黑炭气溶胶质谱仪(SP-AMS)分析春季PM2.5中水溶性有机气溶胶

为探讨常州春季大气细颗粒物(PM_(2.5))的化学组成及污染特征,于2017年3月1日～5月30日采集了84个有效样品,对其水溶性离子(WSIIs)、碳质组分(OC和EC)等常规组分进行了测定和分析,并采用黑炭-气溶胶质谱仪(SP-AMS)对水溶性有机气溶胶(WSOA)进行了分析.结果表明,采样期间PM_(2.5)的日均质量浓度为101. 97μg·m~(-3),超标(环境空气质量标准二级标准)率达73. 8%,以轻度、中度和重度污染为主,分别占总天数的39. 3%、21. 4%和13. 1%. WSIIs约占PM_(2.5)的39. 86%,其中二次离子(SO_4~(2-)、NH_4~+和NO_3~-)占WSIIs的81. 85%,阴阳离子电荷平衡的线性拟合直线的斜率(AE/CE)大于1(1. 09),表明PM_(2.5)偏弱酸性. OC/EC比值为2. 53,说明受二次转化的影响. SP-AMS分析WSOA组分包含C_xH_y+(32. 1%)、C_xH_yO+(30. 4%)、C_xH_yO_~(2+)(25. 4%)和H_yO~+(4. 7%),其平均氧碳比(O/C)、氢碳比(H/C)、氮碳比(N/C)和有机质-有机碳比(OM/OC)分别为0. 72、1. 53、0. 04和2. 15,高的O/C表明春季光化学反应导致的二次转化贡献较大.正定矩阵因子分析模型(PMF)对WSOA的质谱进行解析得到:类烃OA(HOA)、半挥发氧化性-生物质燃烧排放OA(SVOOA-BBOA)和低挥发性氧化性OA(LVOOA) 3种有机气溶胶,分别占WSOA总量的18. 4%、34. 1%和47. 4%.     

成都城区PM2.5季节污染特征及来源解析

于2009—2010年各季节典型月在成都城区采集了大气PM_2.5样品,对PM_2.5的质量浓度及其主要化学成分(含碳组分、水溶性无机离子和元素)进行了测定. 结果显示:成都城区PM_2.5平均质量浓度高达(165.1±85.1)μg·m^-3,是国家环境空气质量标准年均PM_2.5限值的4.7倍. OC、EC和水溶性二次离子(SO₄^2-,NO₃^-和NH₄⁺)的平均浓度分别为(22.6±10.2)μg·m^-3,(9.0±5.4)μg·m^-3和(62.8±44.3)μg·m^-3,分别占PM_2.5浓度的13.7%、5.5%和38.0%. PM_2.5及其主要化学成分浓度季节特征明显,即秋冬季高于春夏季. 利用正交矩阵因子分析(PMF)对成都城区PM_2.5的来源进行解析,结果表明,土壤尘及扬尘、生物质燃烧、机动车源和二次硝酸盐/硫酸盐的贡献率分别为14.3%、28.0%、24.0%和31.3%. 就季节变化而言,生物质燃烧源贡献率在四个季节均维持在较高水平;土壤尘及扬尘的贡献率在春季显著提高;机动车源的贡献率在夏季中表现突出;而二次硝酸盐/硫酸盐的贡献率在秋冬季中则最为显著.     

郑州市夏、秋季大气颗粒物中水溶性无机离子质量浓度及粒径分布特征

为研究我国中原城市群中心城市郑州市的不同粒径大气颗粒物的组成特征,利用八级撞击式采样器在夏、秋季进行大气颗粒物分级采样,利用离子色谱测定Na~+、Ca~(2+)、NH_4~+、K~+、Mg~(2+)、F~-、Cl~-、NO_3~-和SO_4~(2-)共9种离子的浓度,利用在线离子色谱分析仪监测颗粒物中硝酸盐的实时浓度.结果表明,采样期间郑州市水溶性离子平均浓度为(70. 9±52. 1)μg·m~(-3),其中监测的9种水溶性离子浓度从大到小顺序依次为:NO_3~- SO_4~(2-) NH_4~+ Ca~(2+) Na~+ Cl~- Mg~(2+) K~+ F~-、NO_3~-、SO_4~(2-)和NH_4~+占总水溶性离子的质量分数为79. 9%;无论在秋季或夏季SO_4~(2-)主要集中在≤1. 1μm粒径段上,而NO_3~-主要集中在0. 65～3. 3μm粒径段上. NO_3~-和SO_4~(2-)夏季和秋季均呈双峰分布,主要分布于细粒子中; NH_4~+夏季呈双峰分布,秋季呈单峰分布,表现出季节变化.郑州市夏季臭氧污染严重,O_3与NO_3~-明显地"错峰"现象,表示大气中存在光化学反应;秋季颗粒物污染严重,采样期间[NO_3~-]/[SO_4~(2-)]的比值远大于0. 5,移动源成为颗粒物重要的来源.夏季NOR、SOR峰值在1. 1～2. 1μm粒径段上,秋季两者峰值在0. 65～1. 1μm粒径段上;夏季硫的气-粒转化大于氮的转化,而秋季则相反.     

使用RCFP-IC对南京市不同污染状况下PM_(2.5)中水溶性离子的观测分析

本文使用大气细颗粒物快速捕集系统及化学成分在线分析系统(RCFP-IC)和美国热电污染气体分析系统(EMS系统)对2013年11月16日—12月10日南京地区PM2.5中主要水溶性离子和污染气体进行了观测分析,并结合气象要素数据分析了灰霾天PM2.5中主要水溶性离子的污染特征.结果表明:不同污染条件下PM2.5中水溶性离子分布差异较大,清洁天浓度最大的6种离子排序为SO2-4NO-3NH+4Cl-NO-2K+,霾天(11月20—24日)和雾-霾天(12月1—8日)前6种离子排序分别是SO2-4NH+4NO-3NO-2Cl-K+和NO-3SO2-4NH+4Cl-NO-2K+.受污染源和化学反应的日变化影响,不同离子的日变化特征不同.污染天NO-3、SO2-4和NH+4的浓度是干净天的2.8~5.0倍.不同水溶性离子对能见度的影响不同.     

退耕植茶对川西低山丘陵区土壤活性有机碳组分的影响

为探讨退耕植茶对土壤活性有机碳组分的影响,选取退耕2~3年(RT 2~3)、9~10年(RT 9~10)和16~17年(RT 16~17)的茶园为研究对象,以邻近撂荒地为对照(CK),测定其土壤颗粒有机碳(POC)、微生物量碳(MBC)、水溶性有机碳(WSOC)、可矿化有机碳(MOC)含量,并分析其分配比例随退耕植茶年限推移的变化.结果表明,POC、MBC和WSOC对退耕植茶的响应较为一致,与对照相比,退耕植茶初期(RT 2~3),各组分含量均降低,但随着植茶时间的推移,各组分含量逐渐增加,在植茶9~10或16~17年后显著高于撂荒地;退耕植茶后MOC含量显著降低,总体表现为CKRT 16~17RT 9~10RT 2~3,0~10 cm土层,RT 2~3、RT 9~10和RT 16~17土壤MOC含量分别较对照显著下降35.25%、23.89%和16.87%,10~20 cm土层中分别下降32.31%、13.09%和23.22%,20~40 cm土层中分别下降36.43%、28.79%和30.76%.植茶后,土壤活性有机碳在总有机碳中的比例整体现为0~10 cm高于20~40 cm,相较于表层土壤,深层土壤碳库的稳定性更强.退耕植茶有利于土壤肥力的保持,对提升土壤有机质水平起到积极作用,且随植茶时间的推移,土壤对碳的固持作用增强,土壤质量得到提升.     

中国东海近海岛屿冬季与夏季气溶胶中水溶性离子化学组分特征及来源解析

本研究于2017年12月至2018年2月以及2018年6～8月在嵊泗岛屿共采集70个大气总悬浮颗粒(TSP)样品,利用离子色谱法分析TSP样品中水溶性离子(主要包括:Na~+、 K~+、 NH~+_4、 Mg~(2+)、 Ca~(2+)、 Cl~-、 SO_4~(2-)、 NO~-_3和MSA)的质量浓度,结合HYSPLIT后向轨迹模型,离子相关性分析和主成分分析等方法,探讨东海背景站水溶性离子组分的化学特征、季节差异以及主要来源.结果显示,观测期间TSP和主要水溶性无机离子(WSIIs)质量浓度均表现为冬季高、夏季低,冬季和夏季的总水溶性离子(TWSIIs)平均质量浓度分别为(26.5±16.3)μg·m~(-3)和(8.8±3.8)μg·m~(-3).二次离子(NO~-_3、 SO_4~(2-)与NH~+_4)是TSP中最主要的离子组分,在冬、夏两季分别占TWSIIs的86.2%和74.9%.非海盐硫酸盐(nss-SO_4~(2-))主要来自人为排放,夏季生源硫酸盐对nss-SO_4~(2-)的贡献为28.1%,冬季贡献率为5.9%.另外,研究站点受季节气温变化、长距离传输以及夏季生物源的影响,导致冬季NO~-_3质量浓度最高,夏季SO_4~(2-)质量浓度最高.主成分分析(PCA)结果表明,东海地区气溶胶化学组分在夏季主要受到海洋源的影响较大,冬季则主要受到人为排放源的输入影响.冬季Cl~-由于受到人类活动影响出现了一定程度的氯富集,富集因子的平均值为38.5%.     

烧结工艺颗粒物中水溶性离子排放特性分析

采用荷电低压颗粒物撞击器（ELPI）对两段烧结工艺经除尘、脱硫后排放的颗粒物进行采样,分析颗粒物的粒数和质量浓度以及颗粒物中所含水溶性离子的粒径分布特征.结果表明,烧结工艺经除尘、脱硫后颗粒物的粒数浓度在10⁵～10⁷cm^-3,粒径小于0.1μm的颗粒物占总粒数浓度的67%～77%.颗粒物质量浓度呈双峰分布,烧结1分别在0.61μm和1.62μm处出现峰值,烧结2分别在0.37μm和1.62μm处出现峰值;对不同粒径段颗粒物中的水溶性离子进行分析后表明,烧结1排放的PM₁中含量最高的是NH₄⁺和Ca²⁺,分别为15.26%和14.84%;PM_>1中含量最高的是SO₄^2-,为33.52%.烧结2排放的PM₁中含量最高的是Cl^-,为28.12%;PM_>1中含量最高的是SO₄^2-,为29.21%.SO₄^2-在烧结1中主要集中在6.89～10.23μm这一粗粒径段中,占60%左右,而在烧结2中主要集中在粒径小于2.5μm的细粒径段颗粒物中,占81%左右.Cl^-在烧结1不同粒径段颗粒物中含量较低且分布较均匀,而在烧结2中Cl^-在0.13～0.24μm粒径段颗粒物中出现峰值且含量较高达45%左右.     

霾不同发展阶段下污染气体和水溶性离子变化特征分析

为探讨霾不同阶段下大气污染物的变化特征,使用MARGA观测了2018年11月18日～12月7日长三角地区一次区域霾过程中前体污染气体(NH_3、HNO_3、SO_2)和8种水溶性离子浓度.结合环保数据(PM_(2.5)、NO_2、CO、O_3)和气象数据,分析此次区域霾过程的成因、大气污染物的日变化特征以及在霾不同阶段下大气污染物的分布特征.结果表明,此次霾过程中长三角地区主要受到高压脊控制,天气形势稳定,有利于大气污染物累积.霾天时PM_(2.5)、NO_2、NO_3-、SO_24-、NH_4+、Cl-和Na+的浓度分别为(118. 91±39. 23)、(61. 62±26. 34)、(45. 64±16. 01)、(18. 80±8. 02)、(20. 82±7. 16)、(3. 02±2. 25)和(0. 23±0. 22)μg·m-3,分别是干净天的2. 73、1. 63、2. 64、1. 94、2. 50、2. 05和2. 56倍;霾天CO的浓度为(1. 34±0. 39)mg·m-3,是干净天的1. 86倍.不同大气污染物的日变化特征不同.霾不同阶段下大气污染物的分布特征不同.SO_2的浓度在霾发生阶段最高; PM_(2.5)、NO_2、NH_3、CO和SNA的浓度在霾发展阶段最高; O_3、Cl-、Na+和K+的浓度在霾消散阶段最高.SNA在霾不同阶段下对PM_(2.5)的相对贡献可达94%～96%,且在发展阶段的增速最大,增速排序为NO_3- NH_4+ SO_24-. SNA在干净天、发生阶段和发展阶段以NH_4NO_3为主,在消散阶段(NH_4)2SO4为主.此次霾过程主要由NO_3-增长导致,NO_3-在霾发生、发展和消散阶段对PM_(2.5)的相对贡献分别为51. 06%、51. 85%和48. 22%,主要通过气相均相反应生成.     

沼泽湿地孔隙水中溶解有机碳、氮浓度季节动态及与甲烷排放的关系

选择三江平原典型的毛果苔草沼泽湿地为研究对象,测定了沼泽湿地孔隙水中水溶性碳、氮浓度、CH4浓度和CH4排放通量,以及相关环境因子;研究了沼泽水中水溶性有机碳、氮浓度变化特征,探讨了沼泽湿地孔隙水中CH4浓度和排放通量季节性变化及发生原因.结果表明,三江平原沼泽湿地土壤孔隙水中DOC浓度有明显的季节变化(p＜0.01).最高值(剖面平均值为95.1 mg·L-1)出现在6月份,9和10月份出现最低值(剖面平均值均为79.3 mg·L-1),剖面上浓集中心位于15～30 cm.孔隙水中NH4 -N和NO-3-N浓度也有明显的季节变化,而DON变化不明显.孔隙水中CH4浓度在剖面上的分布特征与DOC一致,高浓度中心位于20～30 cm.除6月份外,孔隙水甲烷浓度与土壤温度和DOC浓度有显著的正相关关系,与NH4 -N和NO3-N均没有显著相关性.土壤温度和孔隙水中DOC浓度是影响沼泽湿地产CH4能力的重要因素.CH4排放通量与土壤温度和积水深度呈很好的指数关系,与剖面CH4浓度和孔隙水NH4 -N浓度有显著的正相关关系.CH4排放通量与孔隙水DOC浓度相关性不显著.     

安阳市大气PM2.5中水溶性离子季节特征及来源解析

为探究安阳市大气PM_(2.5)中水溶性离子的污染特征及其来源,于2018～2019年的典型月份在安阳市采集PM_(2.5)样品,使用离子色谱测试了9种水溶性离子(Na~+、NH_4~+、K~+、Mg~(2+)、Ca~(2+)、F~-、Cl~-、NO_3~-和SO_4~(2-)).开展了PM_(2.5)和水溶性离子浓度水平的分析、阴阳离子平衡和氮氧化率(NOR)、硫氧化率(SOR)的计算、离子相关性和主成分分析等.结果表明,安阳市PM_(2.5)和水溶性离子年均浓度分别为(85.81±45.43)μg·m~(-3)和(48.21±30.04)μg·m~(-3),各离子浓度高低顺序为NO_3~-SO_4~(2-)NH_4~+ Cl~-K~+ Ca~(2+) Na~+Mg~(2+)F~-;阴阳离子电荷当量数值为0.75～0.94,大气气溶胶显碱性;NH_4~+和SO_4~(2-)、NO_3~-以及K~+和Cl~-等具有显著的相关性;氮氧化率(NOR)和硫氧化率(SOR)的年均值分别为0.25和0.37;SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+(SNA)的年均浓度为(42.72±27.87)μg·m~(-3),占水溶性离子总量的87.14%;春季、夏季和秋季的NH_4~+主要以(NH_4)_2SO_4和NH_4NO_3的形式存在,冬季的NH_4~+主要以(NH_4)_2SO_4、NH_4NO_3和NH_4 Cl的形式存在;水溶性离子主要来自于二次生成、燃煤、生物质燃烧和扬尘.