民用煤排放PM2.5中碳组分与水溶性离子特征

研究4种典型民用煤燃烧排放PM_2.5中的碳组分以及水溶性离子含量特点,并通过PAM-OFR(潜在气溶胶质量-氧化流动反应器)模拟了大气老化过程(2d)对煤球与烟煤燃烧PM_2.5中碳组分与水溶性离子含量的变化影响。结果表明,烟煤燃放PM_2.5中碳组分含量最高,达到57.96%,其EC含量是其他煤种的4.3~9.6倍。民用煤燃烧产生PM_2.5中水溶性离子以Na⁺与SO₄^2-为主,其在总水溶性离子中占比合计约47%~76%。经历了大气老化试验后,煤球与烟煤燃烧排放PM_2.5中NH₄⁺和NO₃^-离子含量大幅增加,与之相比,TC占PM_2.5比例分别下降了12.03%与19.99%。     

MOFs基多孔材料吸附去除VOCs的研究进展

大气中挥发性有机物（VOCs）严重威胁生态环境和人类健康,其治理迫在眉睫。吸附法因操作简单、效率高、能耗低等优势成为目前处理VOCs最经济有效的方法之一。但传统吸附材料如分子筛、活性炭、硅藻土等存在吸附容量小、易堵塞、选择性低且再生困难等问题。因此,发展高效稳定的VOCs吸附材料仍是目前的研究热点。金属有机框架材料（metal-organic frameworks,MOFs）是一种比表面积高、孔道结构丰富的新型多孔材料,在VOCs吸附净化方面具有良好的应用潜力。针对近10年MOFs基多孔材料吸附去除VOCs的研究,从MOFs的结构和特点出发,详述MOFs的分类及其复合材料的类型,基于MOFs基多孔材料吸附VOCs过程中的影响因素和机制,对其在VOCs吸附应用方面的研究进展进行总结,并对其在该领域的未来发展进行展望。     

MOFs衍生CuO/ZnO催化剂的制备及其光催化性能的研究

利用Cu₃(BTC)₂为材料模板制备金属氧化物CuO,通过光沉积引入Zn2+煅烧合成双金属氧化物催化剂CuO/ZnO,研究了该催化剂在可见光条件下对罗丹明B的光催化降解性能,确定了罗丹明B在降解过程中的主要活性物种,并利用液相原位红外技术探究其降解机理。结果表明:MOFs衍生物CuO/ZnO催化剂具有优良的光催化降解能力,可见光响应150 min后,对10 mg/L罗丹明B的降解率最高达到67.56%以上,其中发挥主要作用的活性物种是超氧自由基·O₂-;经过5次循环实验后降解率仍在50%以上,证明该材料具有较好的可重复利用性。通过液相原位红外光谱检测,分析推断罗丹明B分子在降解过程中存在乙基、羧基和苯环芳香环结构的破坏以及氨基副产物的释放过程。该研究结果可为高效光催化体系的开发及污染物降解机理的研究提供参考。     

环糊精介导强化氧化去除水中有机污染物综述

水体中顽固有机污染物会威胁水环境安全,可利用氧化方法对其进行去除。环糊精作为环境友好型材料,其介导强化氧化可延长氧化剂在水中半衰期,形成氧化“微环境”,能提高有机污染物的去除率,扩展化学原位修复的应用范围,受到环境领域研究者的重视。通过全面分析相关文献,归纳了环糊精与氧化剂及污染物形成二重及三重包络物的机制,阐述了包络在保护氧化剂、拉近氧化剂与污染物距离、增加氧化效率、控制氧化产物等方面的作用,分析了影响氧化效率的因素。结合实际应用效果,讨论了环糊精介导强化氧化对顽固有机污染物去除的有效性,并对未来的研究方向及应用前景进行了展望。     

土壤修复产业碳达峰碳中和路径研究

土壤修复产业迎来爆发式增长,未来即将突破万亿市场,是环保产业中最具发展潜力的行业。CO₂排放影响世界气候变化,关乎人类生存。中国提出在2030年实现碳排放达到峰值,2060年达到碳中和这一目标,旨在优化能源结构,维护全球CO₂平衡,保护地球家园。土壤修复产业中碳排放量随土壤修复市场发展逐渐增加,若不采取碳减排措施,势必会增加实现"双碳"目标的压力。通过土壤修复产业碳达峰碳中和路径研究,对土壤修复产业中"双碳"时间节点进行预测,分析了土壤修复产业中的碳排放量,并提出土壤修复产业中实现"双碳"目标的路径。     

燃煤锅炉协同处置油基岩屑碳排放核算及降碳贡献度分析

我国电力行业CO₂排放量巨大,约占全国CO₂排放总量的50%. 有效降低电力行业的碳排放,对我国按时实现“3060”碳达峰与碳中和的目标将起到有力支撑. 石油和天然气开采过程中产生的油基岩屑因含有较高的热值可作为锅炉煤炭燃料的替代燃料使用. 为探明利用燃煤锅炉协同处置油基岩屑的碳减排效果,选取某电站600 MW循环流化床锅炉,以30%的比例掺烧油基岩屑,并参照《温室气体排放核算与报告要求 第1部分:发电企业》和《企业温室气体排放核算方法与报告指南 发电设施(征求意见稿)》两种核算方法计算协同处置前后锅炉CO₂的排放量. 结果表明:①在30%的掺加比下,油基岩屑协同处置具有碳减排效果. 两种核算方法计算的降碳量分别为159.2和157.7 t,降碳比分别为0.543和0.538. ②油基岩屑焚烧产生的CO₂排放量小于被替代的煤炭燃烧产生的碳排放量,是协同处置具有碳减排效益的主要原因. ③核算法与检测法CO₂排放量的差异表明,企业源评估模型碳核算法最主要的不确定性来源于检测数据的精准度. 研究显示,燃煤锅炉协同处置油基岩屑具有一定的CO₂减排效果,单位热值含碳量和消耗量是影响碳减排效果的两个关键因素,建议开展油基岩屑掺加比与碳减排量间的相关性研究,为规模化开展燃煤锅炉协同处置降碳工作提供参考.      

活化过一硫酸盐技术降解环境有机污染物的研究进展

高级氧化技术是一种以产生羟基自由基(·OH)和硫酸根自由基(SO₄?·)来降解环境有机污染物的技术. 近年来,通过活化过一硫酸盐(peroxymonosulfate, PMS)而产生SO₄?·的高级氧化技术受到了广泛关注. 与基于·OH的传统高级氧化技术相比,基于SO₄?·的高级氧化技术具有氧化还原电位高、半衰期长、适用pH范围广和对污染物反应快速等优点. 本文从活化PMS方法的特点和性质出发,对目前活化PMS技术降解环境有机污染物的主要方法和活化机理进行了论述,活化方法包括过渡金属活化(均相和非均相)、碳质材料活化、碱性活化、热活化、辐射活化、电解活化等,活化PMS的机制是通过活化方法使其分子结构中的O—O键发生断裂,从而使PMS分解形成SO₄?·或其他的活性物质. 此外,分析了活化PMS降解环境有机污染物的主要影响因素,其中影响均相系统PMS活化的因素包括过渡金属剂量、pH和水中阴离子等,过量的PMS和过渡金属可能成为SO₄?·的抑制剂,pH不仅对氧化剂分解产生自由基起着关键作用,还影响过渡金属种类的形成及其与氧化剂反应的有效性,而水中阴离子会与有机化合物竞争和SO₄?·发生反应. 最后,提出未来研究重点应在开发稳定高效活化PMS的金属氧化物、碳质材料,以及使用多种处理技术协同作用上,同时应加强对活化PMS技术降解有机污染物体系的降解产物和毒性分析的研究.      

碳基材料负载纳米零价铁去除六价铬的研究进展

近年来,纳米零价铁(nZVI)因具有比表面积大、还原能力强、成本低的特点被用于去除环境中的六价铬〔Cr(Ⅵ)〕,然而由于高表面能、固有磁力等因素的影响,nZVI具有易团聚、易氧化和不稳定的缺点,限制了其广泛应用. 鉴于此,本文以碳材料作为支持材料改性nZVI,比较了制备碳基nZVI复合材料的方法,分析了不同碳基nZVI复合材料去除Cr(Ⅵ)的反应效能,阐述了影响复合材料去除Cr(Ⅵ)的因素. 结果表明:①湿化学法合成的复合材料有利于提高nZVI的分散性,减少团聚. 热转化法合成的复合材料有利于节约成本,提高碳材料和nZVI的结合性. ②不同碳材料负载nZVI能有效提高nZVI的分散性、稳定性和抗氧化性. ③碳基材料负载nZVI能有效降低环境因素对nZVI的负面影响. ④碳基nZVI复合材料能提高对Cr(Ⅵ)的去除能力,其对Cr(Ⅵ)的最大吸附容量比nZVI高1.2～20倍. 本文旨在深入了解碳基nZVI复合材料的合成方法,提高碳基nZVI复合材料的性能,以期为开发高效稳定的碳基nZVI复合材料修复环境中的Cr(Ⅵ)提供一些启示.      

基于UV-Vis辽河保护区地表水DOM的时空分布特征

为探讨辽河保护区地表水中DOM（dissolved organic matter,溶解性有机质）组成、腐殖化程度及时空变化,采集辽河保护区上游至下游及主要支流入辽河干流河口处丰水期和枯水期地表水样品,基于UV-Vis（紫外-可见吸收光谱）揭示地表水中DOM结构组成的时空变化特征. 结果表明:①从季节上看,辽河保护区地表水丰水期DOC（dissolved organic carbon,溶解性有机碳）浓度(11.73 mg/L)高于枯水期(6.76 mg/L),且丰水期DOM中类蛋白质组分相对浓度高于枯水期,而类腐殖质组分的相对浓度较低;从空间上看,辽河保护区支流DOC平均浓度高于干流浓度,且丰水期地表水DOM中类蛋白物质与类腐殖质浓度增加. ②基于UV-Vis特征参数可知,辽河保护区地表水中DOM主要以内源释放为主;从季节上看,丰水期降水量和地表径流增加,DOM的芳香性、分子量、腐殖化水平降低;从空间上看,辽河保护区地表水DOM的腐殖化程度沿河流上游至下游呈现逐渐递减趋势,且支流DOM腐殖化程度较高,具有较高的芳香性及疏水性. 研究显示,河流地表水中DOM的芳香性与分子量大小受周边沿岸生态环境系统、生物条件、土地利用类型等因素影响,不同类型地表水中DOM具有显著差异.      

华南背景山区云中草酸的形成机制及影响因素

草酸(C₂)是大气颗粒物中有机物的重要组成部分,现有研究推测草酸主要来源于云中液相反应,然而,关于其云中形成机制的研究较少. 本文系统分析对比了华南背景山区的云水和云间隙颗粒物中二羧酸类物质,包括直链饱和二羧酸(C₂~C₉)、支链饱和二羧酸(iC₄~iC₆)、不饱和二羧酸〔马来酸(M)、富马酸(F)、柠康酸(mM)〕以及多官能团羧酸〔苹果酸(hC₄)、丙酮酸(Pyr)和乙醛酸(ωC₂)〕的浓度分布. 利用随机森林和多元线性回归方法进一步定量评估了草酸前体物、温度及云水性质(云水中液态水含量、pH、化学组成)对云水中草酸形成的影响. 结果表明:①云水和云间隙颗粒物中草酸的平均浓度分别为431 μg/L和27.28 ng/m3,分别占直链饱和二羧酸浓度的78.9%和70.0%,占水溶性有机碳浓度的2.4%和1.1%. ②云水中C₂/总二羧酸类物质(浓度比)与二羧酸类物质浓度比〔如C₂/(C₃~C₉)、C₂/(iC₄~iC₆)、C₂/(hC₄+Pyr+ωC₂)和C₂/(M+F+mM)〕均呈显著正相关(R2为0.47~0.76, P均小于0.01),表明C₃~C₉、iC₄~iC₆、hC₄+Pyr+ωC₂和M+F+mM可能是云水中草酸形成的重要前体物. ③前体物对云水中草酸浓度变化贡献最大,贡献率为79%,其中hC₄+Pyr+ωC₂是最重要的前体物;其次是云水性质,贡献率为20%;温度的贡献率为1%. 研究显示,云中过程是草酸形成的重要途径,其形成过程受前体物、云水性质和温度等因素的影响.