Shewanella oneidensis MR-1对硫化汞的生物利用性研究

在实验室模拟条件下,研究了铁还原菌奥奈达希瓦式菌Shewanella oneidensis MR-1对固态硫化汞的生物溶解、生物甲基化作用及其影响因素.结果表明,铁还原菌S.oneidensis MR-1在含硫培养基中生长良好,低浓度硫素能够促进其生长,高浓度时细菌生长则受到抑制,这种抑制主要表现在菌株生长曲线迟缓期的延长;铁还原菌S.oneidensis MR-1能够利用固态硫化汞,促进其溶解并迅速进行汞甲基化;在S.oneidensis MR-1的耐硫化物范围内,菌株对硫化汞的生物溶解作用随着硫化钠浓度的增大而增强,但生物甲基化作用只在低浓度硫化钠时受到促进,硫化钠浓度过高时则会受到抑制;此外,弱酸性环境比酸性及中碱性的环境更有利于S.oneidensis MR-1对硫化汞的生物溶解及甲基化.     

零价铁去除废水中的汞

研究了零价铁(zero-valent iron,ZVI)去除废水中Hg2+的动力学特征及其影响因素,初步探讨了ZVI与Hg2+的作用机制.结果表明,ZVI对废水中Hg2+的最佳去除条件:Hg2+的初始浓度为0.10 mg·L-1、pH为5、ZVI用量为0.050 g、温度为25℃,获得Hg2+的去除率为94.5%.ZVI对废水中Hg2+有一个快速的去除过程,可用准一级反应动力学方程描述,速率常数为0.010 min-1.ZVI去除废水中Hg2+的机制主要是氧化还原反应、铁氧化物和氢氧化物的吸附和共沉淀作用,ZVI表面钝化是降低Hg2+去除率的主要原因,其钝化成分主要是FeOOH和Fe2O3-Fe3O4.胡敏酸可与ZVI还原产生的Fe2+、Fe3+结合形成Fe-HA复合物,增加可溶性铁的比例,缓解ZVI的钝化,对细铁氧化物和铁氢氧化物胶体具有稳定作用,增强对废水中Hg2+的吸附作用.     

水环境中典型纳米颗粒对菲的吸附特征

以典型三环多环芳烃菲为代表,选取11种典型纳米颗粒对水中不同浓度的菲进行吸附实验,探究水体中的纳米颗粒对菲的吸附特征.结果表明,Freundlich模型对所有样品的拟合结果最好.logKFr值显示,有机膨润土及3种炭黑对菲的吸附作用最强,且远远大于其他纳米颗粒.有机膨润土对菲的吸附表现为线性吸附(n=1.08),而3种炭黑均表现出显著的非线性特征(n＜0.5),且非线性特征随吸附能力的增强而增强,其他几种纳米颗粒均表现出非线性吸附特征(n＜0.9).水中所有的纳米颗粒在与菲作用的过程中,吸附的强弱与颗粒表面电位、粒径及比表面积均无显著相关性,即对于所有纳米颗粒来说,这几种性质并不是决定吸附作用的最主要因素,而吸附剂的化学组成及结构特性可能是引起吸附作用差异的主要原因.     

磷酸根和镉离子在羟基铁改性膨润土表面的协同吸附机制研究

聚合羟基金属-粘土矿物复合物广泛存在于自然环境中,对重金属阳离子和含氧酸根阴离子均有很好的吸附能力,因此对这些化合物的环境迁移过程及污染控制具有重要影响.研究采用FeCl₃和Na₂CO₃共同改性膨润土,制备了羟基铁－膨润土复合物（HyFe-Bent）.XRD和孔结构分析结果发现,HyFe-Bent的d₀₀₁由原土的1.52 nm增加到1.81 nm,比表面积由原土的52.2 m²·g^-1增大到108.4 m²·g^-1.将HyFe-Bent用于同时吸附水中磷酸根（P）和镉离子（Cd）,结果表明,在实验条件下P和Cd在HyFe-Bent上表现出明显的协同吸附效应,溶液pH升高可促进Cd的吸附但降低P的吸附.此外研究了P和Cd吸附次序对它们吸附性能的影响：在先吸附P的体系中两种物质的吸附性能与同时吸附体系相当,而在先吸附Cd的体系中吸附性能则明显低于同时吸附体系.由此提出P和Cd协同吸附的原理是多种吸附机制共存：除了配体交换和离子交换作用,它们在HyFe-Bent表面还发生了表面沉淀作用,可能形成了Fe-P-Cd三元络合产物.论文研究结果可为了解重金属和含氧酸根复合体系的环境行为及污染控制提供新信息.     

有序介孔碳载金/L-赖氨酸/纳米金修饰电极的制备及其对邻苯二酚、对苯二酚的检测响应研究

通过化学还原的方法合成有序介孔碳负载纳米金粒子,并构筑有序介孔碳载金/L-赖氨酸/纳米金复合膜修饰玻碳电极;利用扫描电镜观察介孔碳和介孔碳复合膜的微观结构,并用循环伏安法、电化学阻抗谱表征自组装电极的过程.在此基础上用差分脉冲伏安法研究对苯二酚和邻苯二酚混合物在该电极上的电催化氧化,研制了一种基于有序介孔碳载金/L-赖氨酸/纳米金复合膜修饰电极分别检测对苯二酚和邻苯二酚的传感器.在最优的实验条件下,该传感器在对苯二酚和邻苯二酚浓度为1×10-6～8×10-4mol·L-1的范围内具有良好的线性关系,检出限分别为3×10-7mol·L-1、7×10-7mol·L-1.     

零价铁对脱色希瓦氏菌S12偶氮还原的促进作用

以脱色希瓦氏菌(Shewanella decolorationis)S12为实验菌株,研究了零价铁(ZVI)存在条件下微生物的厌氧偶氮还原特性及其最佳反应条件.结果表明,ZVI可显著促进菌株S12的厌氧偶氮还原速率.培养30 h后含有20 mmol.L-1微米级ZVI和S12菌的培养体系中,菌株S12对1 mmol.L-1苋菜红的脱色率达100%,比不含ZVI的S12菌培养体系和只含ZVI的体系的偶氮还原率分别提高了23.16%和94.66%;在额外含20 mmol.L-1甲酸钠的培养体系中,ZVI的存在也使S12菌对苋菜红的脱色率提高了20.54%.此外,ZVI的存在可显著提高培养体系对偶氮染料的耐受能力.在投加ZVI和菌株S12培养体系中,连续批量投加浓度为1 mmol.L-1的苋菜红可在276 h内实现11次有效脱色,而不含ZVI的S12菌培养体系中只能实现3次有效脱色.进一步的研究发现,ZVI与菌株S12协同培养体系的最适反应pH为9.0,最适ZVI投加量为60 mmol.L-1.与毫米级和纳米级ZVI颗粒相比,微米级ZVI颗粒具有更强的促进作用.本研究结果将为利用ZVI协同促进偶氮染料的生物治理效果提供科学参数.     

乙醇处理对树脂基纳米水合氧化铁结构及其除砷性能的影响

通过考察乙醇处理对树脂基纳米水合氧化铁(D201-HFO)结构及其除砷性能的影响,评价乙醇处理在复合材料制备中的必要性.结果表明,乙醇处理后负载水合氧化铁(HFO)在D201树脂内的分散性增加,材料对砷的饱和吸附量提高约20%,且复合材料的比表面积、孔容、孔径分别增加了52%、65%、28%;但乙醇处理对复合材料的机械强度和负载HFO的晶型无影响,在pH值、离子竞争对该材料除砷性能的影响趋势方面也无明显作用,对复合材料固定床除砷性能及再生方面也无明显作用.总体而言,乙醇处理对D201-HFO复合材料实际除砷性能影响不大,从技术经济性考虑可以省略.     

有机蒙脱石负载纳米铁去除溶液中四溴双酚A的研究

研究了改性蒙脱石负载纳米铁材料(NZVI-CMT)在甲醇-水体系中对四溴双酚A(TBBPA)的去除作用,并确定了反应温度、TBBPA初始浓度以及材料投加量等因素对去除效果的影响.结果表明,在25℃条件下,0.02 g NZVI-CMT对初始浓度为10 mg·L-1TBBPA溶液的去除率可达97.5%,而且NZVI-CMT对TBBPA的去除率明显高于两种单一材料即纳米零价铁(NZVI)及有机蒙脱石(CMT)的去除率(18.3%、67.3%),同时也大于两者之和(85.6%).利用NZVI-CMT对TBBPA进行重复去除实验时,前3次的去除率均可达到90%以上.通过检测降解产物并分析材料对TBBPA去除过程的特性,发现NZVI-CMT对TBBPA的去除以吸附为主,并伴有少量还原脱溴反应发生,而且较高的反应温度对降解反应有利.     

不同Fe(Ⅲ)对活性污泥异化铁还原及除磷影响研究

以SBBR反应器活性污泥作为铁还原菌菌种来源,采用兼性厌氧/严格厌氧恒温培养试验,投加不同Fe(Ⅲ)考察各条件下的异化铁还原能力同时比较对磷的去除效果.结果表明:2种条件下Fe(Ⅲ)还原能力具有较好的一致性,依次为:Fe(OH)3＞氧化铁皮＞青矿＞红矿,其中严格厌氧条件下较好.同时,除磷效果与其呈正相关,富集培养至7d,Fe(OH)3及氧化铁皮体系出水磷浓度均达到2mg/L以下,之后继续降低,最终达到0.5mg/L以下.结合异化铁还原除磷机理,可以证明,不同Fe(Ⅲ)表面吸附作用对TP的去除贡献较小,其主要作用为铁还原菌驱动下的化学沉淀去除.     

水泥窑替代燃料中的重金属特性分析

以水泥窑常用的替代燃料——生活垃圾和污泥为研究对象,分别测定了重金属As、Cd、Hg、Cu、Pb、Cr、Zn、Ni总量,Cd、Cu、Pb、Zn的形态分布及As、Cr的价态,结果表明:脱水污泥中,8种重金属含量由高到低的顺序为:Zn>Cu>Cr>Pb>Ni>Hg>As>Cd。三种垃圾筛上物中,8种重金属含量由高到低的依次顺序为:Zn>Cr>Cu>Ni>Pb>As>Hg>Cd。市政污泥中,Cd以酸提取态为主,占总量的45%以上;Pb 94%以残渣态存在;Cu以有机结合态为主,占63.16%;Zn以铁锰氧化态为主,占43.5%。三种垃圾筛上物中,Pb几乎没有酸可提取态和铁锰氧化态的存在,重金属Cd没有残渣态存在。原生垃圾中,重金属Zn酸可提取态占18.52%,而堆肥垃圾筛上物和矿化垃圾筛上物中,重金属Zn酸可提取态为1%以下,铁锰氧化态含量为75%左右。垃圾和污泥中,重金属Cr(Ⅲ)、Cr(Ⅵ)均未检出。