城郊排水沟渠溶质传输的暂态存储影响及参数灵敏性

选择Na Cl为示踪剂,于2013年9~10月在合肥城郊的关镇河支渠开展5次瞬时投加示踪实验.从暂态存储、侧向补给和对流-扩散等作用机制层面,设置4种模拟情景,解析暂态存储作用对于排水沟渠溶质传输规律的影响,并对OTIS模型参数进行灵敏性分析.结果表明,暂态存储对于主流区Cl-模拟浓度穿透曲线(BTCs)峰值大小影响很大,相对偏差高达24.23%~117.26%,显著高于对峰值出现时间的影响,且暂态存储影响显著超过了侧向补给作用;由相关性分析,主流区Cl-模拟浓度BTCs峰值大小和出现时间的相对偏差与As/A具有极显著相关性;4个主要参数的灵敏度排序为AAsαD.     

鄱阳湖沉积物可转化态氮分布特征及其对江湖关系变化的响应

选取不同高程鄱阳湖表层沉积物,通过研究其总可转化态氮与各形态可转化态氮含量及分布特征,试图揭示江湖关系变化导致的水位变化对鄱阳湖沉积物氮潜在释放风险的影响.结果表明:1鄱阳湖表层沉积物总氮(TN)含量在389~3 865 mg·kg-1之间,空间分布上呈"五河"入湖尾闾区湖心区北部湖区的趋势;总可交换态氮含量在319.36~904.56 mg·kg-1之间,占TN的52%,空间分布趋势与TN相同;2鄱阳湖3个湖区沉积物各形态可转化态氮的含量大小排列次序均为:SOEF-N(强氧化剂可提取态氮)≈SAEF-N(强碱可提取态氮)WAEF-N(弱酸可提取态氮)IEF-N(离子交换态氮);3江湖关系变化致使鄱阳湖枯水期沉积物出露时间提前并且延长,进而导致不同高程沉积物可转化态氮(TTN)含量差异明显,3个湖区沉积物可转化态氮含量均表现为枯水期丰水期,高程越高,由于其沉积物出露时间较长,可转化态氮含量较高,即可转化态氮含量12 m~13 m高程沉积物11 m~12 m高程沉积物10m~11 m高程沉积物;4随着高程的增加,沉积物各形态可转化态氮含量都呈现增加的趋势,其中SAEF-N和WAEFN含量及其占总可转化态氮的比例变化幅度较小,而IEF-N和SOEF-N含量以及其占总可转化态氮比例的增幅均较为显著.如果江湖关系进一步变化,枯水期水位继续下降,势必会引起沉积物出露面积增大及出露时间延长,从而导致沉积物TN、可转化态氮以及释放风险较高的氮形态IEF-N和SOEF-N含量的增大,来年丰水期可能会增加鄱阳湖沉积物氮释放风险.     

氯化铁絮凝-直接过滤工艺对地下水中As(Ⅴ)的去除机制研究

为探明氯化铁(Fe Cl3)絮凝-直接过滤工艺对地下水中砷(As)的去除过程及机制,分别进行了批吸附实验、现场絮凝-直接过滤实验、扩展X射线精细结构光谱(EXAFS)及电荷分布多位络合(CD-MUSIC)模拟.采集的地下水样品As主要为五价[As(Ⅴ)],浓度为40μg·L-1.现场柱实验直接过滤工艺中Fe投加量为1.5 mg·L-1,出水As(Ⅴ)浓度均低于10μg·L-1,92 h内可提供64 984 L安全饮用水.固体废物毒性浸出实验表明泥饼浸出液中As浓度为3.4μg·L-1,远低于美国环保署限定值(5 mg·L-1).EXAFS和CD-MUSIC模拟表明Fe Cl3絮凝去除地下水中As(Ⅴ)存在两种机制:在p H 3~9.5范围内,As(Ⅴ)主要以双齿双核吸附在氢氧化铁上;p H9.5时,As(Ⅴ)主要与Ca2+和Mg2+形成沉淀而去除.     

京津冀地区高分辨率PM2.5浓度时空变化模拟与分析

为了全覆盖、高分辨率和高精度识别京津冀地区大气PM_2.5质量浓度时空变化,选取多角度大气校正算法遥感反演的1km AOD为主要预测因子,多种气象要素和土地利用要素为辅助预测因子,构建了混合效应模型+地理加权回归模型的两阶段统计模型,并针对京津冀地区PM_2.5污染较严重的特点,模型中引入了AOD²等独特预测因子.通过上述两阶段模型定量预测了研究区2017年1 km²空间分辨率的每日PM_2.5质量浓度.结果表明,模型交叉验证的决定系数R²为0.94,斜率为0.95,均方根预测误差为13.14 μg·m^-3,在前人基础上预测精度进一步提升,可用于PM_2.5浓度时空变化预测与分析.2017年,京津冀地区PM_2.5浓度年均值为44.96 μg·m^-3,年均值范围在0~89.89 μg·m^-3之间.PM_2.5浓度时空变化差异性明显,整体上呈现"平原西南部浓度高、平原东北部浓度中等和山区高原浓度低"的空间分布格局以及"冬季浓度高、夏季浓度低和春秋过渡"的季节变化特点.模型预测结果的高时空分辨率可以支持流行病学研究在较小区域的暴露评估和识别小尺度污染源的时空变化,分析发现在大气污染防治行动计划实施以来,污染较严重的冀中南山麓平原区可能出现了重要污染源的空间变化.模型预测与分析结果可以为京津冀大气污染防治提供科学支撑.     

洛阳市大气细颗粒物化学组分特征及溯源分析

为研究洛阳市大气细颗粒物(PM2.5)的化学组分及来源的时空分布特征,对汾渭平原地区较为欠缺的PM2.5相关研究进行补充,在2018年4月至2019年1月在洛阳市高新和林校2个点位进行了样品采集,对P(PM2.5)、化学组分(水溶性离子、碳质组分、元素)和来源进行分析.2个点位的年均ρ(PM2.5)分别为(76.6±37.9)μg-m-3和(83.2±38.9)μg·m-3,季节变化由高到低均为:冬季、春季、秋季和夏季.高新和林校的9种水溶性离子浓度分别占PM2.5的 55.1％和54.2％,林校的二次离子(NO3-、SO42-和NH4+)年均浓度之和高于高新.高新和林校的ρ[有机碳(OC)]、P[元素碳(EC)]分别为(12.4±7.7)μg·m-3、(1.2±0.5)μg·m-3和(13.4±7.7)μg·m-3、(1.3±0.5)μg·m-3,林校的含碳组分在各季节均高于高新;高新和林校冬季的二次有机碳(SOC)在OC中质量分数分别为67.8％和77.3％,远高于其他季节.化学质量平衡结果表明,高新和林校的主要贡献源均为二次硝酸盐(26.9％和27.1％)、二次硫酸盐(14.5％和14.8％)、燃煤(12.6％和11.6％)、SOA(10.8％和12.2％),高新的生物质源贡献较高,而林校的扬尘源和机动车源贡献较高.后向轨迹和潜在源贡献因子分析表明,洛阳市春季不仅受到来自西北方向的传输,来自西南地区的污染传输也不能忽略;夏季既受到正东方向的季风影响,又有来自正南方向的潜在污染;秋季污染物主要来自东南方向,同时也存在西北方向的潜在来源;冬季受到的传输影响则主要来自周边区域,污染来源较为集中.     

三重属性的承载力约束下中国水资源利用效率动态演进特征分析

基于水资源"资源禀赋-社会经济-生态环境"三重属性约束建立承载力测算模型,创新性地将水资源承载力作为投入要素,构建SFA效率测算模型,运用2003～2017年中国31个省份面板数据,应用Kernel密度估计和Markov链对水资源使用效率的动态演进特征进行分析.结果表明:①中国大部分省份水资源承载力在稳步提升,西北、华北、东北和华中地区呈较低水平,西南、华南等地区呈较高水平;②中国所有省份水资源利用效率均保持稳定增长,西部地区比中、东部地区增长幅度更大,整体呈现东高西低,南高北低的空间态势;③中国水资源利用效率动态演进存在多极化和趋同化现象,部分省份存在梯度效应,同时具有俱乐部收敛特征,流动性差,马太效应凸显.为实现水资源、社会和环境的协调耦合,降低区域间资源使用效率差异,提升水资源利用效率,提出需要充分考虑水资源承载力,统筹全国及区域水资源供需协调发展战略,构建水权交易市场等建议.     

污染土壤中砷的生物可给性研究

采用体外模拟的方法研究采自浙江某污染地块7个污染土壤样品中砷的生物可给性。结果表明,土壤中的砷经口摄入不会完全进入消化液。生物可给性引入后,土壤中砷的修复目标计算值更为科学合理。     

氮和氧同位素示踪伊洛河河水硝酸盐来源及转化过程

河流硝酸盐(NO^-₃)浓度及氮和氧同位素组成(δ¹⁵N-NO^-₃和δ¹⁸O-NO^-₃)可以辨识河水NO^-₃受自然过程和人为输入的影响,但流域不同土地利用方式对河水NO^-₃来源及转化过程的影响尚不明确,特别是山区人为输入对河水NO^-₃的影响仍不清楚.选择土地利用空间异质性显著的伊河和洛河作为研究对象,借助水体水化学组成,氢氧同位素(δD-H₂O和δ¹⁸O-H₂O)、δ¹⁵N-NO^-₃和δ¹⁸O-NO^-₃,辨识不同土地利用方式影响下河水NO^-₃来源及...     

西安市大气降水的主要化学组分及其来源

为认识西安市大气降水主要化学组分的现状,对2019年西安市市区和郊区大气降水样品的pH值、电导率、水溶性离子和重金属的质量浓度、湿沉降通量和来源进行了研究.结果表明,西安市冬季大气降水pH、电导率、水溶性离子和重金属浓度均高于其它季节.降水中主要的水溶性离子为Ca²⁺、 NH⁺₄、 SO■和NO^-₃,其之和占总离子浓度的(88.5±2.8)%;市区和郊区主要重金属是Zn和Fe、 Zn和Mn,其之和分别占总金属浓度的(54.0%±3)%和(47.0%±8)%.市区和郊区降水中水溶性离子的湿沉降通量分别为(253.2±58.4)mg·(m²·month)^-1和(241.9±61.1)mg·(m²·month)^-1,呈现出冬季高于其他季节的特点;重金属的湿沉降通量分别为(86.2±37.5)mg·(m²·month)^-1和(88.1±37.4)mg·(m...     

基于可解释性机器学习的城市O3驱动因素挖掘

受前体物排放和气象条件等因素共同驱动,大气臭氧(O₃)已成为影响城市夏季环境空气质量的主要污染物.目前物理化学机制驱动的演绎模型在进行O₃污染解析时需要的模型参数众多,运算时效性较差;数据驱动的归纳模型运算效率高,但存在可解释性差等问题.通过建立可解释性数据驱动的Correlation-ML-SHAP模型,Correlation模块挖掘O₃浓度关联影响因素,机器学习ML模块耦合可解释性SHAP模块计算各驱动因素对O₃浓度的影响贡献,实现对驱动因素的定量解析,并以晋城市2021年夏季O₃污染过程为例开展应用研究.结果表明,Correlation-ML-SHAP模型能够挖掘并利用强驱动因素模拟O₃浓度和量化影响贡献,其中ML模块采用XGBoost模型模拟准确度最佳. 2021年夏季晋城市O₃污染强驱动因素为：气温、日照强度、湿度和前体物排放水平,贡献权重为：32.1%、 21.3%、 16.5%和15.6%,其中气温、日照强度和前体物排放...