珠江三角洲地区冬季硫、氮干沉降的来源解析

采用WRF-CMAQ模式对珠江三角洲地区2015年1月进行数值模拟,结合CMAQ的集成源解析方法ISAM对S、N及其干沉降的来源贡献进行分析.结果表明：珠江三角洲地区S、N干沉降量高值主要分布在广佛交界处以及珠江口附近,其逐日变化趋势主要受质量浓度变化影响,但在部分时间段受干沉降速率的影响亦相当显著.珠江三角洲区域内排放源对于S干沉降的平均贡献占比为36.2%,与其质量浓度区域内贡献占比相当,SO₂干沉降速率增加以及背景风场变弱会使区域内贡献占比增加;区域内源对于N干沉降的平均贡献占比为32.4%,远小于其质量浓度区域内贡献占比,当NO₂质量浓度减少,使得HNO₃的质量浓度和干沉降量减少时,区域内贡献占比增加.对于珠江三角洲典型城市,广州S干沉降的本地贡献为27.7%,N为14.2%;江门S干沉降的本地贡献为9.6%,N为8.8%.2个城市对比而言,广州受本地的影响较江门显著,江门受其上风方向广州和佛山两市输送的影响显著,但当背景风场减弱时,江门本地贡献会有明显增加.     

水热超声合成铈掺钒钨钛低温脱硝性能研究

文章采用水热法成功合成钛基钒系催化剂(V_4W_5Ti),通过超声浸渍合成铈掺杂钛基钒系催化剂(Ce_(10)V_4W_5Ti),用稀硫酸进行预处理合成Ce_(10)V_4W_5Ti-pre-H_2SO_4,对其脱硝能力及抗水抗硫性能进行探究。考查了不同催化剂在200℃下的脱硝性能;水分、SO_2及氨氮比对脱销效率的影响。XRD结果证明水热法合成后的催化剂的主要晶型为锐钛矿。脱硝及抗水抗硫实验结果表明:Ce_(10)V_4W_5Ti-pre-H_2SO_4的NOx转化效率最高,200℃反应温度下可达85.7%;Ce_(10)V_4W_5Ti抗水抗硫性能最佳,同时加入10%H_2O和1 000×10-6SO_2后,NOx转化效率下降9.8%;当氨氮比1时,氨氮比越高,NO_x转化效率越高。该研究利用水热法和超声辅助负载相结合,进一步增强了催化剂在低温下脱销及抗水抗硫性能,可为其在环境污染控制领域的优化应用提供思路及参考。     

烧结烟气氨法脱硫副产物氧化系统的优化研究

柳钢1~#360 m~2烧结机氨法脱硫系统正四价硫氧化率低,易造成硫酸铵产率低及气溶胶二次污染等问题。在正四价硫氧化动力学研究的基础上,结合氨法脱硫工艺特点建立喷淋塔底部持液槽正四价硫氧化系统的数学模型。利用该模型对喷淋塔底部持液槽内正四价硫的氧化过程进行数值模拟,计算不同空气量、总硫浓度和pH值等工艺条件对正四价硫的影响规律。根据计算结果对柳钢1~#360 m~2烧结机氨法脱硫正四价硫氧化系统进行改造,通过空气鼓风实现正四价硫的强制氧化。系统改造后的运行结果表明,正四价硫的氧化率为94.3%～97.8%,氨法脱硫系统运行的稳定性和经济性得以提高。     

Fe2O3添加对钛基SCR催化剂表面硫酸氢铵分解行为的影响规律

采用共沉淀法合成了TiO_2及TiO_2-Fe_2O_3载体,并对硫酸氢铵与上述载体之间的相互作用及硫酸氢铵的具体分解行为进行了研究.结果表明,催化剂载体表面含硫官能团主要以双齿硫酸盐的形式存在,含氮官能团以铵根离子的形式存在.当硫酸氢铵沉积于催化剂载体表面时,由于硫酸根离子具有较强的电负性,Ti原子及Fe原子处于电子缺失状态.对于TiO_2载体,硫酸根离子主要与Ti原子相连;而对于TiO_2-Fe_2O_3载体,Ti原子及Fe原子均为硫酸根离子主要的附着位点.采用热分析方法及原位红外对硫酸氢铵在TiO_2及TiO_2-Fe_2O_3载体表面的分解行为进行了研究,发现铁氧化物的添加显著促进了硫酸氢铵在低温区间内的分解行为;与铵根离子相比,硫酸根离子具有更高的热稳定性.催化剂稳定性测试结果表明,铁氧化物的添加显著提高了低温抗硫抗水性能,为实现低温SCR技术的工业应用提供了理论基础.     

水中硫代钨酸盐的形成及其形态转化

基于紫外-可见分光光度法定量测试了模拟的不同天然水环境条件下硫代钨酸盐的含量变化,探讨了其对硫代钨酸盐的形成和形态转化过程的影响.结果表明：偏酸性-中性条件是水中大量形成一、二、三、四硫代钨酸盐（特别是三、四硫代钨酸盐）的必要前提,且在偏酸性条件下（pH=5）钨酸盐硫代程度更高.在偏酸性条件下,当硫化物与总钨的摩尔浓度比（S （Ⅱ）/W）为10：1时,硫代钨酸盐成为钨的主要存在形式;S （Ⅱ）/W为20：1时,钨酸盐全部转化为硫代钨酸盐,且钨的主要形态是WO₃S^2-;S （Ⅱ）/W为30：1和40：1时,钨的主要形态分别是WO₂S₂^2-和WOS₃^2-.在偏酸性条件下,离子强度的增加对钨酸盐的硫代过程有明显抑制作用;而在中性条件下,离子强度变化对钨的形态变化的影响甚微.     

镍铝复合金属氧化物电极电吸附去除水中硫代硫酸根研究

水滑石是一种高效的电吸附材料,可用于工业废水中硫代硫酸盐的去除.硫代硫酸盐(S2O2-3)是废水中主要含硫污染物.本研究采用共沉淀法,在泡沫镍基体上成功合成了Ni Al-LDHs,并经煅烧成功转化为Ni Al-LMO电极.NiAl-LMO电极电化学性能稳定,可逆性好,比电容可达577F·g-1.NiAl-LMO电极在外加电压为1. 0 V、p H为7、温度40℃时,对S2O2-3电吸附效率最高达60.9%,施加相反电压后S2O2-3电脱附率达84.9%.本研究为含S2O2-3废水处理提供了新的电吸附电极材料和技术选择.     

黑臭水体中不同浓度Fe2+、S2-与DO和水动力关系

以巢湖南淝河口湖湾区的黑臭水体为例,运用分位数回归方法研究了黑臭水体中不同浓度Fe²⁺、S^2-与DO及流速的定量关系.比较发现：分位数回归方法能够定量分析流速和DO对不同浓度Fe²⁺、S^2-的作用;而普通线性回归则无法给出它们彼此在不同浓度情况下的定量关系.进一步分析发现,水体流动主要通过分散作用降低黑臭水体中Fe²⁺及S^2-的浓度;增加流速对降低南淝河口及黑臭水体边缘等Fe²⁺、S^2-浓度梯度较大区域的污染效果显著;但对黑臭水体中间位置Fe²⁺、S^2-浓度梯度较小区域污染没有显著影响.增加DO对减少S^2-浓度达到0.043mg/L以上或Fe²⁺浓度达到0.80mg/L以上黑臭水体区域污染的效果明显;但对低浓度Fe²⁺、S^2-污染的处理效果不佳.这些结果为治理浅水湖泊中的黑臭水体提供了理论依据.     

硫代砷形态测试分析技术及环境行为特征

砷的形态分布是影响地下水环境中砷迁移转化行为的关键。最新研究发现硫代砷是富硫高砷地下水中砷的主要存在形态。然而,中国关于高砷地下水中硫代砷形态的定量检测成果有限,现有报道多是对水样进行酸化处理后进行砷酸盐和亚砷酸盐形态分析,这一处理导致砷和硫发生沉淀从而使得硫代砷形态被破坏或被忽略。该文系统对比分析了几种不同硫代砷形态的制备、分离和定量检测技术,总结了硫代砷的形态分布及环境行为特征。未来对高砷地下水污染的研究应着重发展硫代砷形态的测试分析技术,调查硫代砷形态在高砷地下水环境中的地球化学行为特征,并探讨其对传统意义上的(亚)砷酸盐地球化学行为的影响。     

Pt／MgO催化剂上NOx存储-还原反应性能

采用稀燃一富燃交替运行方式，研究存储一还原型催化剂PL／MgO的NOx存储性能以及C3H6还原NOx反应性能。氧化存储段，NOx可被有效存储；当氧化性气氛转换为还原性气氛后，出现一个NOx峰，降低了总的转化效果。NOx峰的大小与存储段和还原段时间之比、温度等因素有关；400℃时NOx峰最小，总转化率最高。5h循环实验表明，400℃时PL／MgO催化剂再生良好，NOx转化率稳定在96％。于反应气氛中添加100mg,／m^3SO2进行了5h抗硫性实验，Pt／MgO催化剂的抗硫中毒能力明显强于Pt／BaO／Al2O3。     

磷和硫对空心菜吸收砷的影响

本文通过水培空心菜中砷与磷以及砷与硫配比试验，研究了ＰＯ＾３－４和ＡｓＯ＾３－４以及ＳＯ＾２－４和ＡｓＯ３＾３－４共存对空心菜生长及砷累积的影响。结果表明：５ｍｇ．ｌ＾－１ＰＯ＾３－４或ＳＯ＾２－４时，ＡｓＯ＾３－４显著降低空心菜产量，ＰＯ＾３－４和ＳＯ＾２－４含量提高到３０－１００ｍｇ．ｌ＾－１时，空心菜产量明显提高。．