华北地区冬半年空气污染天气客观分型研究

利用2013—2016年冬半年ERA-interim再分析资料,以及同期空气污染资料、地面常规气象观测资料和探空资料,采用PCT (Principal Component Analysis in T-mode)客观分型方法对华北地区冬半年海平面气压场进行天气分型,并探究不同月份不同天气型对应的空气污染状况及污染气象参数分布特征,进而从污染气象学的角度揭示重污染潜势天气型的气候特征.结果表明:冬半年海平面气压场共对应9种天气类型,其中,5型(均压场型)、6型(高压内部型)和8型(高压后部型)为3种重污染潜势天气型,冬半年对应的PM_(2.5)均值浓度分别为144.11、136.99和148.26μg·m~(-3),而1型(T型高压前部型)和3型(低压底部型)为两种清洁天气型,冬半年对应的PM_(2.5)均值浓度分别为97.12和80.83μg·m~(-3);重污染潜势天气型对应的边界层结构呈现出稳定能量大、混合层厚度和通风系数小的大气层结稳定的静稳天气特征,其能够反映大气污染潜势;研究还发现,即使是同一天气型,其在不同月份对污染物的扩散影响也存在差异,因此,建议在今后的污染潜势天气型研究中分月份进行.本研究可为华北地区空气污染潜势预报及大气重污染预报预警的客观化、自动化提供科学依据和技术支持.     

磁性核壳CoFe2O4@SiO2@PIL-AO复合材料的制备及其吸附U (VI)性能研究

通过化学合成法制备了磁性核壳CoFe₂O₄@SiO₂@PIL-AO复合材料,采用傅立叶变换红外光谱（FTIR）、扫描电镜（SEM）和X射线光电子能谱（XPS）对其进行了表征,研究了溶液pH、吸附时间、U （VI）初始浓度和温度等参数对U （VI）吸附性能的影响.实验结果表明：在c₀=0.2 mg·L^-1、pH=6.00±0.05、T=298.15 K、m=0.02 g和t=8 h的条件下,CoFe₂O₄@SiO₂@PIL-AO对U （VI）的吸附作用最强,吸附率达到了97.54%;CoFe₂O₄@SiO₂@PIL-AO吸附U （VI）是一个自发进行的吸热反应,U （VI）吸附动力学符合准二级动力学模型,吸附等温线符合Freundlich模型;CoFe₂O₄@SiO₂@PIL-AO复合材料具有良好的可循环使用性,循环使用5次后它对U （VI）的吸附容量没有明显下降,可重复使用.     

污水磷回收新产物——蓝铁矿

渐行渐近的磷危机使磷回收从理论已经走向实践.磷回收产物形式很多,但经济、具有高附加值的产物才能驱动企业自愿实施.在污水处理生物污泥中新近发现的蓝铁矿(Vivianite,Fe_3(PO_4)_2·8H_2O)沉淀物因潜在的特殊用途以及经济价值而备受关注.自然界,蓝铁矿广泛存在于地表水体沉积物中,是一种非常稳定(K_(sp)=10~(-36))的磷铁化合物.决定蓝铁矿生成的条件除富铁、富磷之内在因素外,还需要环境中存在合适的还原性条件(ORP-300 mV)以及中性上下的pH条件(6～9).实践中,污水或污水处理过程中有时刚好存在蓝铁矿形成的内、外在条件,荷兰污水处理厂在生物污泥中便检测发现有蓝铁矿物质的存在.为推动蓝铁矿基础及其应用研究,本文综述蓝铁矿化学性质、经济价值及回收潜力;分析pH、ORP、微生物、硫化物等环境影响因素;辨析其在生物污泥中的生成路径;提出从污泥中分离、提纯蓝铁矿的研发思路.     

Fe(Ⅲ)掺杂Mg/Al-LDO作为氮磷吸附剂的研究

针对污水厂尾水脱氮除磷问题,采用共沉淀法制备了镁铝铁类水滑石（Mg/Al/Fe–LDHs）,在450℃下焙烧3h得到焙烧态类水滑石（Mg/Al/Fe–LDO）.研究了Fe（Ⅲ）掺杂对Mg/Al-LDO吸附氮磷的影响及吸附特性.结果表明,当Mg/Al/Fe物质的量比为3：0.6：0.4时,Mg/Al/Fe-LDO对氮磷吸附性能较好,最大吸附容量分别为28.57mg/g和231.46mg/g.吸附过程均符合Langmuir吸附等温模型,拟合相关系数（R²）达到0.99以上.根据XRD、FTIR的表征结果可以推断,Mg/Al/Fe–LDO是通过“记忆效应”、静电引力作用完成对氮磷的吸附,对磷的吸附还包括离子交换作用.     

钢铁行业不同物料的二英生成分布及机理探讨

钢铁行业是我国二噁英的第一大排放源,但对不同钢铁生产过程二英的生成排放认识有所欠缺.本文系统探究了钢铁行业不同物料的二噁英生成能力和同系物分布特征.结果表明,烧结飞灰的二英生成能力最强,而烧结生料生成二噁英能力最弱.3种污泥(连铸、热轧、冷轧)和烧结生料的二英生成途径相似,4种飞灰(电炉、转炉、高炉一次、高炉二次)之间也有相似的二英生成途径,而烧结飞灰则与其他物料均不同.所有物料中,有毒2,3,7,8-PCDD同系物之间存在极强的相关性,且氯酚合成二噁英路径也被发现存在于钢铁生产过程中.     

垃圾衍生燃料灰渣中主要元素变化的研究

以垃圾衍生燃料(RDF)为研究对象,在600~1100℃条件下灼烧RDF灰渣,对灰渣中的主要元素变化情况进行分析.研究结果表明,RDF灰渣中主要元素包括硅、氧、铝、钙、镁、钾、钠、碳、硫、氯、磷、钛、锌等;灰渣中的可溶盐倾向富集在≤0.3 mm的灰渣颗粒上;在600~1000℃范围内,其总量处于动态平衡,在1100℃则大幅度减少.随着温度的上升,碳转化为二氧化碳气体;硫元素转化为硫酸盐,随后部分再转化为二氧化硫气体;氯元素转化为以氯化钠和氯化钾为主的氯化盐,在达到一定温度时发生相变转化为气体.硅、氧、铝、钙、镁、磷等元素留存于废渣中,随着温度提高,发生复合化学反应,相互键接形成复合硅酸盐物质.     

基于CESM-EnSRF系统全球甲烷及臭氧卫星资料同化试验研究

臭氧(O3)与甲烷(CH4)均是大气中重要的微量气体,对全球气候变化有着重要的影响.为提高全球范围的臭氧、甲烷在气候模式中的预报效果,使用集合平方根滤波(En SRF)同化方法及地球系统模式(CESM)构建了CESM-En SRF卫星资料同化预报系统,并通过设计试验,将大气红外探测器(AIRS)的臭氧与甲烷观测资料同化到气候模式中,对模式的同化再预报效果进行系统的测试与评估.结果显示,臭氧、甲烷分析集合均值的偏差及均方根误差皆低于背景集合均值的偏差及均方根误差.臭氧、甲烷的同化再预报偏差及均方根误差较控制实验都得到改善,但对5 h Pa以上高度臭氧预报准确性的改进效果很小.随循环同化的进行,平流层臭氧与甲烷的平均同化改进率呈增加趋势,并逐渐趋于稳定;对流层平均同化改进率随时间变化不明显.试验表明,该系统可有效利用臭氧与甲烷的观测资料对模式场进行合理的改善,从而有效地提高臭氧、甲烷在气候模式中的再预报效果,但对于平流层顶-中间层高度(5 h Pa以上)臭氧预报准确度的提高,模式中臭氧光化学过程的准确模拟较同化观测资料具有更重要的作用.此外,循环同化对提高5~150 h Pa高度臭氧及1~200 h Pa高度甲烷在CESM模式中的预报效果最有效.     

上海城市表土磁性特征对重金属污染的指示作用

选取上海市城市表土作为研究对象,结合磁学方法与传统化学方法,研究了上海市192件表土样品的磁性特征和重金属含量,并探讨了磁学参数指示重金属污染的可行性.结果表明,上海市表土磁化率平均值为187.66×10~(-8)m~3·kg~(-1),亚铁磁性矿物占主导地位,颗粒较粗.上海市表土重金属Zn、Pb、Cu、Cr、Ni、Mn、Fe含量均超过背景值,属于轻度污染.重金属和磁学参数(磁化率、饱和等温剩磁)具有相似的空间分布,高值集中在宝山区和闵行区,低值集中在崇明区.工业生产和交通活动是上海市表土重金属、磁性矿物的主要来源.磁化率χlf指示污染负荷指数的半定量结果为:χlf38.90×10~(-8)m~3·kg~(-1)时,土壤属于清洁状态,无污染;38.90×10~(-8)m~3·kg~(-1)≤χlf258.69×10~(-8)m~3·kg~(-1)时,土壤遭受轻度污染;258.69×10~(-8)m~3·kg~(-1)≤χlf793.45×10~(-8)m~3·kg~(-1)时,土壤遭受中度污染;χlf≥793.45×10~(-8)m~3·kg~(-1)时,土壤遭受重度污染.因此,磁学参数对城市表土重金属污染有着一定的指示意义.     

生物质锅炉羰基化合物排放特征分析

为了探讨生物质锅炉羰基化合物的排放特征,采用气袋采样-PFPH衍生-GC/MS分析的方法测量了6台生物质锅炉排放烟气中的21种羰基化合物.结果表明,这些生物质锅炉的烟气中羰基化合物排放特征存在明显差异,总体而言,己醛和丙醛浓度在测定的21种目标化合物中比重最高,分别占总量的29%~47%和19%~31%,其次为甲醛和丙酮,乙醛和壬醛.通过羰基化合物排放量与消耗的燃料质量比值估算了排放因子,6台锅炉羰基化合物排放因子介于3.06~18.29mg/kg之间,平均为9.45±6.05mg/kg.采用最大增量反应活性法（MIR）评价了羰基化合物的化学反应活性及臭氧生成潜势（OFP）,平均总的臭氧生成潜势（以O₃计）为5.97gO₃/gVOCs;己醛、丙醛、甲醛对OFP的贡献尤为明显,丙酮虽然占有较高的质量浓度,但对OFP的贡献较低.     

温度对FBAR反应器的运行特性及古菌微生物群落影响

为探讨固定床厌氧反应器（FBAR）在不同温度下的运行特性及微生物群落变化,比较了高温（50℃）、中温（35℃）、低温（4℃）3个温度阶段反应器产甲烷特性及古菌群落变化.结果表明;绝对产气量由大至小依次为高（50℃）、中（35℃）、低温（4℃）,单位负荷产气量依次为中温（2.84L/OLR）,低温（2.5L/OLR）,高温（1.8L/OLR）;甲烷含量依次为低温（74.5%）、中温（63.5%）,高温（57.3%）,不同温度阶段对挥发性有机酸含量变化有一定的影响.克隆文库分析表明：不同温度条件下固定床厌氧反应器内部微生物群落的丰富性存在很大的差异.定量PCR分析表明：甲烷鬃毛菌是中温和高温反应器内的优势菌,低温4℃炭纤维载体和污泥中的优势菌都是甲烷微菌.从能耗、经济效益角度分析低温条件更适合沼气发酵,而主要是以嗜氢产甲烷菌代谢途径为主.