碳负载富氧空位的NiCo2O4用于电催化还原硝酸盐

水体中硝酸盐是一种广泛存在的污染物,因此,开发用于水中硝酸盐还原的高效电催化剂受到广泛关注.采用溶胶-凝胶法耦合硼氢化钠还原法制备了碳负载富氧空位的NiCo₂O_4-x/C电催化剂,并研究其去除硝酸盐的性能.结果发现,在该体系中,耦合导电碳载体可改善半导体型电催化剂导电性,构建氧空位可促使原子H^*生成,最终实现硝酸盐高效还原.NiCo₂O_4-x/C阴极在电流密度为20 mA·cm^-2、pH=7的条件下,可于3 h内去除水中94.8%的NO₃^--N,相较于NiCo₂O₄及NiCo₂O₄/C阴极,NO₃^--N去除率分别提高了36.6%和12.2%.此外,NiCo₂O_4-x/C阴极在连续5次还原硝酸盐过程中性能并未有明显变化.结合掩蔽实验和电子顺磁共振波谱分析证实,NiCo₂O_4-x/C阴极除了可通过直接电子还原硝酸盐外,还可以通过生成原子H^*间接还原硝酸盐.通过对实际废水处理进一步验证其转化硝酸盐的性能,研究表明,NiCo₂O_4-x/C阴极可有效去除焦化废水生物出水中硝酸盐.     

硫自养反硝化系统运行效能和微生物群落结构研究

启动了单质硫自养反硝化反应器并研究其脱氮性能,通过血清瓶批式实验测定了污泥的反硝化活性,并采用扫描电镜和高通量测序手段揭示了系统内微生物群落结构特征.结果表明,SBR反应器进水NO₃^--N浓度为80mg/L,随水力停留时间由12h逐渐缩短为6h,反应器的自养脱氮性能逐渐增强,稳定期反应器的总无机氮去除率达99.1%,总无机氮去除负荷平均值为0.158kg N/（m³·d）;SBR周期内NO₂^--N浓度最大值为13.3mg/L,NO₃^--N还原为NO₂^--N过程pH值由7.38降低至6.94,NO₂^--N还原为N₂过程pH值基本不变;批式实验结果表明,硫自养反硝化和异养反硝化NO₃^--N去除速率分别为0.515,0.196kg N/（kg VSS·d）,硫自养反硝化污泥NO₂^--N降解速率为0.117kg N/（kg VSS·d）,污泥同时具有自养反硝化和异养反硝化活性;扫描电镜显示,污泥中存在大量的杆状细菌和球状菌;污泥中主要的硫反硝化细菌分别为Thiobacillus、Sulfurimonas和Thermomonas属,其相对丰度分别为14.5%、7.6%和6.0%.     

硫改性牛粪生物炭对Hg2+的高效吸附及其机理

以牛粪为原料在400,500,600 ℃条件下限氧热解制备牛粪生物炭(BC),然后以不同质量比将升华硫和BC混合共热解制备硫改性牛粪生物炭(BCS)。使用元素分析仪、SEM、FTIR、XPS和BET对制得的BC和BCS进行了表征,并研究了各BC和BCS对Hg2+的吸附特性。结果表明:热解过程使BC和BCS变得粗糙多孔,Hg2+被吸附到生物炭表面和孔道内;BC和BCS的吸附过程符合准二级动力学模型,BCS对Hg2+的吸附平衡时间仅为30 min,且吸附过程不受pH影响;Langmuir模型可较好地描述BC吸附过程,吸附量随热解温度的升高而降低,BCS吸附过程符合Freundlich模型,吸附能力较BC显著提升,最大拟合吸附量达到407.81 mg/g;BCS的吸附稳定性较高,在各解吸剂中的解吸率均低于5%;BC主要吸附机理为官能团络合,BCS主要吸附机理为HgS沉淀。因此BCS是一种高效稳定的Hg2+吸附材料。     

重金属絮凝剂DTMPAM去除Cr (Ⅵ)的性能与机理

以二硫代羧基化羟甲基聚丙烯酰胺（DTMPAM）作为高分子絮凝剂,研究DTMPAM对水中Cr （Ⅵ）的去除性能,考察了DTMPAM投加量、pH值、Cr （Ⅵ）初始浓度以及共存浊度、无机物质、有机物质对DTMPAM处理含Cr （Ⅵ）废水性能的影响.结果表明,DTMPAM在酸性条件下对不同Cr （Ⅵ）初始浓度的含Cr （Ⅵ）水样均具有良好的去除效果,且Cr （Ⅵ）的去除率随着体系初始pH值的降低而升高;当pH值为3.0时,DTMPAM对Cr （Ⅵ）初始浓度为5,15,25和50mg/L水样中Cr （Ⅵ）的最高去除率分别达到94.78%,96.52%,96.53%和97.49%.共存浊度对DTMPAM去除Cr （Ⅵ）具有抑制作用.在低DTMPAM投加量下,共存无机阳离子K⁺、Na⁺、Ca²⁺、Mg²⁺,共存无机阴离子SO₄^2-、NO₃^-、Cl^-,以及共存有机物质柠檬酸钠、乙酸钠、三氯乙酸和氨基乙酸等对DTMPAM去除Cr （Ⅵ）均具有一定的抑制作用;而在高DTMPAM投加量下,这些物质的存在会对DTMPAM去除Cr （Ⅵ）表现出较小的促进作用.无机阳离子Fe³⁺、Ni²⁺、Ba²⁺的存在对DTMPAM去除Cr （Ⅵ）具有较明显的抑制作用,其中Ba²⁺的抑制作用最显著.红外光谱和能谱分析显示,DTMPAM高分子链上的二硫代羧基可将水样中Cr （Ⅵ）还原为Cr （Ⅲ）,Cr （Ⅲ）进一步和DTMPAM分子链上的二硫代羧基、胺基发生螯合反应形成絮体.     

高比表面硫脲改性花生壳炭的制备及对四环素和铜的吸附

以硫脲和磷酸为改性剂,通过一步碳化制备了高活性氮硫共掺杂高比表面改性花生壳炭PBC-NS.探讨了改性花生壳炭PBC-NS吸附单一与混合体系中TC/Cu(Ⅱ)吸附特性,并研究了改性对TC/Cu(Ⅱ)吸附的增强作用及机制.结果表明,改性花生壳炭PBC-NS成功引入了砒啶氮、石墨氮、 C—S—C和—SH等氮硫官能团,且改性后比表面积高达1 437 m²·g^-1,比改性前提升了2.6倍.改性花生壳炭PBC-NS对单一体系TC和Cu(Ⅱ)的最大吸附量分别为585mg·g^-1和21.2mg·g^-1,较改性前提升2.6倍和2.7倍;且PBC-NS对混合体系中的TC和Cu(Ⅱ)的饱和吸附量较单一体系提升13mg·g^-1和6.8mg·g^-1.PBC-NS在4次重复使用后对TC和Cu(Ⅱ)的吸附容量仍能达到初始吸附量的66%和70%.等温拟合与现代光谱分析表明,改性使PBC-NS对TC/Cu(Ⅱ)吸附量的大幅提高主要归因于氮硫活性官能位的化学络合和高比表面引起的孔填充共同作用...     

黏胶纤维行业硫化氢废气新工艺技术研究

粘胶纤维生产过程中含有硫化氢、二硫化碳的废气,一般选用碱洗循环塔喷淋,H2S通过NaOH吸收,生成NaHS经过蒸发提取后作为一种化工原料再利用,由于行业制约,可能造成NaHS无法及时安置。基于此,需要积极探索新型的更节能环保的处理工艺。新型湿法脱硫工艺,能够有效处理含硫废气,同时生成单质硫。新型湿法脱硫工艺虽然是比较成熟的H2S治理工艺,但此工艺是否适用于黏胶纤维行业的废气处理还需要进行试验验证。     

寡养单胞菌对S2-氧化特性及主要代谢途径

以无机硫（S²）^-为目标污染物,从北京东沙河黑臭水体筛选出一株能够高效氧化S^2-的土著硫氧化菌,并对其进行16S rRNA测序及生理生化特性鉴定,结果表明,该菌株属于寡养单胞菌属（Stenotrophomonas）,命名为Stenotrophomonas sp.sp3.菌株sp3在温度25℃,初始pH值7.0,初始葡萄糖浓度0.25%,初始菌浓度1.00g/L时,菌株sp3对S^2-的氧化率最高.在此适宜条件下,反应60h后,菌株sp3对S^2-的最高氧化率达到86.6%.S^2-的浓度在整个氧化过程中持续下降后保持稳定,在此过程中产生了S⁰,S₂O₃^2-,SO₃^2-以及SO₄^2-这4种其它存在形态的硫.随着S^2-被氧化,SO₄^2-的浓度呈缓慢上升的趋势.利用高通量测序技术推测菌株sp3主要是通过副球菌硫氧化途径（PSO）将非稳定态的S^2-逐步转化为稳定态的SO₄^2-.在此代谢途径中,一部分S^2-被氧化为S⁰,另一部分S^2-则直接氧化为SO₃^2-;S⁰与SO₃^2-可自发反应生成S₂O₃^2-,而S₂O₃^2-发生歧化反应再释放出SO₃^2-和S⁰;反应生成的部分SO₃^2-继续直接氧化为SO₄^2-.菌株sp3在黑臭水体的水质净化过程中有一定的应用前景.     

黄、东海二甲基硫与环境因子的多元分析及建模

基于已发表的2005~2015年的文献数据,讨论了黄、东海表层二甲基硫（DMS）和叶绿素a （Chl-a）浓度的时空变化.结果表明：夏季DMS和Chl-a浓度高于冬季;由南至北,年均DMS和Chl-a浓度逐渐升高,且四季间的差异变大.黄、东海表层海水DMS和Chl-a、温度的统计分析表明,春、夏季Chl-a和DMS浓度存在指数关系,而冬季Chl-a和DMS浓度则存在线性关系;不同Chl-a水平下,温度对DMS浓度的影响存在差异.黄、东海表层DMS浓度与Chl-a浓度及温度的多元统计模型结果显示：DMS浓度随着Chl-a浓度增加而增加;在中心温度为21.31℃的温度区间内,DMS浓度较高,且Chl-a浓度越高,这个温度区间越窄.     

光源、氮源和碳源对紫色非硫细菌生长特性的影响

紫色非硫细菌（PNSB）能在厌氧光照条件下将污水中的氨氮、有机物和磷同化到细菌体内用于合成蛋白质等细胞物质,而不是转化为CO₂和N₂.为了优化PNSB的生长条件,以沼泽红假单胞菌为研究对象,考察了光源、氮源和碳源类型对PNSB生长的影响.结果表明厌氧红外光条件下PNSB的生长速率约是白炽灯条件下的3倍;PNSB对氨氮（NH₄⁺-N）的利用速率最快,同时也可利用硝态氮（NO₃^--N）,亚硝态氮（NO₂^--N）;PNSB对乙酸钠的利用速率最快,其次是葡萄糖,最难利用的是淀粉,主要归因于大分子有机物需要水解酸化后才能被PNSB吸收利用.厌氧红外光条件下PNSB处理城市污水具有较好的应用前景.     

稻壳基活性炭催化剂的低温NH3-SCR抗硫性能

以稻壳基活性炭（DAC）为载体,利用等体积浸渍法制备了DAC负载Mn、Ce氧化物的Mn-Ce/DAC脱硝催化剂,并用于氨法SCR反应.采用N₂吸附、X射线衍射（XRD）、X射线光电子能谱（XPS）和程序升温吸附脱附（TPR/TPD）等手段对催化剂的物理化学性能进行了表征.结果发现与商业木屑基活性炭负载Mn、Ce氧化物催化剂（Mn-Ce/MAC）相比,Mn-Ce/DAC具有更高的Ce³⁺/Ce⁴⁺比率、表面化学吸附氧含量以及表面Brønsted酸性位点,这与其优良的低温SCR活性及抗硫抗水性能直接相关.原位红外光谱结果显示在含硫气氛中Mn-Ce/DAC表面的硫酸盐含量明显低于Mn-Ce/MAC,表明前者具有优良抗硫性能.