电场与MnxCey催化剂在苯氧化反应中的协同效应及机理探究

挥发性有机物（VOCs）大量排放已成为日益严重的环境问题,为了实现VOCs的高效去除,本文采用自蔓延燃烧合成法制备了一系列锰铈复合氧化物催化剂,将稳恒直流电场引入典型VOCs气体苯的催化氧化过程,并基于不同电场条件下催化剂的理化性质表征结果进行机理分析.实验结果表明,Mn_xCe_y催化剂对含苯废气的去除有良好的效果,稳恒直流电场显著促进了催化剂的活性,其中Mn₁Ce₃的催化性能最佳,电流为5 mA时,Mn₁Ce₃催化剂在155℃可达到50%的苯转化率,在202.4℃可达到90%的苯转化率,对应的转化温度T₅₀和T₉₀比传统方法分别降低了62.4℃和48.3℃,且电场中的反应活化能由52.32 kJ·mol^-1降低至32.31 kJ·mol^-1.根据实验现象及表征结果,发现协同效应与活性位点的快速持续再生及活性氧物种的转化有关,由此提出苯在Mn_xCe_y催化剂上的氧化机理及电场协同催化的反应模型.     

新型汽车尾气净化催化剂的研究

研究Ｌａ－Ｃｏ－Ｃｕ－Ｍｎ－Ｃｅ－Ｐｄ催化剂的活性和热稳定性,结果表明,该催化剂具有低温活性良好、活性高以及热稳定性好的性能特点,对ＣＯ、ＨＣ氧化的Ｔ５０％和Ｔ１００％分别约为１８２℃,２３８℃和２４０℃、２６５℃,催化剂表面组分发生强相互作用形成３种活性中心,是催化剂低的起燃温度,高活性的原因。催化剂高温处理后未发生烧结,活性未下降,热稳定性良好。     

利用计算流体动力学(CFD)方法研究电收尘器斜向气流分布

在讨论了电收尘器电场内气流分布对除尘效率影响的基础上,介绍有效降低粉尘返流损失,提高电收尘效率的斜向气流技术,进而利用CFD方法对电场内的气流分布进行数值模拟,给出了在电场内实现斜向气流分布时气流分布板结构调整方法和参数。     

V2O5/TiO2催化剂中毒机理的试验研究

选择性催化还原(SCR)催化剂是SCR烟气脱硝技术的核心,是整个SCR系统脱硝效率和经济性的决定因素.本文工作的主要研究思路是以钒钛SCR催化剂为研究对象,研究了H2O和SO2,以及相同含量下K、Na、Ca、Pb的氧化物对钒钛催化剂NO转化率的影响.H2O的存在会抑制V2O5/TiO2催化剂脱硝活性,而SO2在一定程度上促进(V2O5/TiO2)催化剂的SCR脱硝反应,提高NO转化率;碱金属K对钒钛催化剂的钝化作用都是最强,K2O和Na2O的掺入会抑制钒钛催化剂上V2O5的还原能力,而CaO和PbO的掺入对钒钛催化剂上V2O5的还原能力影响较小.     

实车三效催化剂表面成分分析

对主要在北京行驶的总里程在34×104～59×104km的6辆轻型出租车用三效催化剂,利用X射线荧光光谱仪(XRF)分析了其表面元素的种类、含量,以及污染物元素含量与行驶里程的关系.结果表明,在催化剂表面检测到的元素种类近30种,含量较高的元素种类基本相同.前后级催化剂上检测到的共同污染物元素有P、Ca、Zn和Mn等,主要来自于机油和汽油,34×104km行驶里程后,P在催化剂的累积速度已非常缓慢,Ca、Zn和Mn在催化剂表面的沉积经过56×104km后仍有增加的趋势.在后级催化剂上还检测到了明显的S含量,说明S更容易在后级催化剂上沉积.经过40×104km行驶里程后,S在催化剂表面的沉积量基本达到平衡状态.累积规律说明经过40×104km行驶里程后,容易使催化剂中毒的P和S对催化剂活性影响已较小,而Ca、Zn和Mn的持续累积,将会继续降低催化剂的活性.     

光助Fenton反应催化剂Fe/Al2O3的制备及其对六氯苯的催化活性研究

采用超声促进浸渍法制备了光助Fenton催化剂Fe/Al2O3,利用该催化剂对六氯苯（HCB）进行光助Fenton氧化降解,考察了浸渍液浓度、浸渍温度、灼烧温度和灼烧时间等制备条件对其催化降解六氯苯的活性的影响,确定了制备Fe/Al2O3的工艺条件,并对制得的催化剂进行表征。结果表明,超声促进浸渍法制备非均相光助Fenton反应催化剂Fe/Al2O3的最佳工艺条件为：浸渍液浓度25mmol/L,浸渍温度40℃,焙烧温度500℃,焙烧时间3h。在此条件下制备的催化剂对六氯苯的降解具有较高的催化活性。     

电沉积法处理电解锌漂洗废水的动力学研究

采用电沉积法处理电解锌漂洗工艺废水,以回收废水中的重金属资源。在不同实验条件下对电沉积反应过程中电沉积反应速率及其影响因素进行了研究,结果表明,电沉积回收重金属锌符合准一级动力学规律,当V=6 V时,速率常数k=0.0214。最佳实验条件为:槽电压V=6 V、电解时间为45~60 min、pH为2.5~3.5,反应过程中应充分搅拌。利用电沉积法处理电解锌漂洗废水,将重金属Zn2+还原为单质锌,处理废水的同时实现重金属资源的回收,在工业中有较好的应用前景。     

三维双阴极-电Fenton法处理腌制酸菜废水的试验研究

采用三维双阴极-电Fenton法处理腌制酸菜废水,通过正交试验考察了酸菜废水中有机物去除的影响因素及其处理效果,并优化了试验条件。试验结果表明:各因素对酸菜废水COD去除率的影响程度大小依次为:pH值电流密度Fe2+用量活性炭用量极板间距电解质Na2SO4用量电解温度;通过对比分析两种电解方式对酸菜废水的处理效果,结果显示三维双阴极-电Fenton法处理酸菜废水时产生的H2O2量、电流效率、溶液中Fe2+浓度以及废水的COD去除率均高于传统单电极-电Fenton法,并分析了反应机理。三维双阴极-电Fenton法用于腌制酸菜废水处理切实可行、效果明显,为实际废水处理提供了参考。     

多金属氧酸盐电催化降解染料废水的研究

采用IR和XRD等手段对磷钼酸(PMo12)和3,3',5,5'-四甲基联苯胺(TMB)形成的电荷转移配合物(TMB)3PMo12进行表征,结果表明配合物中的杂多阴离子仍保留着Keggin结构.将配合物负载于γ-Al2O3上制备(TMB)3PMo12/γ-Al2O3负载型催化剂填充于电化学反应器中,考察电催化氧化体系降解酸性大红3R染料废水的效果.研究表明,(TMB)3PMo12/γ-Al2O3催化剂对酸性大红3R废水显示了良好的电催化活性,催化剂填充量为50g,负载量为0.6%时,在pH值为4,槽电压15.0V,曝气量0.14m3/h,极板间距3.0cm反应条件下,60min后,色度去除率达到79.7%,去除效果较传统二维平板和三维电解槽更高.     

催化湿式氧化处理造纸废水的研究

以过渡金属氧化物CuO为活性组分,采用催化湿式氧化法处理造纸废水,考察Cu负载量、催化剂用量、反应温度对废水COD去除率的影响。结果表明:固定氧气分压在2.5MPa和反应时间3h,催化剂用量为3g,Cu负载量为4%,反应温度为220℃,500mL浓度为3250mg/L造纸废水的COD去除率为90%,色度去除率为89%,pH值由9.6变为7.8。另外,对催化剂进行再生处理和稳定性测试。结果表明:450℃下活化3h,在上述相同反应条件下,对原废水的COD去除率降低为88%,重复使用9次后对废水的COD去除率仍能保持在85%左右。