2018—2021年京津冀及周边地区“2+26”城市PM2.5与O3污染特征及气象影响

为了解《打赢蓝天保卫战三年行动计划》期间(2018—2020年)以及之后(2021年)我国重点污染区域空气质量情况,并区分排放源控制与气象条件的贡献,本文利用逐小时监测的PM_2.5、O₃浓度以及气象要素数据,研究了2018—2021年京津冀及周边地区“2+26”城市PM_2.5与O₃污染特征,结合KZ (Kolmogorove Zurbenko)滤波方法定量分析了排放源与气象条件对PM_2.5与O₃浓度长期趋势的贡献. 结果表明:①2018—2021年“2+26”城市PM_2.5浓度年均值与O₃-8 h-90th浓度(O₃日最大8 h平均浓度的第90百分位数)均呈逐年下降趋势. 2018—2021年PM_2.5浓度年均值分别为60、57、51和45 μg/m3,河北省南部、河南省与山东省南部PM_2.5浓度年均值均较高;O₃-8 h-90th浓度分别为198、195、179和171 μg/m3,2018年保定市、石家庄市、聊城市与晋城市的O₃-8 h-90th浓度(>210 μg/m3)均较高,而2021年太原市O₃-8 h-90th浓度(192 μg/m3)较高. ②PM_2.5与O₃-8 h浓度(O₃日最大8 h平均浓度)的长期分量在大部分城市受气象条件影响较为明显. 受气象条件影响的PM_2.5浓度长期分量在2018—2020年无明显趋势,在2021年呈下降趋势;受排放源影响的PM_2.5浓度长期分量在2018—2020年呈下降趋势,在2021年无明显趋势. 受气象条件影响的O₃-8 h浓度长期分量在2018—2020年呈下降趋势,在2021年呈上升趋势;受排放源影响的O₃-8 h浓度长期分量在2018年呈下降趋势,在2019—2021年无明显趋势. ③11个气象因子中,温度和相对湿度对PM_2.5与O₃-8 h浓度变化的影响较大,当温度与相对湿度均比前一天升高时,更有利于PM_2.5与O₃-8 h浓度的同时升高. 研究显示,“2+26”城市PM_2.5与O₃污染受气象条件影响显著,温度与相对湿度的变化对判定PM_2.5与O₃-8 h浓度同时升高的现象有一定积极意义.      

河南省优先控制人为源VOCs关键物种及来源识别

为了解河南省人为源挥发性有机物(VOCs)的排放特征,识别以臭氧(O₃)污染治理为目的的关键VOCs物种及其排放源,以五大类人为源活动水平数据为基础,采用排放因子法建立了2019年河南省县级人为源VOCs组分化排放清单,并利用最大增量反应活性(MIR)估算其臭氧生成潜势(OFP),基于OFP识别O₃污染治理的关键VOCs物种及其排放源.结果表明：(1)河南省2019年人为源VOCs排放总量为175.62×10⁴ t,其中工艺过程源、移动源、生物质燃烧源、溶剂使用源和化石燃料燃烧源对VOCs排放总量的贡献率分别为28.6%、25.2%、20.8%、19.1%和6.3%.(2)空间分布显示,以郑州市为中心的豫北排放量远高于豫南,呈“一高三低”的空间分布特点,郑州市排放量最高,其排放量为27.7×104 t,漯河市、三门峡市和鹤壁市排放量最低,其排放量均小于5.0×10⁴ t.(3)芳香烃是排放量最高的化学组分,其排放量为47.5×10⁴ t,其次为烷烃(46.3×10^4<...     

基于在线观测的太原市冬季PM2.5中金属元素污染水平及来源解析

为更好地识别太原市PM_2.5的来源,于2022年1月采用在线多金属监测仪对太原市区PM_2.5中13种金属元素(K、Ca、Ba、Cr、Mn、Fe、Cu、Ni、Zn、As、Se、Pb和Sr)小时浓度进行了监测,分析了其污染特征,采用正定矩阵因子分解(PMF)模型解析了其来源.结果表明,13种金属元素浓度之和均值为(3 901.6±2 611.2)ng·m^-3,在PM_2.5中平均占比为(7.1±7.7)%.Fe、Ca和K是3种主要的金属元素,浓度平均值分别为(1 319.5±1 003.5)、(1 181.0±1 241.6)和(883.3±357.3)ng·m^-3.ρ[Cr(Ⅵ)](4.6ng·m^-3)和ρ(As)(11.2 ng·m^-3)平均值高于国家环境空气质量(GB 3095-2012)和世界卫生组织的标准值.PMF源解析结果显示：扬尘、机动车排放、不锈钢制造、生物质燃烧与垃圾焚烧、散煤燃烧和工业燃煤是PM_2.5     

南京城市大气氨-铵的高频演化及其气粒转化机制

本研究于2018年秋季利用在线气体和气溶胶组分监测仪以高时间分辨率连续测定南京市大气中的气体(主要是NH_3)与二次无机气溶胶(主要是NH_4~+、NO_3~-和SO_4~(2-))浓度,借此研究污染和非污染期城市大气NH_3和NH_4~+的演化规律,进而探讨NH_3-NH_4~+气粒转化过程中的化学机制.结果表明,观测期间NH_3和NH_4~+浓度的平均值(±1σ)分别为(15. 3±6. 7)μg·m-3和(11. 3±7. 8)μg·m-3,且日变化在污染和非污染事件中呈现出显著的差异.综合在线观测的NH_3和NH_4~+浓度数据,通过计算潜在源贡献因子,分析了NH_3和NH_4~+的潜在贡献源区在重污染过程受长距离污染传输影响较小,证明城市也是NH_3排放的重要热点地区.进一步分析发现,NH_3-NH_4~+的气粒转化是影响NH_3和NH_4~+日变化的主要驱动因子.具体体现在:低温、高湿(温度在7. 5～12. 5℃,湿度在50%～90%)时,NH_3和NH_4~+的气固转化速度较快,NH_3与酸性物质反应生成更多的NH_4~+,使得(NH4)2SO4和NH4NO3的形成从而导致污染事件的加剧.研究结果有助于厘清城市大气NH_3的来源和转化机制及其对颗粒物的潜在贡献.     

夏秋季宁波市气态元素汞(GEM)污染特征及潜在源区贡献分析

气态元素汞(gaseous elemental mercury,GEM)是普遍存在于大气中的对生物体有害的重金属元素其化学性质稳定,在大气中停留时间长,可随气团长距离输送属于全球性污染物.本研究于2017年夏秋季对宁波市大气GEM、常规污染物和气象参数进行综合观测,研究沿海地区GEM受人为源和自然源共同作用下的迁移转化规律及潜在源贡献来源.结果表明:①观测期间大气GEM的平均质量浓度为(2.32±0.90) ng·m~(-3),变化范围为0.97～10.95 ng·m~(-3),且夏季低于秋季.②GEM、O_3和GOM在夏季、秋季、晴天和阴雨天的日内浓度变化表明,高浓度的O_3和强烈的光照可加速GEM发生光化学反应,GEM在晴天的光化学氧化强度高于阴雨天.③相关性分析表明,GEM与PM_(2.5)(R=0.65,P0.01)、PM_(10)(R=0.47,P0.01)、NO_2(R=0.46,P0.01)和CO(R=0.57,P0.01)呈显著正相关关系,其来源与化石燃料等物质燃烧有关.④O_3等光化学氧化剂的浓度、GEM在颗粒物上的气粒分配及PM_(2.5)、水汽和NO_2的消光效应,可对GEM光化学氧化速率产生重要影响.⑤潜在源贡献分析(potential source contribution function analysis,PSCF)结果表明夏季浙江省北部(包含宁波市)、西北部,安徽省南部和江西省大部分地区构成一个三角形区域是NBUEORS大气GEM的潜在源贡献区域,且本地源、区域源和长距离源输送对GEM污染均具有重要影响.秋季的潜在源贡献区域主要为浙江省北部区域,范围小于夏季.GEM主要来自本地源和区域源输送影响.因此,针对大气GEM污染的控制,需要跨省的区域联防联控,综合治理,方可有效减轻大气汞的污染.     

基于PMF模型的九龙江流域农田土壤重金属来源解析

选取九龙江流域农田土壤为研究对象,运用电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)和原子荧光光谱(AFS)测定了土壤中重金属含量,通过正定矩阵因子分析模型(PMF)解析农田土壤中重金属的主要来源.结果表明,研究区域农田土壤中大部分金属相对福建省土壤环境背景值已存在一定程度的富集,部分土壤中Cd、Zn、Pb和Cu含量超过农用地土壤污染风险筛选值(GB15618-2018),且各金属在研究区不同区域(北溪流域、西溪流域和河口区)分布存在中等变异.Cr、Ni、Cu、Zn和Cd的含量在北溪流域的龙岩区域较高,Pb的含量在西溪流域较高,而Co、Hg和As的含量在河口区域较高.正定矩阵因子分析模型(PMF)得出的源成分谱和源贡献率具有非负性质,土壤中重金属实测值与模型预测值拟合曲线呈现较好相关性,结果相对合理,能满足研究需要.正定矩阵因子分析模型(PMF)解析得出:研究区农田土壤中重金属主要来源有自然源、农业活动、燃煤释放和工业活动,其对农田土壤中重金属的综合贡献率分别为37. 0%、26. 7%、17. 6%和18. 7%.     

乙酸钠作为碳源不同污泥源短程反硝化过程亚硝酸盐积累特性

为探究乙酸钠作为碳源时,不同污泥源外源短程反硝化过程中亚硝酸盐积累特性,采用1号和2号SBR分别接种某污水处理厂二沉池和同步硝化反硝化除磷系统剩余污泥,通过合理控制初始硝酸盐浓度和缺氧时间,实现了短程反硝化的启动,并考察了其在不同初始COD和NO_3~--N浓度条件下的碳、氮去除特性.试验结果表明:以乙酸钠为碳源,1号和2号SBR可分别在21 d和20 d实现短程反硝化的成功启动,且其NO_2~--N积累量和亚硝酸盐积累率(NAR)均维持在较高水平,分别为12. 61 mg·L-1、79. 76%和13. 85 mg·L-1、87. 60%.当2号SBR初始NO_3~--N浓度为20 mg·L-1,且初始COD浓度由60mg·L-1升高至140 mg·L-1时,系统实现最高NO_2~--N积累时间可由160 min逐渐缩短至6 min,同时NO_3~--N比反硝化速率(以VSS计)由3. 84 mg·(g·h)-1增加至7. 35 mg·(g·h)-1,初始COD浓度的提高有利于实现短程反硝化过程NO_2~--N积累. 2号SBR初始COD浓度为100 mg·L-1,当初始NO_3~--N浓度由20 mg·L-1增加至30 mg·L-1时,系统NAR均维持在90%以上,最高可达100%(NO_3~--N初始浓度为25 mg·L-1);当初始NO_3~--N浓度≥35 mg·L-1时,系统COD不足导致NO_3~--N不能被完全还原为NO_2~--N.此外,在不同初始COD浓度(80、100、120 mg·L-1)和NO_3~--N浓度(20、25、30、40 mg·L-1)条件下,2号SBR的脱氮除碳和短程反硝化性能均优于1号SBR.     

炼化常减压装置挥发性有机物无组织源谱分析

以典型常减压装置中工艺管线无组织逸散VOCs为切入点,选取不同地域的多套常减压装置,参照美国EPA包袋法采样标准,并按照HJ 644-2013标准将气态样品转移到组合三吸附管内,利用气相色谱-质谱仪进行分析检测.结果表明,常减压装置无组织排放的VOCs共含116种物质,以烷烃类、烯烃类和醛酮类物质占主导,其中烷烃类物质占总排放的65%以上.在此基础上,对检出物质占比量进行量化分析,明确了常减压装置VOCs无组织排放因子以2-甲基丁烷、丁烯和苯等物质为主,并检出了微量的萘.相关结论可为炼化企业构建VOCs排放清单提供有力支撑,对于后续精细化管理炼化行业的VOCs排放具有指导意义.     

重庆市O3污染日的大气环流分型与传输特征

通过分析重庆市主城区2015~2019年O₃浓度和气象要素观测数据,发现主城区O₃超标日数、超标日O₃中位值和90百分位浓度值均呈现逐年升高趋势,O₃与温度成正相关、与相对湿度成负相关,高O₃浓度对应每日最高温度区间为35℃以上以及相对湿度区间70%以下.采用T-mode主成分分析法(PCT)对2015~2019年的4~9月850hPa低层位势高度场和风场进行分型,总结出重庆市O₃污染期间主要有8种天气类型,其中有利于出现高浓度O₃现象的天气类型分别是低压西北侧型(T1)、低压后部型(T4)和高压西侧(T3),对应O₃平均超标率分别为34.6%、17.0%和14.2%.利用HYSPLIT4模型后向轨迹聚类方法和潜在源贡献算法(PSCF),计算得到O₃污染日的气团主要以中短距离输送为主,主要传输轨迹来自北、东北、南以及西南四个方向,从2015~2019年,主要污染来源有一个明显的从北转南的趋势,O₃污染的潜在源贡献分析结果与全市工业源NO_x、VOCs排放量空间分布的一致性较高.     

北京大气PM2.5载带金属浓度、来源及健康风险的城郊差异

为探究北京地区大气PM_2.5载带金属在城区和郊区污染特征、来源及其健康风险的差异,于2017年6~11月采集海淀和大兴两地的PM_2.5日样本,分析PM_2.5及其载带的13种金属浓度.利用PMF源解析方法对13种金属元素来源进行分析,并采用健康风险评价方法对其中9种金属的健康危害进行评估.结果表明,城区PM_2.5及Cr、Co、Mn和Ni等10种金属浓度与郊区均有显著差异（P<0.05）.源解析结果发现,城区和郊区均可解释为4个源,但来源略有不同,占比亦有差异.城区的为机动车源（51.2%）、燃煤来源（19.1%）、扬尘来源（19.3%）和燃油来源（10.4%）;郊区的为机动车源（47.9%）、燃煤来源（22.6%）、扬尘来源（20.2%）和电镀来源（9.3%）.健康风险评价结果表明,城郊各金属HQ值均小于1,均不存在非致癌风险.城区中Ni和Pb,郊区中Cd、Co、Ni和Pb可忽略致癌风险,而城区的As（2.77×10^-5）、Cd（2×10^-6）、Co（1.76×10^-6）和Cr（Ⅵ）（7.88×10^-6）,郊区的As（8.34×10^-6）和Cr（Ⅵ）（4.94×10^-6）的R值介于10^-6与10^-4之间,具有一定的致癌风险.