草酸钙钝化砷黄铁矿生物氧化同时促进砷固定的机制

含砷硫化矿(ABSMs)的暴露溶解是导致矿区周边水域和土壤中砷含量超标的重要原因之一.嗜酸铁硫氧化微生物、氧气和水的接触会显著加速ABSMs的氧化和砷的释放.选择砷黄铁矿(FeAsS，最典型的ABSMs)为研究对象，探究了草酸钙(COM)对典型嗜酸菌Sulfobacillus thermosulfidooxidans生物氧化砷黄铁矿的钝化效应.结果表明，COM介导FeAsS生物氧化过程中产生的无定型纳米颗粒会致密包裹在细菌和矿物表面，抑制了细菌在矿物表面的吸附、Fe(II)的生物氧化和Fe³⁺对矿物的直接催化作用，最终钝化了FeAsS的溶解和砷的释放.在初始pH=2.0、COM添加量(以Ca²⁺浓度计)分别为0.25、0.5和1 g·L^-1条件下生物氧化10 d后，As浓度由不含COM氧化体系的3.73 g·L^-1分别降低至2.89、2.03和1.47 g·L^-1.同时，COM的添加不仅明显抑制了黄钾铁矾的形成和累积，还使矿物表面砷的氧化受阻.COM浓度越高，表观钝化效应越强....     

湖北农村饮用水现状及净化方法分析

截止2009年底,中国农村土地面积占全国总量的94.7%,人口占53.4%。然而,在如此庞大的面积及人口背景下,农村饮用水净化状况却未能得到相应比例的重视和提升。本文将具体针对湖北地区农村饮用水现状及进一步完善方法给出一些分析及建议。     

水铁矿及其胶体对砷的吸附与吸附形态

采用吸附实验,通过吸附动力学和吸附等温模型,研究了水铁矿及其胶体对As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的吸附能力.在此基础上,使用连续提取和As化学形态提取技术分别对水铁矿及其胶体固相上吸附As的结合形态和化学形态进行提取分析.吸附动力学研究以及Langmuir和Freundlich两种吸附等温模型拟合结果表明,水铁矿及其胶体对As的吸附为多层吸附,且易于进行.水铁矿胶体对As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的吸附量分别为194.8 g·kg~(-1)和107.3 g·kg~(-1),而水铁矿对As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的吸附能力分别为155.2 g·kg~(-1)和104.4 g·kg~(-1),均低于水铁矿胶体.水铁矿及其胶体吸附的As以专性吸附As、无定形铁氧化物结合As和晶型铁氧化物结合As形式存在,胶体上未形成残渣态As.因此,水铁矿胶体吸附As的牢固程度低于吸附As后形成残渣态As的水铁矿,且所吸附的As容易重新释放到环境中,增加环境风险.水铁矿单独存在时不具有将As(Ⅴ)还原为As(Ⅲ)的能力.     

微生物对砷的氧化还原竞争

滤池被广泛运用于饮用水厂中,前期研究发现某水厂生物滤池处理含砷地下水时,一方面三价砷可被生物氧化锰氧化为五价砷,另一方面滤池系统中存在的微生物砷还原酶可促使五价砷还原为三价砷,而滤池表面存在的这种微生物竞争关系会影响滤池的稳定性及处理效率.为探讨其内在机制,本研究选取1株锰氧化模式菌(Pseudomonas sp.QJX-1)和1株砷还原模式菌(Brevibacterium sp.LSJ-9),考察在Mn2+、As(As3+、As5+)共存时,两菌株对空间、营养物质以及对砷氧化/还原的竞争关系.结果表明,不同的反应时间,Mn、As质量浓度/价态不同,三价及五价砷体系中,Pseudomonas sp.QJX-1生成的锰氧化物在砷的氧化还原反应中占主导地位,即能迅速氧化本身存在的As3+(三价砷体系)和砷还原菌产生的As3+(五价砷体系),最终两体系中砷都主要以As5+的形式存在.PCR及RT-PCR结果表明,反应过程中锰氧化菌功能基因(cum A)抑制了砷还原酶(ars C)的表达,锰氧化菌16S rRNA表达量始终比砷还原菌高两个数量级,即锰氧化菌在生长竞争过程中占优势.实验结果表明滤池的水力停留时间是决定出水中砷价态的一个重要因素.     

1999年与2014年贡嘎山峨眉冷杉枝和叶中常见重金属的生物富集特征对比

经济的快速发展使得生态环境的承载力日益接近上限,而关于偏远地区森林系统的重金属污染的时间变化趋势却鲜有报道.本文测定了贡嘎山1999年与2014年采集的峨嵋冷杉枝、叶中的Pb、Hg、Cr、As、Cd、Mn、Cu、Zn与Ba.结果表明：11999年枝、叶样品中Pb、Hg、As、Cd、Mn与Cu显著高于2014年的量,而2014年枝、叶样品中Cr、Zn和Ba高于1999年的量;2枝中Pb、Hg、Cr、As、Cd、Mn、Cu、Zn和Ba与生长龄无统一的变化趋势,而在叶中的含量随着生长龄的增加有增加的趋势;3Hg易在叶中富集,而其它元素更易在枝中富集;通过在主成分分析的基础上进行多元线性回归判断常见重金属元素的来源,枝、叶中的Pb、Cr、As、Cd、Cu、Zn和Ba有42.3%~92.2%的含量来自于土壤,而枝、叶中的Hg有70.6%的含量来自于大气.这说明Hg存在与其他重金属在森林系统不同的累积机制.     

砷-菲对蜈蚣草根部不同碳基团的影响

采用离体鲜根实验和固态13C核磁共振技术(13C-NMR)研究蜈蚣草根部对砷和菲的吸收特征及根部碳基团的影响作用.结果表明,蜈蚣草根部在无蒸腾作用的条件下能够有效地吸收砷和菲,添加菲能够促进离体鲜根对砷的吸收,添加砷也可提高菲的吸收,与对照相比,菲提高了15%~53%.蜈蚣草离体鲜根中以烷氧基C为主,羧基C比例最低,且主要为羧酸、酯和酰胺类羧基C,添加砷和菲会显著增加蜈蚣草离体鲜根中羧基C的比例.蜈蚣草离体鲜根为应对砷和菲的胁迫形成了分子结构更为稳定和复杂的芳香类有机质,从而提高离体鲜根的抗性和适应性.     

北京市近郊区土壤砷累积特征

城市近郊区土地利用类型多元化,同时也承载着巨大环境压力,研究近郊区土壤污染特征对城市规划及发展有着重要意义.通过3 km×3 km网格布点,系统采样调查了北京市近郊区5～6环路之间167个样点的0～20 cm表层土壤样品中砷的含量,分析了城市近郊区土壤砷的累积特征.结果表明,北京市近郊区土壤砷含量为2.89～11.38 mg.kg-1,平均值为7.11mg.kg-1.平均值在90年代末的背景值调查数据的范围之内,但是各个分位数级别的值均小于80年代初的北京市土壤背景值调查数据.因子分析结果发现北京市近郊区土壤砷与来源于成土母质的Co、Mn和Ni元素一组.克里格插值得到的北京市近郊区土壤砷含量空间分布图表明,西北与东部及东南部分土壤砷含量较东北和西南部高,砷含量最高25%的土壤样点与点源污染有关,而砷含量最低25%的样点大多远离污染源.不同土地利用类型土壤砷的比较结果表明人类活动在一定程度上影响土壤中砷的累积,生活区与农田土壤砷含量相似且显著大于绿地和荒地.污染源对生活区和绿地与荒地土壤中砷的累积有显著影响,工厂区附近的土壤砷含量显著比远离工厂区和交通区的土壤高.因此,北京市近郊区土壤砷在整体空间分布上主要与成土母质有关,然而人类活动在一定程度上也显著增加了土壤砷的累积.     

锡林河流域地表水痕量元素的时空分布

为更好地理解锡林河流域水文循环过程,在2006～2008年锡林河主要径流期内13个河水断面(10个位于锡林河干流,3个位于3条支流)取得的248个水样,应用高分辨电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS)进行了Al、As等20种痕量元素的分析测定,利用分析结果对流域内痕量元素时空分布特征进行了分析.结果表明,锡林河河水中痕量元素平均质量浓度大部分在0.1～10μg.L-1之间;大多数痕量元素浓度值介于大气降水和地下水之间,并且十分接近地下水浓度,说明地表水同时受大气降水和地下水补给并主要依靠地下水补给.时间上,地表水痕量元素年内、年际变化均不大,就年内而言,大部分元素浓度变化在4、5月较大,7、8月较小;大部分元素在2007年间浓度略小.在空间上,从上游到下游,大多数痕量元素浓度呈上升趋势,地下水的补给、河水的蒸发等造成了元素富集的变化.     

长江口滨岸及近海水体中胶体的分布和理化性质研究

利用切向流超滤技术(CFUF)分离出长江口滨岸及近海水体中的胶体,并对其稳定性和物质组成进行了定量分析.结果表明,XP和WSK胶体的尺寸和Zeta-电位随pH的升高而减小,XP、WSK胶体的等电点分别出现在pH<2、pH=3.8;所采水样的胶体有机碳(COC,M r1×103~1μm)浓度为7.7~35.7μmol·L-1,占总溶解有机碳(DOC)的7.1%~41.7%;三维荧光光谱(3DEEM)分析发现研究区出现类色氨酸荧光峰、类紫外富里酸荧光峰和类腐殖质荧光峰;胶体态Na、Mg、K、Ca、Co、Cr、Cu、Fe、Li、Mn、Ni平均分别占溶解态的0.33%、5.7%、0.975%、1%、7.2%、7%、11.9%、15.7%、5.5%、10.5%、11.3%.Co、Cr、Cu、Fe、Li、Mn、Ni与COC的结合能力大于Na、Mg、K、Ca.相关分析表明,胶体的尺寸、DOC、真溶解有机碳(UOC)与盐度呈负相关,COC与盐度无线性关系,胶体态痕量金属(Co、Cr、Cu、Fe、Li、Mn、Ni)总浓度与COC呈线性关系.