船舶排放及不确定性对中国空气质量的影响

船舶排放是我国沿海地区重要的人为排放源,但现有的船舶排放评估研究大多只关注区域尺度的影响分析,而且忽视了排放清单的不确定性,这在一定程度上削弱了评估结果的可靠性.为此,本文利用WRF-SMOKE-CAMQ空气质量模型,定量评估了船舶排放及其不确定性对我国七大沿海港口城市夏季空气质量的影响,结果表明：船舶排放对我国主要沿海港口城市的SO₂、NO_x和PM_2.5浓度贡献范围分别为16.5%~62.5%、21.9%~72.9%和5.9%~26.0%,尤其对宁波、青岛和深圳等港口城市空气质量的影响显著,主要是由于港口较高的船舶排放以及气象传输两方面原因造成的;如果考虑船舶排放清单的总量不确定性,船舶排放对沿海港口城市夏季SO₂、NO_x和PM_2.5的影响分别呈现1.0~3.1,2.1~5.5,0.3~0.9μg/m³的波动;考虑船舶排放清单的时空分配不确定性,船舶排放对沿海港口城市夏季SO₂、NO_x和PM_2.5的影响分别呈现1.9~15.7,5.1~29.3,0.6~2.5μg/m³的波动.可见,船舶排放清单的不确定性对沿海城市船舶排放贡献影响量化有明显的影响.所以在评估船舶排放对港口城市空气质量的影响时,要考虑船舶排放清单的不确定性,尤其是时空分配的不确定性.而合理的时空分配能够提高船舶排放清单的质量和对沿海空气质量模拟的准确性.     

保定市大气污染特征和潜在输送源分析

保定市是京津冀地区重要城市之一.为了解保定市大气污染物质量浓度特征和潜在输送源,对保定市国控点2017年1月1日-12月31日PM₁₀、PM_2.5、SO₂、NO₂、O₃、CO等常规大气污染物数据进行分析,并利用TrajStat后向轨迹模型进行区域传输研究.结果表明:①ρ（PM₁₀）、ρ（PM_2.5）、ρ（SO₂）、ρ（NO₂）分别为（138±96）（84±66）（29±23）和（50±24）μg/m3,与2016年相比分别下降5.9%、9.1%、25.5%和13.1%;ρ（CO）较2016年下降了14.0%;ρ（O₃）较2016年增长了25.2%.ρ（PM₁₀）、ρ（PM_2.5）、ρ（NO₂）和ρ（O₃）分别超过GB 3095-2012《环境空气质量标准》二级标准限值的0.97、1.40、0.25和0.34倍,ρ（SO₂）和ρ（CO）未超标.②除ρ（O₃）外,其他污染物质量浓度均呈冬季最高、夏季最低的季节性特征,其中,冬季PM_2.5污染最为严重,春季PM_2.5~10（粗颗粒物）污染严重.③空气质量模型源解析结果显示,保定市ρ（PM_2.5）约60.0%~70.0%来自本地污染源排放.后向轨迹结果表明,在外来区域传输影响中,保定市主要受到西北方向气团（占比为21.7%~60.0%）远距离传输和正南方向气团（占比为34.8%~50.5%）近距离传输的影响.④PSCF（潜在源贡献因子分析法）和CWT（浓度权重轨迹分析法）分析表明,除保定市及周边区县本地污染贡献外,位于太行山东麓沿线西南传输通道的邯郸市、邢台市、石家庄市是影响保定市PM_2.5的主要潜在源区.研究显示,PM_2.5为保定市大气中的主要污染物,并呈冬季高、夏季低的变化特征,其主要来自西北远距离输送和南部近距离传输.      

武当山夏季颗粒物数浓度谱分布特征及气团来源影响研究

为研究大气边界层中上层大气颗粒物的数浓度谱分布特征及气团来源的影响,于2018年6月利用3080型SMPS粒径谱仪对武当山14.6~660 nm颗粒物数浓度谱进行观测,分析和探讨了其数浓度谱分布及日变化特征,并结合后向轨迹、潜在源贡献因子法（PSCF）与浓度权重轨迹分析法（CWT）探讨对武当山颗粒物数浓度影响较大的外源输送路径和贡献源区.结果表明:①武当山大气颗粒物主要以爱根模态为主,平均数浓度为2 500个/cm3,积聚模态、核膜态平均数浓度分别为2 265、359个/cm3,3种模态数浓度分别占总数浓度的48.79%、44.21%、7.01%.②在新粒子生成日,核膜态数浓度于10:00开始上升,11:00—17:00的核膜态数浓度相对较高,约2 000个/cm3.新粒子生成日ρ（SO₂）与ρ（O₃）的日变化趋势均与核模态数浓度较为相似,表明SO₂和O₃参与光化学反应后的产物（硫酸及有机物）有利于新粒子的生成与增长.新粒子生成日风速、温度均大于非新粒子生成日,但相对湿度较低.③在东部及局地气团影响下大气颗粒物主要以积聚模态为主,数浓度分别为2 311和2 596个/cm3;核模态、爱根模态数浓度在受西北气团影响时最大,数浓度分别为806和3 078个/cm3.④潜在源区分析表明,影响武当山积聚模态数浓度的主要源区为十堰市本地及襄阳市,二者贡献值在840个/cm3以上.研究显示,武当山颗粒物主要以爱根模态为主,颗粒物数浓度日变化主要受大气边界层发展及山谷风的影响,较高的ρ（SO₂）与ρ（O₃）以及高温、低湿及较大的风速均有利于新粒子的生成,周边城市的区域性传输对武当山颗粒物的影响较大.      

加入SOA示踪的深圳大气PM2.5受体模型源解析

为厘清包括二次有机气溶胶（SOA）在内的深圳市区PM_2.5各种一次和二次来源贡献,本文于2017年9月2日~2018年8月29日在深圳市大学城点位开展PM_2.5样品采集,并进行化学组分和水溶性有机物（WSOM）质谱测量,共获得162组有效数据.观测期间深圳市大气PM_2.5平均质量浓度为26μg/m³,在传统PMF源解析的基础上加入羧基离子碎片（CO₂⁺）作为SOA的示踪物,加入水溶性有机氧（WSOO）用于计算各因子O/C,验证有机物解析效果.结果表明,SOA可以被独立解析出,其O/C明显高于其他一次污染源中有机物;机动车、二次硫酸盐、二次硝酸盐、SOA为最主要的4个源,对PM_2.5质量浓度的贡献分别为25%、23%、17%和10%,船舶、地面扬尘、老化海盐、建筑尘、生物质燃烧、燃煤和工业贡献均在5%以内.各个源的变化特征表明,机动车、二次硫酸盐、二次硝酸盐、SOA等源贡献呈现冬高夏低的季节特征,与冬季季风条件下源自内陆的污染传输密切相关.污染天气时,二次硝酸盐和SOA的贡献增加相对最显著,因此NOx和挥发性有机物是减排的关键.     

基于环境统计调查数据的中国省会城市煤炭消费变化历史趋势研究

煤炭是我国主要能源,分析煤炭消费变化趋势对于预测我国二氧化碳及大气污染物排放具有重要意义。基于全国环境统计调查数据,分析了2011—2018年主要城市煤炭消费的利用情况,利用热力聚类图对我国省会城市（含直辖市）聚类分析其工业源和生活源的煤炭消费趋势,并按东部、中部和西部城市进行煤炭消费的区域性对比。结论如下:通过聚类分析发现,位于同一簇的城市之间工业企业煤炭消耗总量的基数和变化趋势有一定的相似性;总体上,城市工业企业的煤炭消耗呈逐年递减趋势,东部城市煤炭消耗总量高于中部、西部城市煤炭消耗总量,东部城市煤炭消费量下降情况总体好于中部和西部城市;除北京等少数城市外,电力、热力生产和供应行业每年的煤炭消耗量基本变化不大;城市生活源煤炭消费量变化趋势总体呈逐年递减趋势,西部呈上升趋势,东部、中部城市呈下降趋势;东部城市中的城市总煤炭消费达峰情况优于中部、西部城市。     

北京市典型汽修企业VOCs排放特征与臭氧影响分析

对北京地区27家汽修企业进行调研,选取2家典型汽修企业进行气袋采样-GC-MS-FID采集及分析,定量分析其VOCs的排放特征,并计算其臭氧生成潜势（OFP）。结果表明:使用不同漆料的汽修企业排放特征不同,水性漆企业非甲烷总烃的排放浓度为0.62~36.49 mg/m3,油性漆企业的排放浓度为0~100.39 mg/m3;水性漆排放的VOCs以烷烃为主,占比高达57.16%,丙烷（39.65%）和甲苯（11.41%）是首要污染物;卤代烃（55.51%）是油性漆企业的主要VOCs排放物种,主要组分为1,2-二氯丙烷和1,2-二氯乙烷;水性漆企业的OFP值为144.78 mg/m3,油性漆企业的OFP值为664.43 mg/m3,大气反应活性最大的物种多为芳香烃,芳香烃对OFP的贡献率分别为52.18%和88.44%。     

郑州市氧化铝工业炉窑污染物及源谱特征

采用稀释通道采样法对郑州市一家拜耳法氧化铝企业及一家α-氧化铝企业的PM_2.5、PM₁₀样品进行采集,利用烟气分析仪检测SO₂和NO_x气体的质量浓度.对颗粒物样品中的38种化学组分进行分析,构建相应的源成分谱,运用分歧系数（CD）和组分差异权重分布函数R/U对其特征进行对比研究.结果表明：α-氧化铝源谱中以Cl^-为主（质量分数18.29%~25.21%）,拜耳法氧化铝源谱中以OC和NO₃^-为主（质量分数9.01%~41.87%）.源谱间的分歧系数（CD）显示,同一种生产工艺两种粒径间的源谱比较相似,相同粒径的两种生产工艺之间的源谱差异较大.R/U值对比结果显示,EC、Ca、F^-和Cl^- 4种元素可作为区分两种氧化铝生产工艺的标识组分.     

珠江口夏季海陆源有机碳的模拟研究——分布特征、贡献比重及其迁移转化过程

基于经过验证的三维水动力-水质模型,对珠江口夏季有机碳进行海陆源区分,并对海陆源有机碳的分布特征、贡献比重及其通量过程进行研究.结果表明,水平方向上,珠江口夏季陆源（海源）有机碳浓度从口门到外海逐渐降低（升高）,在表、底层海水中平均浓度分别为1.45和0.87mg/L（0.97和1.05mg/L）;垂直方向上,在层化水域陆源（海源）有机碳浓度从上到下逐渐递减（升高）,在非层化水域海陆源有机碳浓度垂向分布较为均匀.珠江口夏季海源有机碳贡献率表层海水低于底层海水,平均贡献率为48.26%,沿向海方向海源有机碳贡献率逐渐增加--从内伶仃洋水域的4.43%逐渐提升到外伶仃洋东侧水域的81.20%.珠江口水动力条件复杂,在径流、潮汐、季风等因素的作用下陆源有机碳向海输送且向海输送量逐渐递减;海源有机碳在不同水域动力输送特征不同,西南水域向海输送,向海输送量逐渐递增;东北水域向岸输送,向岸输送量逐渐递减.陆源有机碳生化反应活性较弱,只有小部分被生化过程消耗,其迁移转化主要由沉降过程控制,而海源有机碳的迁移转化,则由口门的动力输送过程主控向外海的生化耗碳过程主控过渡.此外,海源有机碳沉降作用明显低于陆源有机碳,生化作用明显高于陆源有机碳.     

成都市施工扬尘排放特征研究

采用DustTRAK TM气溶胶（粉尘）监测仪对成都市112个不同类别的房建、市政工地施工扬尘进行测试,研究了不同类别施工扬尘的排放特征,分析了下风向扬尘浓度的变化趋势,并采用CALPUFF对成都市新都区某建筑工地的排放进行了模拟.结果表明：（1）成都市施工扬尘排放浓度约为0.13~2.91mg/m³,其中房建类施工平均浓度约为0.94mg/m³,高于市政施工;大型工地扬尘平均浓度约为0.61mg/m³,低于中型和小型工地;土方施工阶段平均浓度约为1.21mg/m³,远高于地基建设、主体建设、装饰阶段.（2）成都市施工扬尘呈现出高低浓度交替的周期性变化,其中房建工程土方施工阶段的高低浓度差值可达到0.6mg/m³以上.（3）施工扬尘在场界外下风向5~15m范围内会出现浓度增加的趋势,随后逐渐下降,在50m附近逐渐趋于稳定,稳定浓度介于0.1~0.2mg/m³.（4）CALPUFF模型能较好地从宏观角度来模拟成都地区施工扬尘的扩散趋势,但难以捕捉施工扬尘在下风向近距离的扩散特征.     

典型西南工业城市春冬季PM2.5来源与潜在源区分析——以柳州市为例

为了揭示柳州城区春冬季PM_2.5的来源及其潜在源区分布和贡献,利用2018年24h自动监测数据和气象数据对柳州市大气污染物浓度变化特征进行了分析,并且使用后向轨迹模型（HYSPLIT）对春冬季柳州市PM_2.5逐日72h气流后向轨迹和前向轨迹进行聚类分析,同时结合潜在源贡献因子分析法（WPSCF）和轨迹浓度权重法（WCWT）对其潜在源区和浓度贡献进行了分析.结果显示,（1）在研究期内,不利的主导风向和工业区布局导致研究区PM_2.5在春冬季污染较严重,且工业源和交通源是其主要本地来源;（2）春冬季PM_2.5高值主要来源于西北和东南方向,其中,西北向PM_2.5主要来源于本地排放,且浓度在空间上呈现西高东低的趋势;（3）春季后向轨迹PM_2.5浓度整体大于冬季,春冬季中对柳州市PM_2.5影响最大轨迹均来自东部的短距离输送,而来自西北的气流轨迹输对PM_2.5贡献最低.春冬季柳州市大气PM_2.5通过气流传输对贵州地区大气环境有较大影响;（4）春季,柳州市PM_2.5的主要潜在源区分布在广西东南部、广东中西部、南海沿岸海域、湖南中部、江西西北部、湖北东部及安徽西北部;冬季,主要分布在广西东南部、广东西南部和南海沿岸海域.