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121.
该文以悬铃木为生物质原料制备生物炭,以尿素为前驱体,采用不同的热解温度(400、500、600、700、800、900℃)制备含有不同活性组分比例的氮掺杂生物炭(NCX)。NCX作为催化剂被首次用来深入研究过一硫酸盐(PMS)和过二硫酸盐(PDS)降解水中双酚A(BPA)的不同活化机制。在PMS+NCX体系中,较低制备温度的NC500便能够表现出对BPA去除的优异催化性能,而在PDS+NCX体系中,随着温度的升高,NCX催化剂的催化性能逐渐提高。化学淬灭试验、电子顺磁共振以及NBT测试证明在PMS+NC500体系中1O2和O2·-是主要的活性氧物种(ROS),而在PDS+NC900体系中,O2·-是主要的活性氧物种。通过一系列的电化学测试,作者发现在两体系中降解BPA的过程中均存在非自由基途径(电子转移)。 相似文献
122.
分别采用传统的Fe2+活化过硫酸钠(Na2S2O8)氧化和铁碳强化Na2S2O8氧化两种方法修复模拟机油污染土壤。实验结果表明:对于传统Fe2+-Na2S2O8体系,在Na2S2O8投加量为3.0%(w)、FeSO4·7H2O投加量为0.6%(w)的优化条件下,土壤中总石油烃(TPH)的去除率仅为33.12%;而对于Fe0-C-Na2S2O8体系,在Na2S2O8投加量为1.0%(w)、还原铁粉和活性炭的投加量均为0.1%(w)的优化条件下,土壤中TPH的去除率为42.99%;Fe0-C-Na2S2O8体系较Fe2+-Na2S2O8体系对土壤具有更好的修复效果,且Na2S2O8的投加量减少了2/3。此外,Fe0-C-Na2S2O8体系较Fe2+-Na2S2O8体系对土壤pH的影响小,在实际应用中可适当提高铁粉的投加量来减小Na2S2O8对土壤pH的影响。 相似文献
123.
在模拟菲污染土壤中用β-环糊精(β-CD)作为Fe2+螯合剂,考察了Fe2+-热(45℃)活化过硫酸钠(Na2S2O8)氧化降解菲的效果及其对土壤的影响。结果表明,Na2S2O8∶菲=80、Fe2+∶Na2S2O8=1/3、β-CD∶Fe2+=1/10(均为摩尔比)时,菲的降解率最高,达85.1%。Fe2+活化时主要自由基为SO-4·和·OH,而热活化时主要为·OH。根据中间产物推测菲的两条降解途径为:自由基攻击菲的9、10位点生成(1,1’-联苯)-2,2’-二甲醛或攻击2、3位点氧化开环生成2-乙基-6-甲氧基萘,再形成邻苯二甲酸二丁酯,最终矿化为CO2和H2O。土壤氧化修复后,pH降低,氧化... 相似文献
124.
125.
126.
以空气扩散阴极、纯铂阳极和紫外灯构建了阴阳极成对耦合紫外光辅助电催化的体系,并系统地研究了电流密度、阳极SO42-浓度以及毒死蜱初始浓度对毒死蜱降解效果的影响.结果表明,当阴极/阳极的电流密度为45/450 mA·cm-2,阳极SO42-浓度为1.0 mol·L-1,毒死蜱初始浓度为25 mg·L-1时,反应60 min后毒死蜱降解率可达99%.对阴极产物的红外分析结果表明,毒死蜱降解后结构中的吡啶环和PS被破坏,产生亚硝氮和正磷酸盐,毒性得到减弱.通过对比阴阳极成对耦合紫外光复合体系与阴极耦合紫外光复合体系、阳极耦合紫外光复合体系的电流效率,发现阴阳极成对耦合紫外光复合体系的电流效率是阴极耦合紫外光复合体系的2倍,是阳极耦合紫外光复合体系的4倍. 相似文献
127.
采用过硫酸钠(PDS)直接氧化和催化活化氧化脱色罗丹明B(RhB),分别考察了PDS剂量、pH、催化剂、Cl-浓度对RhB脱色的影响.结果表明,PDS在无外加催化剂下能够有效脱色RhB,pH越低,脱色率越高;当pH 2.4,PDS用量为3.5 g·L-1,在120 min内RhB的脱色率可达92%;自由基淬灭实验表明,酸性条件下主要为PDS直接氧化脱色RhB,并存在小部分硫酸根自由基(SO44·-)作用.在pH 5.6、pH 8.0条件下,外加活性炭纤维(ACF)、四氧化三铁(Fe3O44)、Fe3O44负载型催化剂(ACF/Fe3O44)可促进PDS对RhB脱色;在pH 2.4条件下,外加ACF对RhB脱色的促进作用较小,Fe3O44、ACF/Fe3O44对RhB脱色有一定抑制作用.不同pH和催化剂处理下,低浓度Cl-(0.01、0.04 mO4l·L-1)对RhB脱色速率都呈现抑制作用,高浓度Cl-(0.08 mO4l·L-1)相对于低浓度Cl-处理都呈促进作用.不同浓度Cl-处理在反应前60 min RhB脱色速率差异较大,而反应120 min后脱色率差异较小.提出Cl-通过调控SO44·-脱色RhB途径来影响RhB脱色速率的机理,Cl-竞争消耗SO44·-降低RhB脱色速率,但经一系列反应生成的Cl2·-能与RhB快速反应而提高RhB脱色速率;Cl-对RhB的脱色反应速率的影响存在抑制-促进双重机制,且与Cl-浓度相关.研究结果为基于PDS直接氧化和催化氧化处理含盐染料废水的研究和应用提供了一定的理论依据. 相似文献
128.
《环境科学与技术》2021,44(3):79-85
土壤化学修复过程中氧化剂在介质中的迁移过程,是该技术提高氧化降解效率的关键理论依据。该文将电动修复技术与过硫酸盐氧化技术联合,研究直流电场驱动下过硫酸钠在土壤介质中的迁移行为,分析了过硫酸根离子在未污染土壤与石油烃污染土壤中的迁移变化。研究结果表明,石油烃的加入会降低过硫酸根离子在土壤中的迁移速率、迁移量。在石油烃污染土壤中,过硫酸根离子的最大迁移速率为5.76 cm/d,平均浓度最高占投加量的37.68%,与未污染土壤相比,迁移速率降低了16.4%。石油烃的去除率在过硫酸钠投加量为80 g/L时,最靠近阴极投加点的S5区域最高为38%。研究结果可为污染土壤修复技术的优化提供理论支撑。 相似文献
129.
近年来,新污染物在水体中被频繁检出,其化学性质稳定、易生物积累,给生态环境和人类健康带来严重威胁. 为解决此问题,高级氧化技术逐渐发展为一种有前景的环境修复方法,在众多氧化剂中,分子氧(O2)是丰富、经济、绿色的氧化剂. O2主要经由催化促进的电子转移和能量转移途径而被活化,进而转化为活性氧物种(ROS). 活化O2转化为ROS,有望成为清除水中新污染物富有潜力的研究方法和实用技术. 目前,研发更高效催化材料(或其他类型活化材料),以实现对O2的高效活化和对污染物的彻底、快速降解是相关领域研究的关注焦点. 本文重点介绍了活化O2降解水中新污染物的基本概念和最新研究进展,包括O2可转化生成的主要ROS、O2活化策略、活化O2用于降解新污染物的研究成果等,并对O2活化所遇到的核心问题和未来发展趋势进行了总结和展望. 相似文献
130.
近年来,基于硫酸根自由基(SO4·-)的新型高级氧化技术研发及其在水污染控制和土壤修复方面的应用备受关注.锰基氧化物因其结构性质多变、自然丰度高、环境友好等优势,被广泛应用于活化过氧一硫酸盐(PMS)和过氧二硫酸盐(PDS)处理难降解有机污染物.该文对可活化PMS/PDS的锰基氧化物的类型、结构特征、合成方法及影响反应活性的因素等进行了介绍,重点对不同锰基催化剂活化PMS/PDS的反应机理进行了讨论,并对未来的研究和发展进行了展望,旨在为拓展锰基矿物材料环境应用和阐明过硫酸盐活化机制提供重要参考.结果表明:活化产生的SO4·-和羟基自由基(·OH)对污染物的降解起关键作用.SO4·-具有较高的稳定性和氧化性,在降解过程中发挥主导作用.复合型锰基氧化物相较于单一锰基氧化物表现出更优的催化反应活性.PMS和PDS活化的反应机理存在显著差异:前者通过Mn(Ⅳ)与Mn(Ⅲ)之间的氧化还原循环,先生成SO5·-再产生SO4·-,而后者是通过氧化还原反应相继生成S2O8·-及SO4·-.此外,MnO2活化PDS还存在仅生成单态氧的非自由基反应机理.现阶段锰基氧化物活化PDS的相关研究仍比较匮乏,值得未来进一步深入研究.锰基材料活化PDS/PMS产生的活泼中间体Mn(Ⅲ)的鉴定及对污染物降解的贡献仍需更多直接的试验证据. 相似文献