吸收法-Fenton/光催化氧化组合处理甲苯废气的研究

为研发节能高效的苯系物工业异味气体处理方法,以甲苯为例,实验研究了吸收法—Fenton氧化/光催化氧化对其处理效果。结果表明:室内实验最佳甲苯进气流量为0.2 L/min、吸收时间为30 min;以4%BDO(1,4丁二醇)对甲苯废气的吸收效果最好,吸收浓度达到43.87 mg/L;含甲苯的BDO吸收液最优Fenton氧化条件为FeSO4400 mg/L,H2O24 m L/L,pH 4,反应时间30 min,此时,甲苯最大去除率达83.5%;甲苯BDO吸收液最优化光催化氧化条件为甲苯浓度9.2 mg/L,TiO23 g,反应时间40 min,紫外光强度300 W,甲苯最大去除率达83.97%。     

活性炭负载MnO_x结合等离子体降解甲苯

通过对比Mn Ox/AC、AC、无催化剂对甲苯的去除率和副产物的浓度,得知Mn Ox能大大提高甲苯去除率和降低副产物浓度。实验同时研究了负载量、煅烧温度和载体活性炭的活化对甲苯去除率的影响,实验表明:20%Mn Ox负载经过850℃活化的活性炭在350℃下煅烧得到的催化剂的活性最高。试验用BET、XRD和红外对催化剂进行了表征,研究发现,经过活化的催化剂比表面积高于没有活化的催化剂,随着负载量的增加比表面积降低,温度为250℃时硝酸锰主要分解为Mn2O3,温度为350℃时主要分解产物为Mn3O4,温度为450℃时主要为Mn O。红外表明反应后的催化剂表面氧化基团增加。     

不同pH下生物滴滤塔降解甲苯和硫化氢混气的研究

废气生物处理技术作为一项新型的大气污染控制技术得到广泛应用。实验分别在p H为4.5和7.0条件下,利用生物滴滤塔(BTF)对甲苯和硫化氢混气废气进行降解,为混合废气的高效生物净化提供理论指导。该装置在启动阶段,当空床停留时间(EBRT)为30 s,甲苯浓度为400 mg/m3以上时,p H为4.5和7.0的BTF对甲苯的去除率分别为90%和96%。在稳定阶段,通入2 000~15 000 mg/m3的硫化氢(H2S),发现硫化氢对甲苯的降解无影响.随着实验的进行,p H为7.0比4.5的BTF的生物量高,且压降也略高。p H为4.5和7.0的BTF对甲苯和硫化氢的降解过程符合Michaelis-Menten模型,对甲苯降解的相关系数(R2)分别为0.984 2和0.977 8,单位体积的最大降解速率rmax分别为132.46 g/(m3·h)和93.46 g/(m3·h),相对应的气相饱和常数Ks分别为0.25 g/m3和0.075 g/m3;对硫化氢降解的相关系数(R2)分别为0.969 0和0.971 7,rmax分别为60.24 g/(m3·h)和51.55 g/(m3·h),Ks分别为0.06 g/m3和0.13 g/m3。对CO2生成量分析得:p H为4.5和7.0的BTF矿化率分别为70.7%和74.6%。     

低NOx环境异戊二烯促进甲苯生成甲基丁烯二醛的模拟实验

在低NO_x浓度条件下开展甲苯和异戊二烯复合体系的烟雾箱模拟实验,使用高时间分辨率的在线质子转移反应飞行时间质谱(PTR-TOF-MS)实时监测混合体系中反应物与产物的浓度变化情况,探究人为源与天然源交汇过程中, 自然源挥发性有机物 (BVOCs)对人为挥发性有机物(AVOCs)化学降解的影响.结果表明,异戊二烯与甲苯竞争OH自由基,从而抑制了甲苯的化学降解,该竞争反应开始得越早,抑制效果越显著.研究还发现异戊二烯会增强甲苯RO₂降解途径产物的产量,生成更多1,4不饱和-二羰基化合物(如丁烯二醛和甲基丁烯二醛)与二羰基化合物(如乙二醛和甲基乙二醛),其中甲基丁烯二醛增量最高可达38.6%.此外,异戊二烯快速氧化生成的RO₂自由基碳数更少,可能与甲苯氧化生成的RO₂自由基发生了快速的交叉反应,有利于甲苯RO自由基的生成及裂解,最终导致甲苯RO₂途径裂解产物的增加.     

甲苯选择性氧化生成苯甲醛的研究进展

综述了甲苯选择性氧化生成苯甲醛的研究进展,分气相和液相一步选择氧化对钒基、钼基、复合氧化物及MOFs等新型催化剂进行了评述。分析了各种甲苯的选择性氧化方法的优劣,发现该过程的难点在于苯甲醛的选择性生成,即氧化的程度,添加TEMPO能有效地提高苯甲醛的选择性,抑制完全氧化的发生。甲苯液相一步选择氧化法条件温和可控,安全性好、三废排放量少,工业应用前景广,但选择性不佳,有待继续研究。     

焦油模型物甲苯催化重整制氢热力学模拟研究

应用Aspen Plus软件,对焦油模型化合物甲苯进行了水蒸气重整制氢热力学模拟研究。分析反应温度、水蒸气与甲苯进料比对甲苯转化率、H_2O、H_2、CO、CO_2、CH_4等产物组成的影响,得到适宜的重整反应条件,从而为焦油水蒸气重整制氢及其工程应用提供参考。结果表明:高温、高水蒸气与甲苯进料比有利于H_2生成。综合考虑,在常压下,温度为950℃、水蒸气与甲苯进料比为7时是甲苯水蒸气重整制氢最佳的反应条件。     

甲苯对土壤芳基硫酸酯酶活性的影响

甲苯作为土壤酶测定的前处理试剂及许多有机污染物在环境中降解的中间产物,有关其对土壤酶的影响研究在土壤酶学和环境科学领域具有重要意义.因此,采用模拟方法,较系统地研究了不同剂量甲苯和处理时间下芳基硫酸酯酶活性的变化规律.结果表明,甲苯对纯酶具有明显的抑制作用,酶活性降幅最大达到45.5%;灭菌土壤对溶液中的纯酶有很强的吸附能力;极微量的甲苯即可完成对土壤中酶活性的激活作用,酶活性增幅为109%～298%;随着甲苯剂量的增加,土壤酶活性的变化幅度逐渐趋缓,并可用Langmuir模型较好地拟合,由此获得了最大表观酶活性Umax,发现其与土壤性质显著相关,说明甲苯主要是通过杀死土壤中的微生物来影响土壤酶活性的.此外,初步探讨了不同土壤中胞外酶量与胞内酶量的关系,发现在供试土样中土壤芳香硫酸酯酶胞外酶和胞内酶分别占54.4%和45.6%.本研究可为后续土壤酶测定质量的完善和提高提供依据.     

纳米Fe3O4/CeO2-H2O2非均相类Fenton体系对3,4-二氯三氟甲苯的降解

以浸渍法制备的新型纳米Fe3O4/Ce O2为催化剂,3,4-二氯三氟甲苯(3,4-DCBTE)为目标污染物,在Fe3O4/Ce O2-H2O2非均相类Fenton体系中对目标污染物的降解进行研究,考察催化剂的催化效果和温度、p H、H2O2投加量等因素对催化剂催化效果的影响.结果表明,以纳米Fe3O4/Ce O2作为催化剂的非均相类Fenton体系对3,4-二氯三氟甲苯的处理效果极佳;随着温度的升高,纳米Fe3O4/Ce O2的催化效果不断提高;在偏酸性环境中,p H越低催化效果越好,p H=2时反应去除效率可达96.67%;随着H2O2投加量的增加,3,4-二氯三氟甲苯的降解效率先提高后降低,投加量为15 mg·L-1时去除效果最好可达99.47%;随着催化剂投加量的增加,同样出现了处理效果先升高后降低的现象,投加量为0.5 g·L-1时催化效果最好可达99.64%.在以纳米Fe3O4/Ce O2为催化剂的非均相类Fenton体系中,3,4-二氯三氟甲苯的降解符合一级反应动力学,反应所需活化能较低只需30.26 k J·mol-1.     

光助芬顿反应催化降解气体中甲苯

以甲苯作为挥发性有机污染物(VOCs)的代表,利用连续进气动态实验装置,研究光助芬顿反应降解气体中甲苯的作用.考察了芬顿试剂溶液初始p H、H2O2浓度、Fe2+浓度以及甲苯初始浓度对降解甲苯的影响,并利用在线质谱和色谱对产物进行了定性、定量分析.结果表明,紫外光照加快了羟基自由基的生成,显著提高了气体中甲苯的去除率;p H=3.0、H2O2浓度为20 mmol·L-1、Fe2+浓度为0.3 mmol·L-1的条件下,甲苯去除率最高;当甲苯初始浓度为260 mg·m-3时,去除率能够达到98%;光助芬顿反应催化降解气体中甲苯实验未检测到CO2之外的中间产物,CO2产率分析表明去除的甲苯全部转化为CO2.     

微波催化燃烧气态甲苯特性及床层温度分布

采用浸渍法制备Cu-Mn-Ce/堇青石蜂窝催化剂,于微波催化燃烧装置中考察其对甲苯废气的催化活性与稳定性,并对固定床温度进行了测试分析.研究表明,微波加热下床层温度分布均匀,甲苯的最佳反应温度在230~270℃之间.当停留时间大于9.7s且床层温度高于270℃时,甲苯的降解率大于90%.铜锰铈单金属氧化物及其复合氧化物尖晶石是主要的活性组分,甲苯在其表面上进行准一级反应而被催化氧化.高温对催化剂结构有影响,但重复性试验证实了催化剂的高活性和良好的稳定性.本文为微波催化燃烧技术治理VOCs废气的中试研究及下一步的实际应用提供了理论支持.