富铁酸性硫酸盐体系施氏矿物附着包裹硫杆菌的Fe2+氧化能力研究

探究富铁酸性硫酸盐体系次生铁矿物附着包裹硫杆菌的Fe~(2+)氧化活性,对揭示次生铁矿物调控酸性矿山废水形成过程具有指导意义.本研究首先采用摇瓶实验合成次生铁矿物—施氏矿物,然后将脱水后的0.1、0.2、0.3及0.4 g施氏矿物直接或溶解后加入到pH为2.50的富铁酸性硫酸盐体系(改进型9K液体培养基)中进行Fe~(2+)氧化,分析体系pH、Fe~(2+)氧化率、次生铁矿物产生量等相关指标.研究表明,氧化亚铁硫杆菌在脱水施氏矿物的附着包裹量为2×10~8cells·g~(-1).0.1、0.2、0.3及0.4 g施氏矿物直接加入体系经过108 h培养,pH分别下降至2.28、2.25、2.24及2.22;Fe~(2+)氧化速率随着施氏矿物加入量的增加而增加,且各体系Fe~(2+)氧化率在108 h均达到100%,此时次生铁矿物产生量分别是3.05、3.30、3.61与3.70 g·L~(-1).然而,0.1、0.2、0.3及0.4 g施氏矿物溶解后进入的相应体系经过108 h培养后,pH分别下降至2.19、2.18、2.10及2.02;Fe~(2+)氧化速率随着施氏矿物溶解量的增加而增加,各体系Fe~(2+)氧化率在96 h均达到100%,各体系次生铁矿物在108 h时的产生量分别是6.16、6.44、6.76与7.89 g·L~(-1).可见,施氏矿物对硫杆菌的吸附包裹作用致使体系Fe~(2+)氧化效率降低,次生铁矿物合成量减少,酸化程度减弱.     

太湖北部湖区春、冬季节天然有机质的荧光特征及环境意义

天然有机质(OM)广泛存在于各类水体,含有丰富的碳、氮、磷等生源要素,其形成、转化、归宿及其相伴随的营养盐再生过程是水生态系统营养盐生物地球化学循环的重要环节,在湖泊蓝藻水华暴发过程中势必也扮演着非常重要的营养盐供给者的角色.本研究于2015年2月和5月分别在太湖北部湖区采集了17个样品,利用POM-DOM PARAFAC三维荧光模型解析春、冬季节颗粒态有机质(POM)和溶解态有机质(DOM)的荧光特征及来源,并探讨POM和DOM各荧光组分之间及其与叶绿素a(Chla)的关系.结果表明,春、冬季节太湖北部湖区POM和DOM的荧光峰、荧光中心位置和荧光强度均存在明显的差别;POM有着比DOM更复杂的组分构成.综合POM和DOM的荧光强度和荧光指数可知,春、冬季节太湖北部湖区POM和DOM均以自生源为主,河口区受陆源贡献较大.POM(C1p~C5p)和DOM(C1d~C5d)有5种荧光组分,分别是类色氨酸(C1和C2)、类腐殖质(C3和C4)及类酪氨酸(C5).POM和DOM的荧光组分特征存在明显的差别;春、冬季节POM均以类腐殖质荧光C3为主,荧光组分高值区分别集中在梅梁湾区域和湖心区;而DOM均以类蛋白组分C2、C1和C5为主,荧光组分高值区均分布在竺山湾区域.相关分析结果显示,春季C1d与C2d(P0.01)、C3d与C4d(P0.01)、C1p与C4p(P0.05)、C2p与C5p(P0.01)均具有较强的相关性.值得注意的是,C3d(P0.01)、C4d(P0.05)与C3p均具有较好的相关关系,表明POM与DOM在组分、来源上具有某种联系.与春季类似,冬季荧光组分C1d与C2d、C3d与C4d、C1p与C2p、C1d与C2p亦具有极好的相关性(P0.01).春季C5d与Chla之间存在正相关关系(P0.01),而C2d(P0.05)、C3p(P0.01)与Chla之间具有负相关关系;冬季C4d与Chla之间也存在负相关关系(P0.05).     

有机质分解对青海湖湖水溶解无机碳同位素（δ13CDIC）的影响及其指示意义——来自沉积物捕获器的研究

青海湖沉积物稳定碳同位素常常被用来指示古环境的变化,然而准确地解译其信号需要充分认识溶解无机碳同位素比值（δ¹³C_DIC）变化及其控制因素。本文利用沉积物捕获器连续一年收集的青海湖湖水及颗粒物,通过其中湖水的δ¹³C_DIC和细颗粒沉积物中碳酸盐稳定碳同位素（δ¹³C_carb）的同步分析,结合湖水δ¹³C_DIC的垂直分布和表层沉积物δ13Ccarb及有机碳同位素（δ¹³C_org）,探讨了有机质分解在δ¹³C_DIC和δ¹³C_carb中的调节作用。结果表明,从沉积物捕获器中获得的湖水δ¹³C_DIC的变化主要受控于与外界隔绝后（微）生物对有机质的分解作用,但这种（微）生物分解作用并不会影响到δ¹³C_carb比值。这些现象反映了（1）还原环境下（微）生物对有机质的分解作用对水体δ¹³C_DIC有重要影响和（2）青海湖自生碳酸盐主要从上层湖水沉淀,且形成后不再与周围水体发生交换作用。     

贵州红枫湖水体溶解有机质的剖面特征和季节变化

溶解有机氮(dissolved organic nitrogen,DON)与溶解有机碳(dissolved organic carbon,DOC)相结合在湖泊水体溶解有机质(dissolved organic matter,DOM)的研究中少有报道.本研究对贵州喀斯特地区高原性湖泊———红枫湖水体DOC和DON的含量进行了近2a的测定,研究了DOM的剖面特征和季节变化,并探讨了DOM垂向分布和季节变化的影响因素.结果表明,红枫湖DOC的浓度范围为1.60～3.08 mg·L^-1,DON的浓度范围为0.10～0.37 mg·L^-1.在湖水混合期表层和底层的DOC和DON的浓度基本一致,在湖水分层期DOC和DON浓度表现出从表层往底层减小的趋势.表层水体(0～2m或3m)DOC的浓度在春末夏初或夏季达到最大,DON的浓度在春末夏初稍高于其它月份.结合叶绿素和降雨的数据分析认为,藻类活动和陆源输入直接导致了表层水体DOM的季节变化模式.DOM的C/N在一般情况下向下增大,但在夏季南湖的垂向水柱上,DOC和DON的浓度在12m以下增大,C/N从12m的18.1下降为14m的14.9,并向下持续减小,这很有可能是颗粒态有机质发生降解释放出C/N较低的DOM,成为水体内DOM的一个内源.     

岩溶地下水补给的地表河流溶解无机碳昼夜变化与钙沉降

溶解无机碳昼夜动态变化对河流水体碳通量的估算有重要影响。本文选择由地下水补给且富含水生植物的典型河流,开展高分辨率水文地球化学监测和高频率水样取样工作,分析了水化学的昼夜动态变化特征,钙与无机碳昼夜循环产生的生物地球化学控制机理,估算了钙与无机碳昼夜通量。结果表明,白天pH、SIC上升,产生钙沉降和水体无机碳(主要为HCO-3)含量的下降,夜间得到地下水的补给,Ca2+和HCO-3浓度回升。监测期间,官村地下河出口地表河流钙与溶解有机碳的流失或沉降量分别为69.04kg/d和168.68kg/d,即51.14g/(m·d)和124.95g/(m·d),分别占输入量的6.2%和4.7%。受水生植物光合作用和钙化作用控制,沿流程发生无机碳向有机碳转化,是真正意义上的自然碳汇。     

广西五里峡水库夏季溶解无机碳行为的初步研究

为更加清晰地认识无机碳在岩溶水库水体中的循环转化过程,2013年7月初对位于岩溶区的广西五里峡水库沿流程方向不同地点不同深度水体进行现场监测.结果表明:1研究区水体水化学主要受碳酸盐平衡体系控制,水化学类型为HCO3-Ca+Mg型.2水体溶解无机碳(dissolved inorganic carbon,DIC)含量及其同位素组成δ13CDIC分布特征:沿流程方向从库尾到坝前同一深度不同取样点DIC含量呈减小趋势(DIC(平均):1.03～0.78 mmol·L-1),δ13CDIC则逐渐变重(δ13CDIC(平均):-10.21‰～-6.62‰).沿垂直方向从表层向库底DIC含量呈增加趋势(DIC(平均):0.86～1.05 mmol·L-1),δ13CDIC则逐渐变轻(δ13CDIC(平均):-7.88‰～-13.39‰).分析认为:1碳酸盐岩溶解沉淀过程对研究区水体DIC含量及δ13CDIC的影响有限或被其它过程平抑.2研究区水体存在热分层现象,其通过影响水库不同部位、不同深度水生生物新陈代谢的方向及强度、有机质分解强度等对水体DIC及δ13CDIC产生影响,使之出现前述变化趋势.     

桑沟湾溶解态铁的分布、季节变化及影响因素

采用催化动力学分光光度法对2011年4月、8月、10月和2012年1月桑沟湾溶解态铁（dissolved iron,DFe）的含量进行了测定。结果表明,桑沟湾4个季节DFe的平均值分别为3.8 ±0.7 nmol/L、3.3 ±1.8 nmol/L、2.6 ±1.0 nmol/L、1.8 ±0.6 nmol/L,存在明显的季节变化（t-test,p < 0.05,n=19）。桑沟湾DFe的平面分布主要呈现出河口和近岸浓度较高,随离岸距离的增加浓度逐渐降低的变化趋势。通过对桑沟湾周边河流、地下水DFe含量的分析及箱式模型的计算,结果表明桑沟湾海域DFe的主要来源包括河流、地下水的输入和大气沉降等;而其主要的汇为向黄海的输出以及养殖生物的吸收利用。DFe在桑沟湾的存留时间与大洋相比明显降低,可能与特殊的水文环境与养殖生物的吸收利用有关。     

喀斯特地区端元样品中溶解有机质的多维特征与源辨析研究

由于喀斯特地区水生生态系统中碳循环的复杂性,给溶解有机质(Dissolved organic matter,DOM)的来源解析带来了巨大的挑战和困难.本研究应用C/N比值、δ¹³C组成、紫外-可见吸收光谱与三维荧光光谱等表征技术,综合对比了西南喀斯特地区典型土壤与水生植物样品DOM的多维特征,探讨了示踪喀斯特地区DOM来源的可靠方法与指标.结果表明：水生植物的C/N比值波动范围较大,石灰土的C/N比值偏低,水生植物与土壤样品的C/N比值及δ¹³C组成有所重叠,难以区分DOM的来源.多种紫外吸收系数(a254、a280、a300与a350)侧面反映了不同DOM样品中芳香族化合物的相对丰度,SUVA254、E2/E3、E4/E6与腐殖化指数(HIX、HIXohno)指示了样品之间腐殖化程度的差异,特别是HIX、荧光指数(FI)、SR较好区分了浮游藻类与土壤DOM.修正荧光指数(YFI)还揭示了不同DOM样品的化学组成,与三维荧光光谱的平行因子分析相吻合.此外,黄壤因较低的pH值会使土壤有机质酸解为含氮组分,导致HIX、FI和SR的匹配性不好.除浮...     

有机粘土疏水性吸附过程的分子模拟:烷基碳原子数和有机物logK_(ow)的影响

基于从分子尺度上解析改性剂烷基碳原子数和有机物疏水性对有机粘土吸附能力的影响机制,以从头算的量子化学计算方法(MP2/6-31g(d))模拟了有机粘土在水溶液中的吸附过程.通过计算吸附前后几何构型、能量、化学键和电荷分布等参数的变化,分析了影响有机粘土疏水性吸附的关键因素,并对疏水性吸附作用力的化学本质进行了初步探讨.计算结果表明,烷基碳原子数增加对提高有机物吸附能的作用并不显著,长链烷基提高有机粘土吸附容量的真正原因在于其可提供更多的有机物吸附位.有机物的疏水性(以正辛醇-水分配系数logKow表征)是影响疏水性吸附过程的关键因子,水分子的引力作用对疏水性吸附具有决定性影响,理论上解释了普遍存在的有机物吸附量与logKow呈正相关的实验现象.疏水性吸附力的作用前提是有机物为疏水性,即当水分子的引力作用较弱时疏水性作用力才可以表现出来;而对于亲水性有机物,疏水性吸附力会被水分子的引力所抵消,吸附强度减弱.模拟红外光谱和电荷分布结果表明,吸附前后无化学键断裂和电子得失的发生,只有原子电荷密度的微小变化,据此推测疏水性吸附力以分子间弱相互作用力——London色散力为主.     

延河流域降雨侵蚀力时空分布特征

降雨侵蚀力(R)反映了降水引起土壤水蚀的潜在能力,其时空分布规律定量研究是进行土壤侵蚀预报的基础.利用延河流域22个雨量站24a逐日降雨资料,分析了该区降雨侵蚀力的时空分布特征.结果表明,降雨侵蚀力与降雨量、侵蚀性降雨量具有一致的年内年际变化趋势.降雨侵蚀力年内变化为单峰型,集中分布在5～9月,占全年R值的91.61%.降雨侵蚀力多年平均值为1580.58MJ.mm.(hm2.h.a)-1,最高值(1981年)为2417.70MJ.mm.(hm2.h.a)-1,最低值(1999年)仅585.29MJ.mm.(hm2.h.a)-1,年际间变化为中等变异,变异系数为0.32.烧房砭站多年平均R值最大,为2190.33MJ.mm.(hm2.h.a)-1,镰刀湾和杨山站多年平均R值最小,分别为1151.37MJ.mm.(hm2.h.a)-1和1146.87MJ.mm.(hm2.h.a)-1.R值与侵蚀性降雨量具有一致的空间分布格局,北部雨量站R值年际变化呈现轻微的增加趋势,其它站点R值年际变化相对呈现出轻微的减少趋势,总体上延河流域降雨侵蚀力呈现下降趋势,趋势系数为-0.004.