工业应用场景对贵金属催化燃烧催化剂性能的影响

应用场景是影响催化剂使用寿命的重要因素,依托实际工程,对用于履带制造、高分子材料生产、合成革制造废气治理的同批次Pt-Pd/γ-Al₂O₃整体式催化剂进行取样(分别记作S₁、S₂、S₃),在实验室评价系统中表征样品的催化性能并分析失活原因。结果表明,S₁、S₂、S₃的催化活性均有所下降,S₃上乙酸丁酯和丁酮的最大转化率不足80%,且产生大量乙酸等异味中间产物。电感耦合等离子体发射光谱仪(ICP-OES)、扫描电镜(SEM)等表征结果显示,S₂、S₃的失活与载体烧结、贵金属流失和团聚及催化剂供氧能力变差有关;S₁的失活可归因于催化三氯乙烯引起的积碳,可通过高温空气煅烧得到再生;S₁、S₂、S₃的PdO含量均降低,表明催化剂的失活与氧化还原能力变弱有关。研究结果可为...     

反硝化硫氧化工艺中功能菌株的筛选、识别及验证

反硝化硫氧化工艺是处理含硫含氮有机废水生物处理技术中最具潜力的污水处理技术之一。为了解反硝化硫氧化工艺中发挥主要功能的菌属信息,同步运行3个膨胀颗粒污泥床反应器,测定反硝化硫氧化效能,解析活性污泥微生物群落结构变化,分离筛选出活性污泥中的菌株并进行功能验证。结果表明：3个反应器稳定运行后均可实现100 mg/L NO^-₃-N和100 mg/L Ac^--C的100%去除,最高可以去除90%的200 mg/L S^2-;16S rRNA分析表明：稳定运行反应器活性污泥的微生物群落结构和多样性中,相对丰度较高的5个菌属为Azoarcus、Pseudomonas、Thauera、Arthrobacter和Desulfomicrobium;采用平板分菌和流式分选2种分菌方式共得到分属于19个菌属的50株菌,综合活性污泥群落结构和碳氮硫污染物的去除率,初步确定Azoarcus、Thauera、Pseudomonas、Acinetobacter和Agrobacterium为反硝化硫氧化工艺的功能菌属。     

红色非硫光合细菌的生长特性研究

红色非硫光合细菌菌种从城市污水处理厂活性污泥中分离得到,对红色非硫光合细菌的生长规律及其影响因素进行研究,试验表明在进行污水处理时所用的红色非硫光合细菌的最佳培养条件为接种量2%,pH7～8,光照强度为1500lx,光照厌氧条件下培养3～5d。这为红色非硫光合细菌应用于染料有机化工废水处理的进一步研究提供了理论依据。     

蜂窝状Ce/Cr掺杂Cu基催化剂用于乙烷的催化燃烧

以蜂窝堇青石陶瓷为载体,采用浸渍法负载氧化铝涂层和活性组分,制备了蜂窝状Ce/Cr掺杂Cu基催化剂。运用BET,XRD,XPS,H₂-TPR技术对催化剂进行了表征,并对其乙烷催化燃烧活性进行了评价。表征结果显示,Ce/Cr掺杂提高了催化剂表面化学吸附氧的含量,提升了催化剂在较低温度下的氧化还原性能。实验结果表明：在入口乙烷质量浓度2 000 mg/m³、反应空速20 000 h^-1的条件下,Cu-Ce催化剂较Cu催化剂的T₅₀和T₉₀（乙烷转化率为50%和90%时的反应温度）分别降低了46 ℃和101 ℃,降幅高于Cu-Cr催化剂的38 ℃和78 ℃;较高反应空速（30 000 h^-1）对催化反应不利,乙烷浓度对催化剂活性的影响不明显;550 ℃下Cu-Ce催化剂对乙烷的转化率100 h内保持在99%以上,表现出良好的稳定性。     

水热法合成催化氧化高含硫废水的Ni-MnO2/Al2O3制备条件优化

针对油气田高含硫废水快速氧化处理的需求,以Ni为金属助剂,MnO2为活性组分,采用水热法制备了Ni-MnO2/Al2O3催化剂,通过对高含硫废水催化氧化性能的研究优化了Ni-MnO2/Al2O3的制备条件。BET、XPS、SEM表征结果表明,Ni与Mn摩尔比对催化剂的比表面积变化影响最大,摩尔比为2:10时催化剂的比表面积最大为232.5m2/g,吸附氧和晶格氧的比例高达2.02;水热温度影响催化剂的形貌,低温时以棒状结构为主,110℃时形成有序的片状结构,过高的温度会引起晶粒的团聚;较大的比表面积、丰富的多孔结构及高的吸附氧是催化活性高的主要原因。因此,在Ni与Mn摩尔比为2:10、水热温度为110℃、水热时间为12ｈ、焙烧温度为400℃的条件下制备的Ni-MnO2/Al2O3催化剂具有最高的催化活性,对于硫离子浓度为3000mg/L的废水,90min后的硫离子转化率高达96.6％,对含硫废水的处理效果最好。     

超声强化下多相催化臭氧体系处理印染尾水

随着我国对水环境质量要求逐步提高,对于纺织印染废水处理提出了更为严格的排放要求.臭氧(O₃)工艺已常用于纺织印染废水深度处理,但存在臭氧利用率低、氧化不彻底等问题.该研究通过自制陶粒催化剂,构建多相催化臭氧氧化体系,以期改善接触条件,提高处理效率,同时在此基础上引入超声波进一步强化体系处理效率.采用扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)表征了陶粒催化剂,考察了催化剂投加量、超声波频率对印染尾水的COD_Cr去除率,并通过三维荧光光谱、GC/MS等分析了反应前后尾水中有机物的变化特征.结果表明:①自制陶粒催化剂表面较为粗糙,晶面尺寸在36~50 nm之间,投入后可提高臭氧(O₃)体系对印染尾水的COD_Cr去除率(提高了10%~15%),具有较好的催化效率.②引入超声波可进一步提升体系的氧化效率,当超声频率为200 kHz时,出水ρ(COD_Cr)可达到GB 3838—2002《地表水环境质量标准》Ⅴ类要求.③自制陶粒催化剂与超声波的引入主要促进了芳香性蛋白和溶解性微生物代谢产物的氧化分解,且有效地破坏了长链烷烃、环状烷烃、复杂苯系物等有机物,从而实现印染尾水中ρ(COD_Cr)的进一步降解.研究显示,自制陶粒催化剂协同超声波可提高O₃体系对印染尾水的矿化效率且绿色环保,可为我国水环境敏感区域内纺织印染企业或园区废水深度处理工艺的选择提供参考依据.      

HNTs@CeO2-Au@Co3O4催化还原对硝基苯酚和染料污染物

制备了HNTs@CeO₂-Au@Co₃O₄核壳中空管状复合催化剂,用于还原降解水体中对硝基苯酚(4-NP)和染料(MB,MO)污染物.采用TEM,SEM,EDS,XRD,N₂吸脱附,XPS等方法对催化剂微观结构和物化特征进行表征.结果表明,CeO₂和Co₃O₄作为内外活性层较好地分散固载Au纳米颗粒,通过界面反应构筑于埃洛石纳米管中,形成CeO₂/Co₃O₄叠层结构封装埃洛石载金核壳复合催化剂(HNTs@CeO₂-Au@Co₃O₄).该催化剂分别在3.5,8和3min内可还原去除96%以上的4-NP,MB和MO污染物,其相应的一级反应动力学速率常数(0.856,0.370,1.337min^-1)和转换频率(10.99,1.90,2.80min^-1)均明显优于HN...     

选择性催化氧化H2S的富氮碳催化剂研究进展

近年来,能高效净化H2S并回收硫资源的选择性催化氧化技术(H2S-SCO)受到了广泛关注.开发高性能、高选择性及低成本的催化剂是H2S-SCO技术的研究重点,其中富氮碳基催化剂(RNCC)具有高活性、无金属、易制备、低成本且易再生等优点,被认为是一类极具潜力的H2S-SCO催化剂.本文介绍了金属基催化剂的发展,总结和归纳RNCC的制备方法、催化活性和物化性质,系统地讨论RNCC的构-效关系及影响RNCC性能的关键因素,并总结了RNCC的H2S-SCO反应机理.最后指出RNCC目前存在机遇和挑战,并展望了未来的发展方向.     

夏季东海生源硫的分布、通量及其对非海盐硫酸盐的贡献

对2012年6月东海表层海水中二甲基硫（DMS）、二甲巯基丙酸内盐（DMSP）和二甲亚砜（DMSO）的浓度分布特征及其影响因素进行了研究,并估算了DMS的海-气通量及其对大气气溶胶中非海盐硫酸盐（nss-SO₄^2-）的贡献率.结果表明,DMS、溶解态DMSP（DMSPd）、颗粒态DMSP（DMSPp）、溶解态DMSO（DMSOd）和颗粒态DMSO（DMSOp）的浓度平均值±标准偏差为（5.71±5.23）,（5.94±3.68）,（23.84±14.15）,（9.14±10.52）和（11.01±5.81）nmol/L.DMS、DMSP和DMSOp浓度均在28oN~29oN,122°E~123.5°E海域呈现高值中心,沿中心向外扩散降低,并且与叶绿素a（Chl-a）的分布趋势基本一致.除DMSOd外,3种二甲基硫化物与Chl-a表现出显著的相关性,表明浮游植物生物量是影响东海生源有机硫化物生产分布的关键因素.此外,夏季东海DMS海-气通量介于（0.93~101.02）μmol/（m²·d）,平均值±标准偏差为（18.13±21.42）μmol/（m²·d）.夏季东海生源硫释放对nss-SO₄^2-的贡献率仅为2.2%,表明人为排放是东海大气气溶胶中nss-SO₄^2-的主要来源.     

基于协同反硝化脱氮的光伏废水处理

以光伏废水为研究对象,利用启动成功的协同反硝化反应器,在进水F-浓度为800mg/L,NO₃^--N为350mg/L的条件下,控制进水C/N为0.7左右,实现反硝化过程无需酸碱调控,TN去除率为90%以上,TN去除速率为2.0~2.5kg/（m³·d）.除氟试验表明,通过投加CaO初步除氟能将F-浓度降低至800mg/L,同时将pH提升至7.68,满足协同反硝化的pH范围（7.5~8.5）要求;二次除氟能有效降低废水中残余的F-及协同反硝化生成的SO₄^2-.针对多数含F-浓度超过800mg/L的光伏废水,可采用先初步除氟、协同反硝化脱氮,最终二次除氟、除硫酸盐的工艺路线.相比于完全异养反硝化脱氮处理光伏废水,采用协同反硝化可节约脱氮成本0.82元/t.