铁还原菌介导的氧化铁还原与硝酸盐还原的竞争效应研究

中性厌氧条件下,脱色希瓦氏菌Shewanella decolorationis(S12)能够使用多种电子受体进行厌氧呼吸,包括溶解态的硝酸盐以及难溶态的氧化铁基质。因此,本文通过构建"脱色希瓦氏菌/铁氧化物/硝态氮"的交互反应体系,研究这一体系中铁还原与硝态氮还原的相互作用过程,并对相互作用机制进行初步探讨。结果表明,交互反应体系中氧化铁还原与硝酸盐还原存在明显的竞争关系;随着氧化铁比表面积、可利用态铁含量的增大,硝酸受抑制作用逐渐增强;通过不同温度煅烧而得到的不同结晶度的赤铁矿对硝态氮的抑制作用也被研究。结果还表明,氧化铁结晶度越高,S12对硝态氮的还原抑制作用越小。循环伏安电化学测试结果发现,加入硝酸条件下,铁氧化峰几乎完全消失,表明硝态氮存在条件下,铁还原受到明显抑制。针对以上结果,初步探讨了铁还原与硝态氮还原竞争的原因,即:(1)Fe(Ⅲ)与NO3–同时作为电子受体,因竞争电子而受到抑制;(2)吸附态Fe(Ⅱ)物种还原NO3–,导致Fe(Ⅱ)累积减少,NO3–还原因产生的Fe(Ⅱ)的低速率而被抑制。     

基于微电极技术的反硝化滤池生物膜特性分析

为研究反硝化滤池中溶解氧对反硝化作用的影响,制备性能良好尖端直径在30μm以内的氧(O2)以及硝酸盐(NO3-)微电极,以此为测试工具,对反硝化滤池中生物膜内部O2、NO3-微环境分布进行测试,通过建立扩散-反应方程,获得生物膜微环境耗氧及反硝化活性特征.研究结果表明,溶解氧在生物膜内部呈明显的下降趋势,从主体溶液氧浓度约1mg/L下降至生物膜300μm深度处约为0.生物膜内部反硝化活性区域发生在300~600μm深度范围内.该条件下反硝化滤池生物膜的氧利用速率常数以及反硝化速率常数之间的比值为1.46,溶解氧对反硝化过程的影响是显著的.     

太湖西苕溪流域地表水、地下水硝酸盐污染特征及来源

为探寻西苕溪流域地下水中NO₃--N的污染来源,对西苕溪流域地表水、地下水体的NO₃--N污染状况进行了调查,并结合水化学与NO₃--N同位素对其来源进行解析. 结果显示,西苕溪流域地表水的ρ(NO₃--N)为1.07～3.45 mg/L,ρ(NO₂--N)为0.15～0.35 mg/L;地下水中ρ(NO₃--N)为3.24～15.31 mg/L,平均值达9.26 mg/L. 下游地区地下水的ρ(NO₂--N)较高(0.26～4.25 mg/L),平均值达3.00 mg/L. ρ(NO₃-)与ρ(Cl-)的关系显示,西苕溪地表水、地下水存在比较稳定的NO₃--N输入来源. NO₃--N同位素分析结果显示,地表水的δ15N为7.0‰～16.7‰,说明上游NO₃--N主要来源于土壤有机氮的矿化,中下游则主要受到农业施用化肥与人类生活污水二者的共同影响;地下水的δ15N为14.3‰～27.1‰,说明调查区域内的地下水受人畜粪便和生活污水的影响可能更为强烈,另外,地下水中存在的反硝化作用也是造成地下水δ15N增高的原因.      

电化学生物膜反硝化磁场促进效应

针对BER(电化学生物膜反应器)的传质问题,设计了MBER(磁场-电化学生物膜反应器).通过对不同电流强度下BER和MBER中NO3--N,NO2--N,NH4+-N和TN去除或产生情况的对比,以及不同电流强度下电流利用效率的分析发现,在HRT为10 h,温度为25℃,进水pH为7.8,进水ρ(NO3--N)为30 mg/L的运行条件下,MBER对NO3--N的去除率高出BER13%～38%,MBER对TN的去除率高出BER 10%～30%.且MBER在电流强度为70 mA时就达到最高去除率,而BER则需要电流强度为80 mA时才能达到最高去除率.试验证明磁场的存在促进了BER反硝化,提高了电流利用效率,使得MBER可以在较低电流强度下达到优于BER的脱氮效果.      

上海市2000-2019年降水酸性和离子成分的变化趋势

降雨的酸度和化学成分主要由区域空气质量决定.本研究通过分析上海市2000-2019年降水监测数据,研究了酸雨强度和频率的变化趋势及其原因.结果 表明,本世纪前二十年上海酸雨污染呈现先加剧后缓解的倒"V"型变化趋势,2019年全市平均酸雨污染水平与2000年相当,其中石化企业集中的金山区取代钢铁火电集中的宝山区成为上海酸雨污染最严重的区域.SO42-、NO3-、NH4+和Ca2+是降水中的主要离子成分.各站点降水SO42-浓度比最高点分别降低了85％-94％,与同期大气SO2降幅基本一致,表明消减SO2排放在酸雨防控中发挥了关键作用.NO3-/SO42-比值不断升高,从最初的～0.3上升到当前的1.0以上,表明上海酸雨已经从硫酸型转变为以硝酸为主的混合型,即,机动车排放污染成为上海酸雨的主控因子.降水中Ca2+浓度降幅超过70％,部分抵消了SO2减排对酸雨的影响.随着碱性大气颗粒物的减少,NH3排放对降水酸度的影响越来越突出.为协同治理PM2.5和酸雨污染,本研究建议在长三角等酸雨区应审慎实施NH3减排措施.     

基于水化学及当地稳定同位素的地下水硝酸盐污染空间分布特征及污染源解析

为精准识别张家口市宣化区地下水硝酸盐污染的空间分布情况及其来源,根据张家口市宣化区洋河两岸地下水水质监测数据,采用水化学分析方法分析硝酸盐污染现状,利用氮氧稳定同位素方法定性分析污染物来源,并利用ArcGIS软件对地下水硝酸盐浓度、氮氧同位素特征值进行可视化表征,更加直观地表现地下水环境质量时空差异.根据SIAR模型（同位素混合模型）定量计算各污染源的贡献率.结果表明:①张家口市宣化区地下水“三氮”污染主要为硝酸盐氮,浓度平均值为27.23 mg/L,污染浓度高值区域出现在建设用地.②研究区典型特征污染物的氮同位素特征值（δ15N-NO₃-）在土壤中的分布范围为1.46‰~7.71‰,在粪便及污水中的分布范围为9.49‰~17.57‰,可充实当地δ15N-NO₃-分布数据库.③硝酸盐污染主要来源于土壤氮、粪便及污水,水化学及同位素特征表明氮的迁移转化以硝化作用为主.④SIAR模型计算结果表明,土壤氮、粪便及污水、无机化肥及工业废水贡献率分别为44.36%、43.35%、9.24%.研究显示,硝酸盐污染主要受生活污水、工业生产活动和该地区农业灌溉的影响,污染物主要来源于土壤氮、粪便及污水,且建设用地污染情况较耕地更为严重.      

乙醇在地下水硝酸盐原位去除中的可利用性

由于地下水中溶解氧的约束与电子供体的缺乏,地下水硝酸盐污染的原位修复十分困难。论文通过实验室微元体、砂柱和含水砂槽实验研究,发现:乙醇作为电子供体,容易被普遍存在的反硝化菌利用,同时导致硝酸盐被快速去除,且没有亚硝酸盐积累;含水介质中的溶解氧对该过程影响是短暂的,有限的溶解氧被率先利用后,硝酸盐去除速率明显加快;乙醇不会被含水介质吸附,迁移能力强,其羽状体中溶解氧与硝酸盐通常是低浓度的,甚至是缺失的。用乙醇作为电子供体,促进地下水硝酸盐原位修复,投注简便,不要外来微生物接种,具有很强的可利用潜力。     

东湖沉积物中dNaR活性和硝酸盐还原菌的垂向分布

测定了武汉东湖污染负荷不同的3个点位(污染负荷为3号>2号>1号)柱状沉积物中异化性硝酸还原酶(dNaR)活性以及硝酸盐还原菌数量、TOC、TN、NO3--N的垂向变化,分析了dNaR活性与硝酸盐还原菌数量、TOC、TN、NO3--N的相关性.结果表明,不同点位沉积物中dNaR活性不同,污染负荷最高的3号点位dNaR活性最高,污染负荷最低的1号点活性最低.不同点位沉积物中dNaR活性在垂向分布上具有相似特征:0~15cm沉积物中活性较大,15cm以下随着深度的增加,酶活性迅速降低.硝酸盐还原菌数量在垂向分布上随着深度的增加而减小. dNaR活性与TOC、TN不具有相关性,而与NO3--N呈正相关(P<0.05);dNaR活性与硝酸盐还原菌数量呈显著性相关(P<0.01).     

不同形态氮对洋河水库螺旋鱼腥藻和惠氏微囊藻生长的影响

利用室内培养试验比较研究了硝酸盐氮和氨氮对洋河水库螺旋鱼腥藻和惠氏微囊藻生长的影响. 结果表明:ρ(氨氮)和ρ(硝酸盐氮)均在0.05～10 mg/L内时,螺旋鱼腥藻的生长曲线无显著性差异,氨氮更有利于螺旋鱼腥藻的生长;在0.05～10 mg/L内,ρ(氨氮)和ρ(硝酸盐氮)的升高能明显促进惠氏微囊藻的生长,但高浓度的氨氮可能会抑制其生长. 当ρ(硝酸盐氮) 为0.05 mg/L时,螺旋鱼腥藻比生长速率(0.239 d-1)大于惠氏微囊藻(0.166 d-1); ρ(氨氮)为0.05和0.5 mg/L时,螺旋鱼腥藻的比生长速率分别为(0.266±0.012)和(0.303±0.005)d-1,大于惠氏微囊藻的比生长速率(0.096±0.004)和(0.272±0.008)d-1. 提示在ρ(氨氮)和ρ(硝酸盐氮)较低的培养条件下,螺旋鱼腥藻比生长速率更高,更易成为优势藻种. 洋河水库近2年优势种逐渐从螺旋鱼腥藻转变为惠氏微囊藻,可能是水体中ρ(氮)的变化所致.      

一株好氧反硝化细菌的分离鉴定及反硝化能力

利用驯化活性污泥的方法筛选出一株好氧反硝化细菌G3,该菌在碳源充足且溶解氧为(4.0±1.0)mg·L-1条件下,24h内对NO-2-N积累量为12.03 mg·L-1,对NO-3-N的去除率为91.09%.扫描电镜观察其形态特征为(0.4～0.6)μm×(1.2～2.0)μm的短杆菌.16SrDNA序列分析表明,该菌与Pseudomonas stutzeri的相似性为100%.利用MEGA软件对该菌株与已报道的相关微生物进行系统发育分析,并克隆出与好氧反硝化相关的周质硝酸盐还原酶的亚基napA基因,初步判定筛选菌株具有周质硝酸盐还原酶.