负载活性锰纤维材料的制备及其室温净化甲醛的性能研究

甲醛是室内环境中关注度最高的污染物之一,由于活性氧化锰对甲醛具有优异的室温净化性能,近年来受到了广泛关注.然而实验室合成的粉末活性锰通常难以直接应用,因此,如何制备低成本、环境友好的活性锰负载纤维材料仍然是阻碍其大面积推广需要解决的重要难题.本研究采用涂布固定法,分别用乙烯基吡咯烷酮(PVP)和羧甲基纤维素钠(CMC)胶结剂进行负载,得到不同的活性锰负载纤维材料,同时运用XRD、SEM、Raman和FTIR等方法对负载材料的表面结构进行表征,评价了不同氧化锰负载纤维材料的室温净化甲醛性能及其影响因素.结果表明,胶结剂的类型、锰氧化物的性质及载体厚度等因素是影响其净化性能的关键因子.与CMC胶结剂相比,PVP胶结剂不仅使负载的活性锰粉末更多,同时其团聚现象也不明显,这主要归因于其较为温和的粘结能力.当使用厚度为J=80 g·cm^-2的纤维载体时,其负载量不仅高,且透气性良好,因而其甲醛净化性能较J=60 g·cm^-2和100 g·cm^-2载体好.CO程序升温结果表明,MnO₂-1样品的还原温度比MnO...     

Scavenging of Cd through Fe/Mn oxides within natural surface coatings

The dynamics of Cd scavenging from solutions by Fe/Mn oxides in natural surface coatings （NSCs） was investigated under laboratory conditions. Selective extraction methods were employed to estimate the contributions of Fe/Mn oxides, where hydroxylamine hydrochloride （0.01 mol/L NH2OH-HCl ＋ 0.01 mol/L HNO3）, sodium dithionite （0.4 mol/L Na2S2O4） and nitric acid （10% HNO3） were used as extraction reagents. The Cd scavenging was accomplished with developing periods of the NSCs （totally 21 data sets）. The resulting process dynamics fitted well to the Elovich equation, demonstrating that the amount of Cd scavenged was proportional to the increments of Fe/Mn oxides that were accumulated in the NSCs. The amount of Cd bound to Fe oxides （MCdFe） and Mn oxides （MCdMn） could be quantified by solving two equations based on the properties of two extraction reagents. The amount of Cd scavenged by Fe/Mn oxides could also be estimated using MCdFe and MCdMn divided by the total amounts of Fe and Mn oxides in the NSCs, respectively. The results indicated that the Cd scavenging by Fe/Mn oxides was dominated by Fe oxides, with less roles attributed to Mn oxides. The estimated levels of Cd scavenging through Fe and Mn oxides agreed well with those predicted through additive-adsorption and linear-regression models.     

无定型水合氧化锰应用于原水混凝处理的研究

以制备的无定型水合氧化锰对实验室配水进行了混凝试验研究,探讨了其在给水处理中应用的可行性;采用多种分析测试技术从粒子的化学组成、比表面积、界面官能团特征、粒子的物相等方面对该水合氧化锰粒子进行了表征.研究表明:该水合氧化锰粒子具有丰富的羟基化表面,比表面积为219.0411 m2/g,是一种无定型水合物,表现了优良的吸附污染物的界面特性;低投量(2 mg)的该水合氧化锰对于实验室配水具有优良的混凝性能,特别适用于高浊度原水的混凝处理.     

模拟酸雨对氧化锰吸附砷(Ⅲ)的解吸行为研究

以合成的氧化锰为吸附剂研究了酸雨pH值、酸雨离子强度、解吸时间和解吸次数等因素对模拟酸雨解吸砷(Ⅲ)的影响。实验结果表明:氧化锰对砷(Ⅲ)吸附容量较大,等温平衡吸附量为:48.38 mg/g。模拟酸雨的pH值与离子强度对砷(Ⅲ)的解吸影响不大;解吸反应在90 min后基本达到平衡,平衡解吸量为2.69×10-2mg/g;随解吸次数的增加解吸量变化不大。氧化锰对砷(Ⅲ)的吸附主要是专性的配位吸附,吸附砷(Ⅲ)后难以被模拟酸雨解吸。     

氧化锰八面体分子筛负载Cu催化剂催化氧化性能研究

采用回流法合成了氧化锰八面体分子筛(OMS-2),并以OMS-2为载体使用前掺杂法和浸渍法制备了负载型Cu/OMS-2催化剂,并对所制催化剂进行X射线衍射(XRD)分析和N2吸附/脱附结构表征。同时研究了制备方法和Cu负载量对Cu/OMS-2催化氧化性能的影响。结果表明,OMS-2为典型的隧道结构,适量负载Cu使OMS-2载体分子筛的结构有所改善。负载型Cu/OMS-2的催化活性明显优于OMS-2载体,前掺杂法制备的Cu/OMS-2-PI催化剂的催化活性明显优于浸渍法制备的Cu/OMS-2-IM,这可能是Cu进入OMS-2晶格、Cu与OMS-2载体之间存在强相互作用有关。Cu负载量明显影响Cu/OMS-2-PI催化剂的催化活性,5Cu/OMS-2-PI催化剂(Cu质量分数5.0%)催化活性最高,这是由于适当Cu负载量催化剂中Cu颗粒较小,而且进入OMS-2晶格中的Cu与载体相互作用较强,能较好地活化催化剂中的氧物种,使OMS-2对CO的催化氧化性能明显增强。     

环境修复中锰氧化物与变价重金属交互作用的研究进展

氧化-还原过程是影响重金属环境行为的重要过程.锰氧化物作为重要的天然氧化剂,通过对变价重金属的氧化还原和吸附作用,影响着其在环境中的形态、生物有效性乃至归趋,具有很高的环境修复潜力和应用价值.近年来对锰氧化物和变价重金属元素的研究主要集中在以下几个方面:生物氧化锰的形成与多铜氧化酶体系的关系;锰氧化物与变价重金属的交互作用的机制及其影响因素,尤其锰氧化物的空间结构和作用位点的影响.目前,锰氧化物在环境修复中的应用主要集中在水环境修复方面,土壤体系及土壤微界面还很鲜见.同时土壤体系中影响锰氧化物与重金属交互作用的因素更多,其过程也更为复杂.本文通过总结锰氧化物与变价重金属交互作用的研究进展,对比不同重金属种类之间反应机制的差别,为更好的理解锰氧化物的环境作用提供基础,也期望能够进一步拓展其在污染环境的修复中的应用范围.     

几种土壤铁锰结核对Cr(Ⅲ)的氧化特性(Ⅰ)--氧化锰矿物类型与吸附态离子的影响

用X射线光电子能谱、氧化还原平衡等技术，研究了我国几种土壤铁锰结核对Cr（Ⅲ）的氧化特性，结果表明：供试土壤铁锰结核中的锰为＋3、＋4价态，黄棕壤（N2－1）、黄褐土（N4－1）、砂姜黑土（5-1)铁锰结核中氧化锰矿物对Cr（Ⅲ）的最大氧化量分别为627．1、723．6、478．6mmol/kg(MnO2），其中水钠锰矿／锂硬锰矿组合对Cr（Ⅲ）的氧化量化钙锰矿／锂硬锰矿组合的大；对Cr（Ⅲ）的是分率随Pb吸附量的增加而降低至稳定，随Cd、离子吸附量增大的变幅较小，土壤铁锰结核中的氧化锰矿物对Cr （Ⅲ）的氧化量与氧化锰矿物类型、锰的价态、吸附态阳离子种类及表面位点亲和性等因素有关。     

几种土壤锰结核对Cr(Ⅲ)的氧化与锰矿物类型

以几种土壤锰结核为实验材料.研究了不同氧化锰对Cr(Ⅲ)的氧化特性。结果表明,供试锰结核对Cr(Ⅲ)的氧化能力大小顺序为N1-1>N4-1>N2-1>N5-1,与他们所含易还原性锰含量顺序不一致。换算成易还原性锰对Cr(Ⅲ)的氧化后,则其顺序为N4-1>N2-l>N1-1>N5-1。由组成供试锰结核的主要氧化锰矿物得知,对Cf(Ⅲ)的氧化能力;钠水锰矿>锂硬锰矿>钙锰矿,这可能与氧化锰矿物的结晶程度、晶体构造和Mn(Ⅳ)含量的差异以及Cr(Ⅲ)在氧化锰表面的吸附位置有关。     

纳米α-MnO2催化臭氧氧化降解水中双酚A

采用水热法制备了纳米α-MnO₂催化剂,并通过XRD和SEM技术对催化剂的成分和形貌进行了表征。采用纳米α-MnO₂催化剂催化臭氧氧化降解水中的双酚A（BPA）,考察了初始溶液pH、催化剂加入量和反应温度对BPA去除率的影响。实验结果表明,纳米α-MnO₂催化剂催化臭氧氧化降解BPA的最佳工艺条件为：催化剂加入量100 mg/L,初始溶液pH 8.5,反应温度18 ℃。在此最佳条件下处理质量浓度为10 μg/mL的BPA溶液120 min,BPA去除率为96.4%。回收洗涤后第二次使用的催化剂的BPA去除率为80.5%,第三次使用的催化剂的BPA去除率为74.1%,催化剂的活性随重复使用次数的增加而缓慢降低,活性较稳定。     

金属氧化物改性的氧化锰八面体分子筛整体式催化剂催化分解臭氧性能

采用金属氧化物改性的氧化锰八面体分子筛(OMS-2)为原料,与铝胶混合涂覆到堇青石蜂窝陶瓷载体表面,制备得到金属氧化物改性的OMS-2整体式催化剂,并考察了不同金属氧化物改性对OMS-2催化剂在常温常压下分解臭氧性能的影响。通过X射线粉末衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、拉曼光谱、X射线光电子能谱(XPS)、BET比表面积测试和程序升温氢气还原(H_2-TPR)等多种技术对催化剂的物相结构、形貌、表面性质和还原性能等进行了表征。结果表明,CuO改性的OMS-2催化剂比未改性的OMS-2催化剂表现出更好的臭氧分解活性,而其他金属氧化物(Fe_2O_3、Co_3O_4、NiO和CeO_2)改性的OMS-2催化剂活性相比之下均有一定程度降低。金属氧化物改性未对OMS-2催化剂的物相结构和形貌产生明显影响。然而,CuO改性的OMS-2催化剂具有最丰富的表面Mn~(3+)含量和最佳的还原能力,这可能是OMS-2催化剂经CuO改性催化分解臭氧活性提高的主要原因。