东海大气气溶胶的化学特征及来源

利用2006年11—12月、2007年2—3月、2008年5月和2008年6月在东海4个航次中采集的总悬浮颗粒物（TSP）和Anderson分级样品,分析了其中可溶性无机离子的浓度,探讨了东海气溶胶中水溶性组分的化学特征、季节变化、粒径分布及来源.结果表明,气溶胶总水溶性离子的浓度为13.5～95.3μg·m-3,平均...     

山地土壤表层水溶性有机物淋溶动力学模拟研究

测定了伊春河流域河水、井水、坡面漫流、土壤淋溶液等样品中的水溶性有机物含量,据此结果建立了河水溶解态有机物来源的概念模型。并根据不同流速条件下土壤水溶性有机物淋溶模拟实验的结果,探讨了水溶性有机物从山地土壤中淋溶的动力学过程。研究发现,吸着在土壤有机－矿质复合体表面的水溶性有机物的淋溶包括三个连续的动力学过程：即从复合体表面进入土壤毛管水的解吸作用,自土壤团粒结构内部转移到土壤重力水中的扩散和相迁移过程,以及被流动相携带淋溶的对流过程。这一物理模型可以表述为包括三个加和项的简单表达式,模型中的迁移速率常数与流动相线速度的某一方次成正比。     

2014年APEC前后北京城区PM2.5中水溶性离子特征分析

2014年10月至11月间,在北京城区开展PM_(2.5)监测并对其中的水溶性离子进行离线及在线分析.其中NO_3~-、SO_4~(2-)和NH_4~+在不同观测阶段均是PM_(2.5)中的主要离子,APEC期间三者总浓度为(26.8±22.5)μg·m~(-3),占PM2.5质量浓度的(41.7±8.5)%,占所测水溶性离子组分的(84.7±5.0)%;APEC期间NO-3浓度水平较高,对PM_(2.5)贡献最大.对APEC期间水溶性离子的累积趋势研究发现,NO_3~-、SO_4~(2-)、NH_4~+和Cl~-均经历了3个不同的累积过程,除气象条件外,本地源排放及区域污染引起的累积效应仍不可忽视.对颗粒物酸性特征研究发现,不同观测期间,颗粒物中主要水溶性离子浓度虽有不同,但北京秋末冬初颗粒物无明显酸化特征.     

非水溶性醌加速菌GWF生物还原高氯酸盐的研究

通过添加非水溶性醌可以大大缩短菌GWF(KM062029)还原高氯酸盐的停滞期.通过批次实验研究非水溶性醌影响生物还原高氯酸盐过程中的多种因素.结果表明,蒽醌、1-氯蒽醌、1,5-二氯蒽醌、1,8-二氯蒽醌和1,4,5,8-四氯蒽醌这5种非水溶醌的加速顺序为1,5-二氯蒽醌1,4,5,8-四氯蒽醌1,8-二氯蒽醌蒽醌1-氯蒽醌,1,5-二氯蒽醌的最佳加速浓度为0.036 mmol·L~(-1);生物还原的最佳温度和最佳p H值分别为35℃和7.5;共存阴离子(硝酸盐、磷酸盐、硫酸盐)对高氯酸盐生物还原都有一定的促进作用;在固定化1,5-二氯蒽醌加速高氯酸盐生物还原的稳定性研究中,1,5-二氯蒽醌乙酸纤维素小球循环使用4次,高氯酸盐生物还原速率仍是空白乙酸纤维素小球2倍以上.     

成都冬季PM2.5化学组分污染特征及来源解析

2017年1月1~20日在成都地区分昼夜对PM_(2.5)进行连续膜样品采集,并在实验室测定了其主要化学组分(水溶性离子和碳质组分)的质量浓度.观测期间,PM_(2.5)的平均质量浓度为(127.1±59.9)μg·m~(-3);总水溶性离子的质量浓度为(56.5±25.7)μg·m~(-3),其中SO2-4、NO-3和NH+4是最主要的离子,质量浓度分别为(13.6±5.5)、(21.4±12.0)和(13.3±5.7)μg·m~(-3),一共占到了水溶性离子的85.6%;有机碳(OC)和元素碳(EC)的平均质量浓度分别为34.0μg·m~(-3)和6.1μg·m~(-3),分别占PM_(2.5)质量浓度的26.8%和4.8%.昼夜污染对比显示,PM_(2.5)白天和夜晚质量浓度分别为(120.4±56.4)μg·m~(-3)和(133.8±64.0)μg·m~(-3),夜间污染更为严重.SO2-4、NO-3和NH+4白天浓度高于夜间,这与白天光照促进了二次离子的形成有关;而Cl-、K+、OC和EC浓度夜间明显升高,可能是受夜间煤和生物质燃烧排放增加的影响.通过对近年来成都冬季PM_(2.5)化学组分的研究进行文献总结和比较后发现,SO2-4浓度显著降低,从2010年的50.6μg·m~(-3)降低到2017年的13.6μg·m~(-3);而NO-3浓度变化不大,维持在20μg·m~(-3)左右.PM_(2.5)中离子酸碱平衡分析表明,成都冬季PM_(2.5)由于NH+4的相对过剩而呈现出碱性,与以往呈偏酸性结果存在差异.对成都冬季NO-3/SO2-4的比值进行计算,NO-3/SO2-4平均值为1.57,表明移动源对PM_(2.5)污染影响更大.OC与EC的相关性表明,白天和夜间OC与EC的相关系数分别为0.82和0.90(P0.01),OC与EC来源具有一致性.SOC估算结果显示,白天和夜间SOC浓度分别为8.5μg·m~(-3)和11.9μg·m~(-3),占到OC的28.1%和31.8%.K+/EC平均值为0.31,并且K+与OC之间相关系数为0.87(P0.01),说明生物质燃烧对成都冬季碳质气溶胶有一定影响.主成分分析表明,成都冬季PM_(2.5)主要来源于燃烧源(燃煤、生物质燃烧等)、二次无机污染源以及土壤和扬尘源,其贡献率分别为32.8%、34.5%和21.5%.     

尾水排放对受纳水体底栖生物膜细菌群落和水溶性有机质的影响机制

底栖生物膜是河流生态系统重要的初级生产者,能够对外界环境变化做出迅速响应,在河流碳循环过程中扮演重要角色.然而,人们对于污水处理厂尾水受纳河流底栖生物膜细菌群落与水溶性有机质(water-soluble organic matter,WSOM)的特征及内在联系的认识还十分有限.本研究使用16S rRNA高通量测序、紫外可见光谱和三维荧光-平行因子分析解析代表性污水处理厂尾水受纳区底栖生物膜细菌群落和WSOM的特征.结果表明,底栖生物膜WSOM中识别出两种类腐殖质组分和一种色氨酸类蛋白组分,其中大分子类腐殖质在底栖生物膜WSOM中占据优势地位.尾水区底栖生物膜细菌群落的均匀度及多样性沿程提高,相较于未受污染的上游区,污染源头区和污染下游区生物膜细菌群落结构更加稳定.发色水溶性有机质(colored water-soluble organic matter,CWSOM)、有机质芳香性和分子量是影响尾水区底栖生物膜细菌群落变化的主要因素,其中芳香性色氨酸类蛋白对生物膜细菌群落变化的解释度最高(34％).共现网络揭示了细菌群落与WSOM组分之间复杂的相互关系,Proteobacteria和Halobacterota通过碳循环过程参与生物膜WSOM的新陈代谢,生物膜细菌群落与WSOM的组成将以一种动态变化的模式对尾水排放做出响应.本研究为探寻尾水受纳区水生态变化的指示标志提供了新的思路.     

不同施肥措施对土壤活性有机碳的影响

采用田间试验,研究了不同施肥措施下,华北冬小麦-夏玉米轮作体系中潮土土壤活性有机碳含量及组分的变化特征.结果表明,施肥显著增加土壤水溶性有机碳和易氧化有机碳含量,与不施肥相比,增加幅度分别为24.92～38.63 mg·kg-1和0.94～0.58 g·kg-1,其中单施有机肥对土壤水溶性有机碳含量增加作用大于配施化肥和化肥单施,单施有机肥或与化肥配施对土壤易氧化有机碳的提升效果优于单施化肥.有机肥或化肥单施对土壤微生物量碳没有显著促进作用,而有机肥与化肥配施土壤微生物量碳含量分别增加36.06%和20.69%;土壤易氧化有机碳、水溶性有机碳和微生物量碳占总有机碳的比例变化范围分别为8.41%～14.83%、0.47%～0.70%和0.89%～1.20%,施肥显著提高了土壤水溶性有机碳和易氧化有机碳比例,不同施肥措施对水溶性有机碳的提升效应没有显著差异.有机肥与化肥配施对易氧化有机碳的比例提升作用大于有机肥或化肥单施,同时显著增加土壤微生物量碳比例,但有机肥或化肥单施对土壤微生物量碳比例没有显著作用.可见,在试验地条件下,有机肥与化肥的适当配施对于增加土壤活性有机碳含量和有效调控其关键组分具有重要作用.     

冬季PM2.5中无机水溶性离子与大气相对湿度的相关性

依托河北省灰霾污染防治重点实验室,对2019年11月26日—12月31日石家庄市大气PM_2.5中的NO₃^-和SO₄^2-进行连续在线观测,研究NO₃^-和SO₄^2-与环境空气相对湿度的相关性,解析冬季发生PM_2.5重污染天气的RH阈值.观测期间,RH为10%~60%时,NO₃^-的浓度与RH呈显著正相关,为PM_2.5中浓度最高的无机水溶性离子.RH超过70%后,NO₃^-与RH呈负相关,NO₃^-浓度和NOR开始下降.SO₄^2-浓度与RH在整个湿度区间均呈正相关.RH低于50%时,SO₂向SO₄^2-的转化以气相反应为主.RH高于50%以后,颗粒物达到潮解点,SO₂的主要反应转入液相,转化速率加快,SO₂液相反应贡献逐渐增加至64.6%.RH超过70%后,SO₄^2-成为PM_2.5中浓度最高的无机水溶性离子.RH超过PM_2.5潮解点以后,NO₃^-和SO₄^2-大量合成,推高PM_2.5环境浓度,易于形成重污染天气.     

西安冬季非灰霾天与灰霾天PM2.5中水溶性有机氮污染特征比较

2012年12月4~13日在西安市运用大流量大气采样器进行每小时1次PM2.5样品采集,对其进行有机碳(OC)、元素碳(EC)、水溶性有机碳(WSOC)、水溶性总氮(WSTN)、水溶性有机氮(WSON)以及无机离子分析,探讨其浓度、组成、时间变化特征和来源.结果表明,采样期间西安PM2.5中WSON小时平均浓度为(12±9.4)μg·m-3,最高达31μg·m-3,平均占水溶性总氮(WSTN)的47%±9.8%,而无机氮NH+4-N和NO-3-N则平均分别占WSTN的29%±8.5%和23%±8.1%.WSON∶WSOC(N∶C)质量比值范围为0.04~0.65,平均为0.31±0.13.在非灰霾天(能见度>10 km)、轻霾天(5 km<能见度<10 km)和重霾天(能见度<5 km),WSON分别为(1.6±0.9)、(6.5±3.9)和(23±4.7)μg·m-3.WSOC/OC质量比值在整个观测期间无明显变化,但是WSON/WSOC(N∶C)质量比值从非灰霾天、轻霾天到重霾天呈逐步增大趋势,其均值分别为0.2±0.1、0.3±0.1和0.4±0.1,与颗粒物碱度减弱酸度增强相一致.此外,整个采样期间WSON与NH+4、SO2-4和NO-3呈强线性相关(R2>0.80),阴阳离子当量平衡进一步显示:WSON与颗粒物中和度呈负相关(R2=0.53).研究结果表明,大气中有机胺等气态水溶性含氮有机物可通过酸碱中和与颗粒相酸性物质反应,由气相转移到颗粒相,并且重霾天低温、高湿和静风的气象条件有利于这种酸碱中和导致的气固相转化,促使更多的WSON生成.