原子力显微镜在环境样品研究与表征中的应用与展望

简要阐述了原子力显微镜仪器操作原理及最新成像技术发展情况;结合作者近期的研究工作,从环境微生物界面观察与表征、腐殖酸在微界面上的聚集行为观测、无机高分子絮凝剂的界面形貌及行为观察以及膜材料表面结构观测与表征等4个方面对原子力显微镜在环境领域内的应用情况作了概括介绍．最后,对原子力显微镜在环境微界面研究与表征中的应用前景进行了展望。     

崇明东滩沉积物再悬浮对沉积物-水界面氮、磷交换行为的影响

2002年7月采集崇明东滩低潮滩沉积物样和水样,运用模拟实验研究沉积物再悬浮作用对沉积物-水界面三态氮和可溶磷交换行为的影响实验发现,在沉积物不断发生再悬浮的过程中,水体中三态氮的含量明显增加,其中NO₃^--N变化最为显著,升高浓度值达11.869μmol·L^-1,NH₄⁺-N增长2.1713μmol·L^-1,NO₂^--N的释放约为0.2μmol·L^-1,可溶磷的含量也有少量的增加.同时,再悬浮作用对沉积物-水界面三态氮和可溶磷的环境地球化学行为也有一定的影响,与静置状态相比,NH₄⁺-N和NO₃^--N表现出与静置状态截然相反的变化规律,NO₂^--N受多种因素的影响,变化比较复杂,初期与静置状态相反而后表现一致.再悬浮颗粒物浓度也是制约沉积物-水界面三态氮和可溶磷变化的主要因子之一.实验结果显示,NH₄⁺-N在前7h以内的变化和悬浮颗粒物浓度表现出较好的相关关系,后5h呈负相关关系;NO₂^--N和可溶磷在整个过程中与悬浮颗粒物浓度的变化都有着很好的相关性,只有NO₃^--N的变化与其关系比较薄弱.     

Critical velocity in phosphorus exchange processes across the sediment-water interface

Sediments are ultimate sinks of nutrients in lakes that record the pollution history evolutionary processes, and anthropogenic activities of a lake. However, sediments are considered as inner sources of environmental factor changes such as the variation in hydrodynamic conditions because of the nutrients they release. How does this process happen？ This study investigates a typical nutrient phosphorus （P） exchange among sediment, suspended particle matter （SPM）, and water. Compared with numerical and experimental studies, this study confirms that the critical velocity that occurs at a lower flow rate state exists in the range of 7 to 15 crn/sec. Critical velocity below the critical flow rate promotes the migration of particulate phosphorus （PP） to the SPM. On the other hand, critical velocity above the critical flow rate promotes the release of PP in water.     

溶解氧对水质变化和沉积物吸磷过程的影响

通过室内模拟实验,研究有光和黑暗条件下,富氧和缺氧环境对东太湖沉积物吸收磷酸盐过程的影响.研究结果表明沉积物能够吸收上覆水中高质量浓度的磷酸盐,但吸收量和吸收速度随环境条件的不同而不同;缺氧环境上覆水中的pH高于或略高于相同光照条件下的富氧环境;实验开始的前20d,富氧环境有利于沉积物吸附上覆水中的磷酸盐,并快速达到吸附平衡,缺氧环境则相反;实验开始20d后,有光缺氧组上覆水中磷酸盐质量浓度开始迅速下降,且明显低于其他实验条件;富氧环境沉积物中总磷的增加量高于缺氧环境,其含量顺序为无光富氧＞有光富氧＞有光缺氧＞无光缺氧;溶解氧对沉积物中铁结合态磷和钙结合态磷含量的影响较大,对有机磷含量的影响不大.     

大型底栖动物对长江口潮滩沉积物-水界面无机氮交换的影响

基于实验模拟,通过对比分析潮滩无机氮长短期通量交换、循环规律及沉积物中无机氮的剖面特征在有/无底栖动物活动背景下的差异,探讨了双壳类底栖动物河蚬对长江口潮滩沉积物-水界面无机氮交换的影响及其机制.研究发现:潮滩无机氮界面交换中,河蚬的钻穴活动能增加向上覆水方向氨氮和硝氮的通量值;河蚬长期栖息对界面的生物扰动和代谢物排放能促进氨氮向上覆水的释放并逐渐加强沉积物氧化层中的硝化活动;界面附近河蚬的扰动和喷灌活动改变了沉积物中无机氮的垂直剖面特征,加速了沉积物中有机质的矿化分解和两相界面间氨氮的离子交换,促进沉积物氮库向滨岸水体的释放输出.     

GO-TiO2改性中空纤维膜的制备条件及抗污染性能研究

以氧化石墨烯(GO)与纳米二氧化钛(TiO_2)为改性剂,采用界面聚合法与抽滤吸附结合,对聚偏氟乙烯中空纤维超滤膜(简称原膜)进行表面改性,得到新型纳米改性膜(简称GO-TiO_2改性膜).研究改性膜的制备工艺条件及其对腐殖酸(HA)的吸附截留性能与抗污染特性.结果表明:(1)最佳制备工艺条件为:钛酸丁酯2 m L、GO 1 mg、间苯二胺1%(质量分数)、间苯二胺浸泡时间8 min、均苯三甲酰氯0.2%(质量分数)、均苯三甲酰氯浸泡时间10 min;(2)亲水性提高显著,亲水性表面为GO-聚酰胺-TiO_2复合结构,改性膜接触角由80.6°±1.8°下降到38.6°±1.2°;(3)抗污染性能提高明显.改性膜通量总衰减率由改性前的51.2%下降到35.6%,过滤周期约为原膜的2.5倍;反冲洗后膜通量恢复率由69%提高到96%.     

多元竞争体系下的微界面动力学响应机理研究—以细颗粒泥沙吸附多元重金属离子铅、铜和镉为例

研究微界面动力学响应机理能更好地了解动力学扩散模式的内在机制.通过竞争吸附实验,采用微界面作用模式识别多元重金属离子铅、铜和镉在泥沙颗粒上的扩散模式,探究多元重金属离子的液相浓度和吸附速率变化规律,剖析多元竞争体系下的微界面动力学响应机理.结果显示,10 min前,多元竞争体系下离子的液相浓度和吸附速率变化较大,为快速吸附阶段,与扩散速率较大的膜扩散过程对应.10 min后,离子的液相浓度波动变化,吸附速率变化呈“N型”、“倒N型”、“W型”和“倒W型”特征,吸附解吸交替进行,不同竞争体系离子的液相浓度和吸附速率变化不同,进入孔隙的时间存在差异,此阶段为膜扩散和颗粒内扩散并存,不同竞争体系的离子的颗粒内扩散时间不一致.60 min后, 离子的液相浓度较稳定和吸附速率较小,微界面作用趋于稳定,为扩散速率较小的颗粒内扩散阶段.研究结果可为多元竞争体系的微观界面动力学响应机理提供理论支撑.     

藻源性黑水团环境效应:对水-沉积物界面处Fe、Mn、S循环影响

通过室内静态实验培养装置模拟了蓝藻细胞大量聚集、沉降死亡后对水-沉积物界面处Fe、Mn、S循环的驱动作用.结果表明,藻细胞沉降到沉积物表面50min内,溶解氧就消耗殆尽,形成厌氧、强还原环境,使得界面处大量的铁锰氧化物和硫化物发生厌氧还原.实验进行到第4d沉积物-水界面处Fe2+、Mn2+含量达到峰值,含量分别为4.40mg/L、2.35mg/L;实验结束时Fe2+含量表现下降,浓度仅为3.37mg/L;Mn2+急剧降低,浓度为0.97mg/L.而S2-含量变化则表现为第2d达到最高,含量为0.63mg/L;此后浓度一直降低,实验结束后浓度为0.12mg/L.在实验结束后测定的0～1cm处沉积物的ORP值为-150mV,表明沉积物处于强还原状态.藻体死亡引起的黑水团现象,在驱动沉积物中Fe、Mn、S发生强烈的生物地球化学过程的同时,也将对水体生态环境产生极大的影响.     

粘土矿物与重金属界面反应的研究进展

介绍了3种粘土吸附剂：蒙脱石、高岭石和伊利石对重金属的吸附、脱附等界面反应机理，以及粘土矿物对重金属的选择性及对吸附的影响因素。另外，还探讨了为提高其吸附性能而进行的改性方法。     

太湖流域典型河网水体氮磷负荷及迁移特征

对西太湖流域典型河道水体及沉积物氮磷含量进行分析,利用原柱样培养实验测定了沉积物-水界面氮磷交换通量及需氧量(SOD),并探讨他们之间的关系,结果表明:研究区域河道水体和沉积物氮磷总体含量水平较高,水体TN和TP平均含量分别为4.12mg/L和0.16mg/L,沉积物TN和TP平均含量分别为1658.76mg/kg和712.25mg/kg, NO₃^--N为水体无机氮的主要存在形态,NH₄⁺-N为沉积物无机氮的主要存在形态.沉积物需氧量(SOD)区域间差异较大,大体呈现西、南部区域较高,北部区域较低的特征;沉积物-水界面各无机氮磷交换通量分别为:NH₄⁺-N为-188.08~329.45mg/(m²·h),均值为13.05mg/(m²·h);NO₃^--N为-118.68~42.86mg/(m²·h),均值-28.09mg/(m²·h);NO₂^--N为-18.37~-4.81mg/(m²·h);均值-8.22mg/(m²·h);溶解性活性磷(SRP)为-10.94~10.58mg/(m²·h),均值1.34mg/(m²·h). NH₄⁺-N整体表现为由沉积物向上覆水释放,且与沉积物有机质(LOI)呈极显著正相关,SRP交换通量与沉积物中TP和TDP均显著正相关,表明NH₄⁺-N的释放与沉积物有机质的分解有关,SRP释放主要受沉积物TP和TDP影响.总体看,西部区域点位沉积物及水体氮磷污染最为严重,氮磷交换通量也较大,在区域内又表现为下游入湖口 > 上游的特征,表明人类活动对太湖流域典型河网氮磷水平及迁移转化特征影响较大.