运城市区夏季大气挥发性有机物污染特征及来源解析

基于2020年6～8月运城市区VOCs、 O₃和NO₂的在线监测数据,分析了运城市区夏季VOCs的污染特征,同时使用正交矩阵因子分解法（PMF）确定了其主要排放源,并通过最大增量反应活性法（MIR）和气溶胶生成系数法（FAC）对VOCs的化学反应活性进行了评估.结果表明,运城市区夏季凌晨和傍晚时段受VOCs和NO₂污染较为严重,VOCs日变化峰值分别出现在08:00和20:00,峰值的出现主要受交通早晚高峰的影响;6～8月的ρ（VOCs）为50.52μg·m^-3,质量分数最高的物种为烷烃（39.39%）和含氧挥发性有机物（OVOCs, 34.63%）.利用PMF模型共确定了5个VOCs排放源,其中贡献率最大的为机动车尾气排放源（33.10%）,其次为工业排放源（29.46%）、天然气及煤燃烧源（17.31%）、溶剂使用源（11.94%）和植物排放源（8.19%）,控制机动车尾气排放源是缓解运城市夏季VOCs污染的关键.VOCs的臭氧生成潜势（OFP）均值为162.88μg·m^-3     

利用SPAMS研究南宁市四季细颗粒物的化学成分及污染来源

为研究南宁市四季大气颗粒物的化学成分及污染来源,利用单颗粒气溶胶质谱仪(single particle aerosol mass spectrometer,SPAMS)对南宁市2015年四季大气细颗粒物进行观测.SPAMS所测得4个观测阶段大气细颗粒物数浓度与细颗粒物质量浓度线性相关系数均在0.75以上,在一定程度上颗粒物数浓度可反映大气污染状况.南宁市四季大气细颗粒物平均质谱图体现出冬、春两季二次反应生成的污染物质较多.利用自适应共振神经网络分类方法对细颗粒物化学成分进行分类,南宁市细颗粒物各化学成分数浓度占比和污染来源在四季均有差异,且化学成分能体现污染来源.冬季元素碳最高,对应较高的燃煤源;秋季有机碳最高,对应较高的机动车尾气源;夏季富钾颗粒、左旋葡聚糖和矿物质较高,对应较高的生物质燃烧源和扬尘源;春季富钠颗粒和重金属略高.在污染升高过程,生物质燃烧源和燃煤源等贡献较大.     

喷泉产生的细菌气溶胶空间分布特性

为阐明喷泉产生的细菌气溶胶空间分布特性,利用大肠杆菌NK5449作为试验菌株,通过喷泉喷洒试验,使用安德森六级空气采样器采集喷泉周围空间的细菌气溶胶,研究各级细菌气溶胶的浓度和粒径分布特征和变化规律,并分析其与液滴直径的相关性.结果表明,在高度0.75~1.75 m,距离喷头0.5~3 m的范围内,细菌气溶胶总浓度在(38±15)~(676±92)CFU·m-3之间,并随着高度的增加和与喷头之间水平距离的增大而逐渐降低,且与液滴直径呈显著负相关(P0.05);随着与喷头水平距离的增大,粒径大于4.7μm的细菌气溶胶粒子所占比例出现先降后升的变化趋势;而粒径在2.1~4.7μm之间的粒子所占比例则是先升后降.与喷头水平距离0.5 m以外的各点,细菌气溶胶粒子的粒径大都集中在1.1~4.7μm范围内.距离喷泉较远处的人吸入小粒径细菌气溶胶的风险不容忽视.     

广州番禺大气成分站复合污染过程VOCs对O3与SOA的生成潜势

通过对广州番禺大气成分站(GPACS)的历史观测数据进行分析,结果表明在P1(2011-09-02~2011-09-05)和P2(2012-06-12~2012-06-15)期间发生典型灰霾过程并伴有高臭氧(O_3)值事件的发生.在P1和P2复合污染过程中,日能见度变化范围分别为5.78~6.91 km和5.60~9.25 km,最大8 h O_3体积分数分别为92.14×10~(-9)和91.29×10~(-9).在检测到的55种挥发性有机物(VOCs)中,烯烃和芳香烃的活性最高,对等效丙烯浓度和最大O_3体积分数的贡献分别为41%、39%,28%、54%(P1过程)和35%、46%,22%、61%(P2过程).利用气溶胶生成系数(FAC)估算污染过程的二次有机气溶胶(SOA)的生成潜势,发现烷烃、烯烃、芳香烃对SOA的生成潜势分别占13.2%、21.4%、65.4%(P1过程)和4.6%、13.8%、81.6%(P2过程).甲苯、异戊二烯、乙苯、间/对二甲苯是对O_3与SOA生成贡献大的物种.污染物从城区的输送、持续静小风、高温低湿以及强烈辐射共同导致这两次灰霾过程中高臭氧浓度事件的形成.     

亚热带稻区大气氨/铵态氮污染特征及干湿沉降

氨气(NH3)是重要的碱性气体,是气溶胶和雨水中铵态氮的重要前体物质.在高强度的NH3及酸性气体排放下,我国亚热带双季稻区大气中氨氮(NH_3~-N)、气溶胶及雨水中铵态氮污染特征及其干湿沉降量还不尚清楚.本研究在我国亚热带丘陵区一个典型双季稻区,同步监测大气中NH3、气溶胶中铵态氮以及雨水中铵态氮浓度及相关气象因子,旨在明确各种大气氨/铵组分浓度特征及其影响因素,并定量计算氨/铵态氮的干湿沉降量.结果表明,大气中NH_3~-N、大气颗粒物PM10中铵态氮以及雨水中铵态氮年平均浓度分别为5.7μg·m~(-3)、12.8μg·m~(-3)和0.8 mg·L~(-1),氮沉降量分别为8.38、5.61和9.07kg·(hm~2·a)-1.稻田施氮肥显著提高NH_3~-N浓度,且NH_3~-N浓度与气温表现出显著正相关;颗粒态铵态氮浓度与NH_3~-N浓度无显著相关,表明研究区NH_3~-N浓度不是形成颗粒态铵态氮污染的主要限制因子;雨水中铵态氮浓度主要与颗粒态铵态氮浓度成正相关,与降雨量成负相关.采样点较高的大气氨/铵态氮浓度和沉降量说明当地的大气氨/铵污染比较严重,大气氨/铵态氮沉降已成为农田氮素的重要来源,需要在氮素养分管理中加以考虑.     

微细颗粒物的边界层近壁面运动

颗粒污染物(如PM_(10)等)在暴露体附近壁面的流动很普遍,与背景流场作用和运动归宿较复杂,且具较大研究和实用意义。本文采用近壁面湍流模型对典型直管边界层颗粒流进行模拟,研究直管湍流中颗粒沉积等特性。研究发现:在本模拟条件下,采用增强壁面模型所得流动与前人DNS结果较吻合,所得颗粒无量纲沉积速度在前人研究结果区间内。无量纲沉积速度随无量纲松弛时间增大而增大,但略有不同。在无量纲松弛时间较小且壁摩擦速度较小时,近壁面模型影响较大。当颗粒数St1时,通过率随St增加而减小,随摩擦速度增大而增大;当St较小时不受影响。本研究初步给出不同近壁面湍流模型对暴露体附近湍流和颗粒流动的影响,有利于颗粒污染物的暴露研究和控制。     

超大城市新粒子生成事件对云凝结核贡献分析

高浓度气溶胶在受人类活动影响的污染地区种类和组成非常复杂,因此,其环境和气候效应引起了广泛关注,但在超大城市背景下气溶胶粒子活化成为云凝结核的过程与边界层的相互作用尚不完全清楚.本研究基于北京（BJ）、上海（SH）、广州（GZ）的观测数据,选取3个城市的春季和冬季（北京冬季11月和广州冬季12月的连续观测,以及上海春季4月的加强观测）集成观测气溶胶数据和云凝结核同期观测的变化并结合其他污染物演化规律,对比分析了新粒子生成事件和环境变量演化对3个超大城市云凝结浓度形成的影响.结果表明,以用云凝结核（CCN）浓度与气溶胶（CN）数浓度的比值作为3个城市的活化率,北京CCN数浓度约为（500±200） #·cm^-3,CN最大浓度小于（1.0×10⁴±0.3×10⁴） #·cm^-3,活化率约为0.07%.上海CCN数浓度为（1500±500） #·cm^-3,CN最大浓度小于（98.0×10⁴±0.3×10⁴） #·cm^-3,最大活化率为0.05%.广州CCN数浓度为（150±30） #·cm^-3,CN最大浓度为（24.0×10³±0.3×10³） #·cm^-3,最大活化率为0.03%.本文旨在阐明气溶胶物理化学性质（粒子谱、化学成分、排放源等的时空演变特征）在不同排放源和大气边界层条件的影响下,造成不同类型的排放和输送过程对气溶胶活化率的影响,对比发现新粒子生成（NPF）期间CCN数浓度明显高于非新粒子生成（Non-NPF）时期,证明NPF发生时对CCN的活化率（AR）有显著的提升,在过饱和度SS=0.1%下,北京达到峰值在4×10^-3附近,广州的最大值约为17×10^-4,上海的最大值为3×10^-3.且在NPF期间气溶胶活化率显著增加,3个超大城市在NPF和Non-NPF期间,CCN数浓度与活化率的关系在上海尤其明显,化学成分包括有机物、硝酸盐和硫酸盐等物质也会影响超大城市地区气溶胶粒子的活化率,对比发现3个城市在NPF期间CCN数浓度和活化率都明显区别于其他时段.发现气溶胶的物理和化学性质以及与活化率的直接关系,可用以评估新粒子生成对区域大气环境（如霾）的影响,并估计气溶胶贡献为CCN的间接气候影响.     

2003~2018年四川盆地气溶胶光学厚度空间分异及驱动因子

为揭示四川盆地气溶胶光学厚度（AOD）的空间分布格局并定量评估影响其时空分异的驱动因子,基于2003~2018年（16a） MODIS气溶胶产品数据,采用Mann-Kendall突变检验法,空间自相关,空间热点探测分析和地理探测器等地统计方法分析研究.结果表明：2003~2018年四川盆地AOD总体呈现下降趋势,且突变年为2015年,并依据趋势变化将2003~2018年分为6个时段.四川盆地气溶胶区域性污染特征明显,AOD高值区主要聚集在盆地中部低海拔地区,而AOD低值区则多聚集在盆地边缘高海拔地区.AOD空间分布具有显著的聚集性规律（空间正相关,Moran's I指数>0）,自2012年以来高-高值聚集区面积不断减小,且不同时段聚集区AOD年际变化与AOD值分布变化态势一致.利用主成分分析法优选出8个因子,经地理探测器分析表明,16a来盆地区域AOD时空分异主要是由于城市化和工业化发展水平不均衡引起的.2014~2015年所有驱动因子的驱动力较之前时间段出现11.2%~59.2%的减小,且社会经济因子尤为明显,与2015年为突变年的结论相一致.     

北京森林BVOCs排放现状及动态变化特征分析

以北京地区森林植被为研究对象,基于森林资源清查蓄积资料和逐小时气象数据,采用光温影响模型对2000~2020年北京森林BVOCs排放量进行估算,并分析其对空气质量的影响.结果显示,2020年北京森林BVOCs排放量为39.57×10⁹g C,异戊二烯、单萜烯和OVOCs分别占72.19%、17.48%和10.32%,杨树、栎树等阔叶树是主要的异戊二烯排放源,油松等针叶树是主要的单萜烯排放源.2000~2020年森林BVOCs排放量从20.30×10⁹g C/a增加到39.57×10⁹g C/a,年平均增长率4.75%;BVOCs排放量的变化表现出明显阶段性特征,2000~2010年增长缓慢,2010~2020年出现大幅上升.20年间异戊二烯所占比重呈下降趋势,单萜烯和OVOCs所占比重则呈上升趋势;杨树对BVOCs排放量的贡献逐渐降低,栎树和其他阔叶树的贡献明显增加,北京新增森林更加注重物种多样化.2000~2020年,BVOCs的O₃生成潜势从181.76×10⁹g增加到331.07×10⁹g,异戊二烯占92.70%,是主要的贡献者;SOA生成潜势从1.11×10⁹g增加到2.65×10⁹g,单萜烯和异戊二烯分别占75.40%和24.60%.O₃生成潜势最大的树种是杨树,SOA生成潜势最大的树种是油松.森林BVOCs排放在夏季对O₃污染的贡献最大,未来绿化中应考虑优化树种组成.     

华南高山背景地区黑碳云内清除特征

基于2020年南岭背景高山地区的3个典型云事件,利用地用逆流虚拟撞击器采集云中颗粒物,结合单颗粒黑碳光度计和激光雾滴谱仪分析黑碳浓度及云参数特征,探讨黑碳云内清除率及其影响因素.结果表明：进入云内的黑碳约占整体的20%,而云中含黑碳云滴的占比（4.67%）则少于含黑碳间隙颗粒的占比（15.31%）;黑碳的分粒径质量清除率和数量清除率接近,变化范围均为28%~59%;高液态含水量和云滴数浓度有利于黑碳云内清除率的增加,而黑碳云内清除率会随黑碳总浓度的增加而降低,各因素对于黑碳云内清除的影响由大到小为：云滴数浓度>液态含水量>总黑碳浓度.