硝酸盐连续回灌对生物反应器填埋场N2O产生的影响

异位硝化-原位反硝化是实现填埋场渗滤液脱氮处理的一种有效措施,但硝化反硝化过程中会产生强温室气体N2O.实验构建了3个新鲜垃圾生物反应器填埋场模拟装置,分别回灌NO-3-N浓度为50、100和300 mg·L-1的渗滤液,考察垃圾原位反硝化过程中N2O产生规律及其影响因素.结果表明,回灌不同浓度硝酸盐,N2O产生量均表现为初期浓度较大-下降-后期升高的规律;N2O产生量与回灌NO-3-N量正相关,其累积产生量分别为36 481、44 241、86 264μg,但反硝化消耗单位硝酸盐氮产生的N2O量(以N计)以及N2O转化率与回灌硝酸盐氮量呈负相关,N2O平均转化率分别为8.84‰、5.68‰和2.34‰.分析认为,各反应器垃圾降解后期反硝化碳源不足是N2O产生量高的主要原因.     

固相反硝化同时去除地下水中硝酸盐和阿特拉津的试验研究

以稻草秸秆作为固相反硝化的碳源和载体,采用自行设计的有机玻璃反应柱研究固相反硝化对地下水中硝酸盐和阿特拉津同时去除的效果。结果表明,当硝酸盐初始浓度分别为50,100 mg/L时,出水硝酸盐浓度在5 d内均达到较高去除率。当硝酸盐的初始浓度提高至150 mg/L时,硝酸盐去除率降低至82.3%。系统反硝化作用稳定,且表现出了一定的耐冲击负荷能力。研究还发现,随着阿特拉津浓度的提升(1,5,10 mg/L),去除率由80%下降至30%。试验结果表明高浓度的阿特拉津更容易达到稻草秸秆的饱和吸附量,产生较多无法被吸附的阿特拉津剩余量。相较于硝酸盐,阿特拉津更容易受到水力停留时间变化的影响,硝酸盐去除率在试验中一直维持在80%以上。阿特拉津去除率随水力停留时间的延长而增加,在HRT为8 h时,稻草秸秆对阿特拉津达到吸附饱和,最大去除率为78.64%。试验表明,适宜的HRT对阿特拉津和硝酸盐的同时去除起着关键作用。     

基于偏最小二乘模型的河流水质对土地利用的响应

流域土地利用类型变化是影响河流水质的重要因素之一.为探究子流域尺度土地利用与河流水质之间的相互关系,本文基于太子河流域遥感影像和水质数据,采用偏最小二乘模型(partial least squares,PLS),分析不同土地利用类型对流域水质的影响程度.选取7个不同子流域土地利用类型面积百分比作为自变量X,总氮(TN)、硝酸根离子(NO_3~-)、氯离子(Cl-)与硫酸根离子(SO_4~(2-))这4个水质参数浓度值作为因变量Y,构建了土地利用类型与河流水质数据的偏最小二乘模型,并使用其余子流域数据对构建的模型进行验证.结果表明,太子河流域不同子流域土地利用类型与河流水质指标TN与NO_3~-之间线性关系显著,决定系数R~20.62.其中,耕地面积变化对水体中TN浓度变化影响明显,居民及工矿建设用地面积变化则对水体中NO_3~-浓度变化影响强烈.但对于Cl-和SO_4~(2-)来说,土地利用类型对其浓度大小有一定影响,但并不是最主要的影响因素.虽然太子河流域未利用地面积百分比极小(1.13%),但是未利用地面积变化对水质参数有较显著影响(影响系数0.24).     

沉积物-水界面氮的源解析和硝化反硝化

掌握沉积物-水界面氮的循环过程,对有效控制地表水氮污染具有关键的作用.通过采集西湖不同季节的柱状芯样,利用氮、氧同位素技术及稳定同位素源解析模型(stable isotope analysis in R,SIAR)并结合乙炔抑制法研究沉积物-水界面氮的来源及迁移转化.结果表明,硝酸盐(NO_3~-)和氨氮(NH_4~+)在沉积物-水界面均存在浓度梯度,NO_3~-自底层水向间隙水扩散,是为沉积物累积;NH_4~+自间隙水向底层水扩散,是为沉积物释放.西湖底层水硝化作用明显,硝酸盐来源包括生活污水(粪肥)、土壤氮、化肥和降雨,生活污水(粪肥)是主要来源,其在夏季贡献率高达60.8%.间隙水中特别高的δ15N值反映西湖沉积物-水界面存在强烈的反硝化作用.西湖沉积物-水界面硝化速率和反硝化速率的平均值分别为2.85 mmol·(m~2·d)~(-1)和23.51μmol·(m~2·d)~(-1),沉积物-水界面在水体氮素去除过程中作用显著.硝化速率和反硝化速率时空变化显著.温度和溶解氧是影响西湖沉积物-水界面氮迁移转化的主要因素.     

以10种农业废弃物为基料的地下水反硝化碳源属性的实验研究

为了选择理想的农业废弃物作为优质碳源,同时作为生物膜载体应用于可渗透反应墙(PRB),通过反硝化作用去除地下水中的硝酸盐.选择小麦秸秆、玉米秸秆、稻秆、大豆秸秆、玉米棒、稻壳、甘蔗渣、杨树枝、木屑、芦苇共10种农业废弃物进行元素分析实验、浸溶实验和长效浸出实验研究.元素分析实验结果显示,10种农业废弃物的C、N、H元素含量分别为38%~48%、5%~7%、0.5%~2.5%.短效浸出实验表明,甘蔗浸出液的总有机碳(TOC)浓度最高,均值可达38.66 mg·g~(-1),大豆秸秆、水稻秸秆、玉米秸秆、稻壳、杨树枝和小麦秸秆为8.04~15.30 mg·g~(-1),其他均值约为2.36~6.33 mg·g~(-1).但是,大部分农业废弃物均释放一定量的含氮物质.其中,硝酸盐及亚硝酸盐释放量均低于0.05 mg·g~(-1),氨氮释放量低于0.30 mg·g~(-1),凯氏氮除木屑、玉米棒、杨树枝释放量较低,其余均高于0.80 mg·g~(-1),最高可达1.65 mg·g~(-1).同时,秸秆类材料浸出液具有一定的色度,其中稻杆的色度最高,其值为1025.选择浸出液TOC浓度较高的甘蔗渣、玉米秸秆、稻壳、小麦秸秆及凯氏氮浓度较低的玉米棒和木屑作为理想碳源材料,进行长效浸出实验.结果表明,6种材料的TOC能迅速达到高位平衡状态,且溶出速率稳定,浸出液的高效液相色谱(HPLC)和气-质谱联用仪(GC/MS)分析表明,其主要成分为有机酸、糖类、含氮有机物和酯类等物质.其中,有机酸主要为甲酸、乙酸、草酸、富马酸等小分子有机酸、糖类主要为纤维二糖、葡萄糖、果糖和木糖.脱氮效能实验表明,6种农业废弃物硝酸盐去除率均达到80%以上,脱氮速率均达到1.00~2.00 mg·cm~(-3)·d~(-1)(以N计).综上,这6种材料均可作为地下水硝酸盐污染原位修复的理想碳源填充材料.     

厌氧氨氧化污泥中氨氧化的潜在电子受体

通过接种亚硝酸盐型厌氧氨氧化污泥,投加潜在电子受体(亚硝酸盐、Fe~(3+)和硫酸盐)研究了厌氧条件下氨氮氧化的潜在电子受体.结果表明,亚硝酸盐是厌氧氨氧化最适合的电子受体,能够与氨氮在短暂的时间内完全反应;在亚硝酸盐缺乏的情况下,厌氧氨氧化污泥中微生物利用自身细胞有机物将产物硝酸盐转化为亚硝酸盐参与氨氮转化;Fe~(3+)与硫酸盐在氨氮氧化后期出现转化,但是直接还是间接参与还需进一步研究.厌氧氨氧化污泥对氨氮产生过量氧化之前必须以亚硝酸盐为电子受体进行微生物活性激活,并且好氧氨氧化菌和亚硝化菌出现增长,推测微生物产生了H_2O_2.该现象并不可长久持续.虽然其氧化速率较慢,但是过量氧化现象较为明显.因此厌氧氨氧化污泥中肯定存在氨氮过量氧化的现象.厌氧氨氧化污泥对电子的利用顺序是亚硝酸盐、硝酸盐、Fe~(3+)和硫酸盐.     

基于SWAT模型的流域河道硝酸盐δ15N和δ18O模拟

为提升流域地表水硝酸盐溯源方法的可靠性,于2013~2015年在釜溪河流域,对流域水文和水质过程进行了连续监测,同步测定了流域内主要污染源和干支流河道硝酸盐δ~(15)N和δ~(18)O.基于SWAT(soil and water assessment tool)模型模拟了陆面水文和河道水文过程中的氨氮(NH_4~+)和硝酸盐(NO_3~-)迁移转化过程,在此基础上,耦合河道中硝酸盐~(15)N和~(18)O掺混、转化和分馏机制,发展了流域河道硝酸盐δ~(15)N和δ~(18)O模拟方法.结果表明,河道中硝酸盐δ~(15)N和δ~(18)O主要受流域内污染源以及不同水文期径流条件变化的影响,不同污染源同位素掺混过程对于同位素丰度变化的贡献率为82.74%,氮素转化过程中同位素分馏的贡献率为16.26%,SWAT模拟NH_4~+和NO_3~-浓度偏差对δ~(15)N和δ~(18)O模拟误差的影响为10.44%.由于降雨中硝酸盐δ~(18)O的变化范围显著地超过δ~(15)N的变化范围,以及河道硝酸盐18O来源复杂性,δ~(18)O模拟误差平均较δ~(15)N偏大18.72%.所提出的方法模拟河道硝酸盐的δ~(15)N和δ~(18)O结果的系统误差和偏差小于10%和15%.所提出的流域河道硝酸盐δ~(15)N和δ~(18)O模拟方法具有明确的物理意义,为河道氮素正向溯源提供了方法支撑.     

不同缺氧段硝酸盐氮浓度条件下连续流单污泥污水处理系统PHA、TP代谢

根据试验结果和物料平衡分析,揭示了连续流单污泥污水处理系统在不同主要缺氧段硝酸盐氮质量浓度[c(NO3)]条件下运行时的PHA、TP代谢规律,从反应机制方面评价以c(NO3)作为连续流单污泥污水处理系统运行控制参数的有效性.采用PLC自动控制系统,以硝化液内循环流量作为被控变量,基于反馈控制结构,在c(NO3)设定值分别为0.5、1.0、1.5、2.0、2.5、3.0、3.5以及4.0 mg·L-1的条件下进行试验研究,进水水质及其他运行设计参数保持不变.结果表明,当c(NO3)设定值为2.5mg·L-1时,厌氧段和预缺氧段PHA合成并贮存量、主要缺氧段PHA降解量、厌氧段和预缺氧段磷释放量、系统总吸磷量以及主要缺氧段磷吸收量等均达到最大值,分别为35.32、1.71、20.44、6.16、0.32、8.04、3.67 g·d-1.这从PHA和TP代谢机制角度进一步证实了c(NO3)可作为连续流单污泥污水处理系统的运行控制参数,其最佳设定值为2.5 mg·L-1.     

去除地下水中硝酸盐的渗透性反应墙研究

通过土柱试验模拟地下水环境,研究以发酵树皮和沙子混合物为反应介质的渗透性反应墙(生物墙)对地下水中硝酸盐的去除情况,探讨其作用机制与影响因素,为硝酸盐污染地下水的修复提供经济有效的方法.结果表明,从模拟生物墙运行的第3 d起,墙内为强还原环境(Eh在-100 mV之下),有利于硝酸盐的还原降解.在15 d的运行时间内,模拟生物墙对水中硝态氮(NO3--N)的去除率为80%～90%左右(NO3--N由进水的20 mg·L-1可降至出水的1.6 mg·L-1);出水中亚硝态氮(NO2--N)的浓度较低,一直小于2.5 mg·L-1;出水中铵态氮(NH4+-N)的浓度在前2 d较低,从第3 d起升至12 mg·L-1.模拟生物墙对NO3--N的去除机制主要为吸附和微生物降解.提高模拟生物墙内水流速度后,NO3--N的去除率有所下降,出水中NH4+-N的浓度明显降低.在模拟生物墙下游串联一个模拟沸石墙,可去除水中98%的NH4+-N.     

不同电子供体的硫自养反硝化脱氮实验研究

采用硫自养反硝化处理模拟低浓度硝酸盐污染水.分别以单质硫、Na2S和Na2S2O3作为电子供体在3个反应器中连续运行进行脱氮实验,以考察不同电子供体条件下的脱氮效果.结果表明,在进水NO3--N浓度为13 mg.L-1的条件下,以Na2S2O3为电子供体脱氮效果最好,Na2S系统最差;Na2S2O3系统对低温的适应能力最强.20℃以上时,单质硫系统脱氮效率受传质效率和HRT的影响较大,HRT≥2 h时,系统对NO3--N和TN的平均去除率较高,分别为81%和79%,而HRT<2 h时,NO3--N和TN去除率分别降为47%和51%,出水NO2--N无明显积累,平均为0.53 mg.L-1;Na2S系统HRT保持在4 h时,NO3--N和TN的平均去除率分别为47%和41%,出水NO2--N平均质量浓度为0.29 mg.L-1;而Na2S2O3系统的NO3--N和TN平均去除率分别为99%和90%,出水NO2--N平均质量浓度为0.080 mg.L-1,且最短HRT可缩短至0.5 h.分子生物学分析表明,3个系统中存在不同的优势硫自养反硝化菌,单质硫系统中存在脱氮硫杆菌,而Na2S和Na2S2O3系统中得到的反硝化菌基因片段在基因库中尚未找到相似性高的菌种,可能是尚未登记的硫自养反硝化菌新菌种.