的20%,而云中含黑碳云滴的占比（4.67%）则少于含黑碳间隙颗粒的占比（15.31%）;黑碳的分粒径质量清除率和数量清除率接近,变化范围均为28%~59%;高液态含水量和云滴数浓度有利于黑碳云内清除率的增加,而黑碳云内清除率会随黑碳总浓度的增加而降低,各因素对于黑碳云内清除的影响由大到小为：云滴数浓度>液态含水量>总黑碳浓度.     

南京雾过程对大气气溶胶谱分布及化学组成的影响

为探究南京地区雾过程对气溶胶粒子化学组成和尺度分布的影响,在2017年冬季的雾观测中平行收集了3级分档雾水和分粒径气溶胶样品,并对雾微物理量与气溶胶谱分布、3级分档雾水与雾前、雾中、雾后分粒径气溶胶化学组成对比分析。结果表明,2017年冬季南京第1次雾过程的雾滴液态水含量随粒径分布为不对称“V”型,最低值位于7μm处,第2次雾过程的雾滴液态水含量随粒径分布为3峰型,峰值分别位于5,15,21.5μm处。在雾形成、发展阶段,粒径<0.33μm的气溶胶质量浓度降低,粒径0.38μm气溶胶质量浓度升高,雾成熟阶段,气溶胶粒子质量浓度在全粒径段均达到最低,粒径0.38μm的气溶胶质量浓度大幅降低,与雾前相比,雾后气溶胶质量浓度峰值向大粒径方向移动。雾前,气溶胶水溶性离子组分富集在粒径<0.43μm的小粒子中,随着雾过程进行,成核作用和吸湿增长使得水溶性离子向较大粒径段富集。雾中新生成的气溶胶随着雾滴的蒸发被释放,导致雾后NO₃^-、SO₄^2-和NH₄⁺浓度升高。较小粒径的气溶胶中和率更高,雾形成初期的新生雾滴酸性较强,随着雾过程的进行逐渐中和,雾水pH值逐渐升高。     

基于观测的模型(OBM)的发展历程及其在我国大气化学研究中的应用与展望

基于观测的模型OBM(observation-based model)作为分析大气化学过程的重要方法之一,在深度挖掘大气综合观测数据以及全面认识区域大气复合污染成因方面具有广阔的应用潜力. 为进一步推进OBM在大气化学研究中的应用并提升PM_2.5和臭氧(O₃)协同防控的有效性和科学性,本文梳理了OBM结构和内置大气化学机制的发展历程,并总结了应用OBM解析O₃和二次气溶胶生成机制及其他活性成分化学机制的研究成果. 结果表明:OBM结构和内置大气化学机制在不断更新,使OBM由最初用于O₃生成机制的研究逐步发展成为功能强大的大气化学全过程分析工具,为我国大气复合污染防治工作提供了重要的技术支撑. 但是,OBM自身结构的局限性、我国尚未掌握OBM核心技术以及可利用的观测数据仍有限等原因制约了OBM在我国大气化学研究中的进一步应用和推广. 针对上述问题提出如下建议:在实际应用中应根据大气化学过程解析需求来选择合适的模型,充分发挥OBM的优势;开发具有中国自主知识产权的在线OBM运行系统和大气化学机制;建立有代表性的区域监测网络为OBM的进一步应用和推广提供综合数据支撑.      

超大城市新粒子生成事件对云凝结核贡献分析

高浓度气溶胶在受人类活动影响的污染地区种类和组成非常复杂,因此,其环境和气候效应引起了广泛关注,但在超大城市背景下气溶胶粒子活化成为云凝结核的过程与边界层的相互作用尚不完全清楚.本研究基于北京（BJ）、上海（SH）、广州（GZ）的观测数据,选取3个城市的春季和冬季（北京冬季11月和广州冬季12月的连续观测,以及上海春季4月的加强观测）集成观测气溶胶数据和云凝结核同期观测的变化并结合其他污染物演化规律,对比分析了新粒子生成事件和环境变量演化对3个超大城市云凝结浓度形成的影响.结果表明,以用云凝结核（CCN）浓度与气溶胶（CN）数浓度的比值作为3个城市的活化率,北京CCN数浓度约为（500±200） #·cm^-3,CN最大浓度小于（1.0×10⁴±0.3×10⁴） #·cm^-3,活化率约为0.07%.上海CCN数浓度为（1500±500） #·cm^-3,CN最大浓度小于（98.0×10⁴±0.3×10⁴） #·cm^-3,最大活化率为0.05%.广州CCN数浓度为（150±30） #·cm^-3,CN最大浓度为（24.0×10³±0.3×10³） #·cm^-3,最大活化率为0.03%.本文旨在阐明气溶胶物理化学性质（粒子谱、化学成分、排放源等的时空演变特征）在不同排放源和大气边界层条件的影响下,造成不同类型的排放和输送过程对气溶胶活化率的影响,对比发现新粒子生成（NPF）期间CCN数浓度明显高于非新粒子生成（Non-NPF）时期,证明NPF发生时对CCN的活化率（AR）有显著的提升,在过饱和度SS=0.1%下,北京达到峰值在4×10^-3附近,广州的最大值约为17×10^-4,上海的最大值为3×10^-3.且在NPF期间气溶胶活化率显著增加,3个超大城市在NPF和Non-NPF期间,CCN数浓度与活化率的关系在上海尤其明显,化学成分包括有机物、硝酸盐和硫酸盐等物质也会影响超大城市地区气溶胶粒子的活化率,对比发现3个城市在NPF期间CCN数浓度和活化率都明显区别于其他时段.发现气溶胶的物理和化学性质以及与活化率的直接关系,可用以评估新粒子生成对区域大气环境（如霾）的影响,并估计气溶胶贡献为CCN的间接气候影响.     

2003~2018年四川盆地气溶胶光学厚度空间分异及驱动因子

为揭示四川盆地气溶胶光学厚度（AOD）的空间分布格局并定量评估影响其时空分异的驱动因子,基于2003~2018年（16a） MODIS气溶胶产品数据,采用Mann-Kendall突变检验法,空间自相关,空间热点探测分析和地理探测器等地统计方法分析研究.结果表明：2003~2018年四川盆地AOD总体呈现下降趋势,且突变年为2015年,并依据趋势变化将2003~2018年分为6个时段.四川盆地气溶胶区域性污染特征明显,AOD高值区主要聚集在盆地中部低海拔地区,而AOD低值区则多聚集在盆地边缘高海拔地区.AOD空间分布具有显著的聚集性规律（空间正相关,Moran's I指数>0）,自2012年以来高-高值聚集区面积不断减小,且不同时段聚集区AOD年际变化与AOD值分布变化态势一致.利用主成分分析法优选出8个因子,经地理探测器分析表明,16a来盆地区域AOD时空分异主要是由于城市化和工业化发展水平不均衡引起的.2014~2015年所有驱动因子的驱动力较之前时间段出现11.2%~59.2%的减小,且社会经济因子尤为明显,与2015年为突变年的结论相一致.     

黄河上游段吸收性气溶胶指数（AAI）时空演化特征及潜在源区分析

为揭示黄河流域上游段吸收性气溶胶指数(Absorbing Aerosol Index,AAI)的时空演化特征、主要影响因子及污染严重的包头市污染物潜在来源.本文利用OMI OMAERUV L2气溶胶数据集,研究了2005—2020年黄河流域上游段的AAI时空分布,利用熵权TOPSIS法分析主要影响因子,同时借助后向轨迹模型(HYSPLIT)对污染严重城市的污染物进行聚类分析,追踪其潜在来源.结果显示：(1)从时间上看,2005—2009年黄河流域上游段AAI呈下降趋势,2009年AAI降到最小值;2009—2016年AAI波动上升,2016年达到最大值,随后由于国家颁布了一系列保护环境的政策使AAI下降.从空间上看,AAI在黄河上游流域的北部即内蒙古的包头、鄂尔多斯偏高,而在流域的南部大概在四川省内较低.(2)小波分析发现,季节变化方面,黄河上游AAI正负位相交替出现,月均值季节变化明显,且呈现冬>春>秋>夏的特征.夏季雨水的冲刷和扩散条件使得AAI全境低值;冬季污染物排放增加,局部为高压控制区,污染物难以扩散,AAI大范围出现高值.(3)熵权TOPSIS法表明,黄河...     

基于MODIS数据的中国地区气溶胶光学厚度时空变化特征

利用2007—2017年的MODIS/AQUA C6版MYD08_M3气溶胶产品数据资料,从时间和空间角度分析中国气溶胶光学厚度(AOD)变化特征。结果表明:(1)2007—2017年中国AOD年均值在0.40～0.55波动,平均值为0.48,11年间中国AOD年均值降低0.06;(2)中国AOD高值区集中在长江中下游、华北平原、珠江三角洲以及新疆的塔里木盆地,而川西、滇西北与青藏高原交界的地区为低值区,东北及内蒙古北部的AOD也相对较低。(3)地势对AOD分布具有一定影响,一般地,AOD高值区总体分布在低海拔地区,而AOD较低的区域主要位于高海拔区。(4)中国AOD表现出一定的季节变化特征,总体上呈春夏季高峰,秋季最低,冬季至次年春季逐步回升的趋势,此外采暖期内AOD整体上低于非采暖期。     

基于排放清单和实地测试的工业VOCs排放特征:以郑州市高新区为例

基于本地污染源调查,同时对重点工业行业进行实地采样测试,建立了郑州市高新区工业VOCs排放清单及组分清单,并评估了 VOCs各组分的臭氧生成潜势(OFP)和二次有机气溶胶生成潜势(SOAp).结果表明,2017年郑州市高新区工业源VOCs排放总量为4 566.0 t,橡胶和塑料制品业、设备制造业和有色金属业是排放量最大的3个行业,排放量分别为1 924.2、1 396.3和813.4 t;各VOCs组分中,烷烃占比最大(40.9％),其次是含氧VOCs(32.2％)和芳香烃(20.3％);异丙醇、正十二烷、甲苯、甲基环己烷和丙酮是排放量最大的5种物质;OFP总量为8 753.8 t,最大贡献源和VOCs种类分别为设备制造业和芳香烃;SOAp总量为643.0 t,贡献较大的排放源为设备制造业和铝箔制造业,烷烃和芳香烃是两种主要贡献组分.     

北京冬季PM2.5中有机气溶胶的化学特征和来源解析

为探讨北京冬季大气细颗粒物（PM_2.5）中有机气溶胶的浓度水平、分布特征和来源变化,对2016年11月10日~12月10日采集的北京大气PM_2.5样品进行气相色谱-质谱测定,定量了129种颗粒有机物（POM）,约占有机物总量的（9.3±1.2）%.其中含量最高的是糖类,仅左旋葡聚糖即可占到定量有机物的18%,其次是正构烷酸、正构烷烃、二元羧酸和多环芳烃.根据POM示踪物的变化特征,分析了供暖和生物质燃烧传输对北京冬季有机气溶胶的影响.相比于非供暖期间,供暖期间化石燃料示踪物藿烷的质量浓度及在有机物中的占比都明显升高,各组分间的分布也更加趋向于燃煤排放的特征.正构烷烃主峰碳数和奇偶分布的变化,反映了化石燃料贡献增强的影响.生物质燃烧示踪物左旋葡聚糖的浓度权重轨迹（CWT）模型结果表明,北京周围区域的秸秆燃烧污染会通过传输影响北京的有机气溶胶组成.利用分子示踪-化学质量平衡（MM-CMB）模型对2016年北京冬季有机碳（OC）进行了来源解析,并与2006年的结果进行比较,以定量10年间各污染来源贡献发生的变化.2016年与2006年相比,机动车对有机气溶胶贡献明显增加,燃煤和木材燃烧的贡献则大幅度降低,餐饮排放的贡献也不容忽视.因此,控制机动车和餐饮源的排放对改善北京冬季PM_2.5污染问题至关重要.     

石家庄一次沙尘大气污染物与边界层相互作用

针对2020年5月11~12日华北平原出现的一次沙尘过程,使用云高仪和空中国王-350飞机观测平台观测了气溶胶后向散射系数、气象要素、黑碳气溶胶（BC）和0.1~3.0μm气溶胶粒径分布的垂直结构,并结合FY-4A卫星数据、大气污染物数据（PM_2.5、PM₁₀、SO₂、NO₂、CO和O₃）、地面气象数据和探空数据,探究了此次沙尘过程中大气污染物和边界层结构的相互作用机制.结果表明,由于逆温层的存在,沙尘在石家庄上空维持在>1km的高度,因此对地面污染物的影响较小.沙尘期间石家庄PM₁₀的平均质量浓度为166.3μg/m³,分别是沙尘前和沙尘后的2.7倍和1.5倍.沙尘过程对边界层结构影响较大.沙尘期间在沙尘层附近形成一层RH较小、风速较大、气溶胶含量较高的“穹顶”结构,阻碍了大气边界层的发展.“穹顶”结构使得贴地逆温消失,有利于近地面污染物的扩散.沙尘层内BC和气溶胶数浓度较高,最大浓度接近地面观测浓度.沙尘过程对不同高度气溶胶数浓度谱谱型影响较小,沙尘层使得0.4~3μm气溶胶数浓度显著增加.