2018年秋冬季长江三角洲区域PM2.5污染来源数值研究

使用WRF-Chem和WRF-FLEXPART模式定量研究了2018年秋冬季,尤其是在明显冷空气影响时的长江三角洲PM_2.5来源贡献.结果表明：2018年秋冬季长江三角洲以外的跨区域输送对长江三角洲PM_2.5的贡献占15.9%,长江三角洲内部排放贡献占84.1%,长江三角洲区域内部排放及污染相互传输的影响比长江三角洲外跨区域输送的影响更为显著.而在冷空气影响时段中,跨区域输送对长江三角洲PM_2.5的贡献率为33.1%,约为整个秋冬季长江三角洲外部跨区域平均输送贡献率的2倍,输送影响更为明显;输送对长江三角洲三省一市的贡献为46.2%~56.2%,其中跨区域输送的贡献10.2%~38.6%,也明显大于各自秋冬季的平均水平.在冷空气影响时段,长江三角洲四座重点城市（上海、合肥、南京、杭州）的污染潜在输送路径主要以中东路为主;上海、南京受到长江三角洲以外的污染潜在贡献较多,超过30%;杭州受到长江三角洲以外的污染潜在贡献较少,为16.1%.     

土壤铵氮在热活化过硫酸盐氧化过程中的转化

采用来自江苏和河北, 具有不同土壤有机质含量和NH₄⁺浓度的土壤样本, 系统地研究了NH₄⁺在热活化过硫酸盐(PS)氧化过程中的转化和归趋, 考察了反应时间、PS浓度和外加NH₄⁺对硝基副产物生成的影响.结果表明, 土壤中的NH₄⁺能够转化成3-硝基酚、4-硝基酚、2-羟基-5-硝基苯甲酸、4-羟基-3-硝基苯甲酸、2, 4-二硝基酚等副产物, 它们的生成量随着反应的进行先增加后降低.增大PS浓度可促进硝基副产物的生成.当PS浓度为30mmol/kg, 反应12h后一硝基酚和一硝基羟基苯甲酸的生成量达到最大.然而随着PS浓度进一步增大, 硝基副产物发生降解.硫酸根自由基(SO₄·^-)在硝化过程中起到了关键作用, 它能将NH₄⁺氧化生成氨基自由基(·NH₂), 随后经过一系列自由基链式反应生成二氧化氮自由基(NO₂·).同时, SO₄·^-进攻土壤有机质中的酚结构单元, 使其氧化生成苯氧自由基, 苯氧自由基进一步与NO₂·结合生成硝基副产物.天然有机质(NOM)在环境中无处不在, NH₄⁺在环境中也普遍存在, PS用于土壤和地下水污染修复时生成硝基副产物很可能是一个普遍现象.     

南宁市冬季挥发性有机物特征及其来源分析

为了解南宁市冬季期间挥发性有机物（VOCs）污染特征及来源,采用在线连续监测系统于2020年12月9日~2021年2月22日在南宁市区对116种VOCs进行了在线连续观测.结果显示,观测期间VOCs体积分数为37.57x10^-9,烷烃、烯烃、芳香烃、OVOCs及卤代烃体积分数占VOCs比例分别为44%、15%、8%、19%和11%.VOCs体积分数白天低,夜晚高;采用OH消耗速率（L_OH）和臭氧生成潜势（OFP）估算了观测期间VOCs大气化学反应活性,结果表明醛酮类、芳香烃和烯烃是主要的活性物质;使用气溶胶生成系数法（FAC）估算了VOCs对二次有机气溶胶（SOA）的贡献,发现芳香烃对SOA生成贡献最大,占比为98%,其中苯、间/对二甲苯和甲苯为优势物种;正交矩阵因子（PMF）解析结果表明,冬季期间南宁市VOCs主要来源于：机动车尾气排放源（30.1%）>固定燃烧及生物质燃烧源（22.2%）>工业工艺排放源（16.8%）,而OFP贡献较高的源分别为溶剂使用源（23.9%）、固定燃烧及生物质燃烧源（22%）、机动车尾气排放源（21.8%）.因此,机动车尾气排放源和固定燃烧及生物质燃烧源应为南宁市冬季的优先管控源类,其次为工业工艺排放源、溶剂使用源.     

亚洲大陆流出羽中气溶胶磷的来源解析

利用西风盛行时在青岛采集的总悬浮颗粒物（TSP）样品,分析其中总P （TP）和溶解态P （DP）浓度与气团后向轨迹的关系,采用正定矩阵因子分析（PMF）和潜在源贡献因子分析（PSCF）方法解析TP和DP的来源及其潜在贡献区域.结果表明：青岛气溶胶中TP主要来自地壳源的贡献（45%）;其次是机动车排放源（22%）、燃烧源（21%）和工业源（12%）;海盐源的贡献最小（<1%）.但DP主要来自人为源的贡献,其中机动车排放源的贡献为35%,燃烧源和/或二次源为28%、工业源为25%;地壳源和海盐源等自然源的贡献分别为9%和1%.相同来源的TP和DP其潜在贡献区域相似,但DP的贡献区域范围更广.地壳源P （TP和DP）的贡献区域集中在沙尘从源地向我国近海传输的路径上,海盐源P的贡献区域位于黄、渤海,工业源P的贡献区域主要为河南、山东以及蒙古国南部等地区,燃烧源/二次源P的主要贡献区域为山东南部和江苏北部区域,机动车排放源P的贡献区域则主要为北京、天津、山东、江苏等区域.     

北京及周边地区夏季PM2.5中含碳组分污染特征与来源解析

为研究《打赢蓝天保卫战三年行动计划》等政策实施后北京及其周边区域夏季环境PM_2.5含碳组分特征及来源,2019年7月分别在北京城区与河北郊区的2个站点同步连续采集大气PM_2.5样品,利用热光碳分析仪分别测定了有机碳(OC)和元素碳(EC)及其组分的质量浓度;通过最小OC/EC比值法、最小相关系数法估算了二次有机碳(SOC)浓度;利用主成分分析、后向轨迹分析等方法探究了含碳气溶胶的来源。结果表明:夏季北京城区PM_2.5中ρ(OC)和ρ(EC)平均分别为(6.34±0.64),(1.96±0.29)μg/m3,分别占ρ(PM_2.5)的18.65%和5.78%;河北郊区PM_2.5中ρ(OC)与ρ(EC)平均分别为(6.29±0.79),(3.54±0.63)μg/m3,分别占ρ(PM_2.5)的17.69%和9.53%。2种方法估算出北京城区的ρ(SOC)分别为(3.35±0.59),3.98μg/m3,分别占ρ(OC)的(51.77±6.97)%和68.48%;河北郊区的ρ(SOC)分别为(3.28±0.69),4.17μg/m3,分别占ρ(OC)的(62.42±9.62)%和68.32%。此外,夏季北京城区与河北郊区均存在较为严重的二次污染;北京城区含碳组分主要污染源是混合机动车排放、道路扬尘及燃烧源;而工业燃煤排放、机动车尾气及扬尘是河北郊区含碳组分的主要污染源。后向轨迹分析发现,夏季气团轨迹主要来自东南、西南及偏南方向,且对北京城区与河北郊区2个区域PM_2.5中碳组分的影响较大。     

燃烧生成棕色碳的三维荧光光谱分析

模拟燃烧11 种常见物质(秸杆、木材、煤和生活垃圾等),并收集烟气中可溶于甲醇的有机产物,利用紫外-可见吸收光谱(UV-Vis)和三维荧光光谱(EEMs)对收集的甲醇可溶性有机物(MSOM)进行表征.进一步,结合非负矩阵分解法(NMF)提取三维荧光光谱主要组分的特征激发/发射光谱,根据荧光信号轮廓差异对不同种类物质进行区分,旨在建立棕色碳溯源依据.结果显示,秸杆和木材燃烧源棕色碳在紫外-可见吸收光谱上呈现相似的谱形,均在265nm处存在肩峰;瓦楞纸板和塑料燃烧源棕色碳的吸收则随波长增加单一下降.由于基本组分相同,各生物质及纸板对应的棕色碳的EEM有着相似的轮廓,NMF解析结果表明,生物质和纸板的MSOM存在3种主要荧光组分,分别为两种类腐殖质C1、C2和类蛋白质C3;煤的EEM在长波处有较强的分布,可归因于芳香类基团,由其EEM分解出M1、M2和M3荧光团,三者位置均较生物质红移.根据荧光团位置以及光谱信号轮廓特征,可对生物质和煤进行区分;泡沫、塑料袋和塑料瓶属于有机高分子材料,其EEM与生物质有较大的差别,且三者之间也存在差异,泡沫和塑料袋的MSOM含有4种荧光成分,而从塑料瓶的MSOM中只可得到两种荧光团,特征明显.     

区域尺度黄河流域面源污染负荷特征与来源解析

掌握黄河流域甘肃段面源污染负荷特征及其来源,是在区域尺度上提升水环境污染治理水平的重要基础。基于DPeRS面源模型,从农田径流、城镇径流、畜禽养殖、农村生活、水土流失5大污染类型,选取TN、TP、NH₃-N和COD 4个污染指标,对甘肃黄河流域9个市(州)58个县(区)面源污染进行污染负荷估算、污染来源解析及空间分布分析。结果表明:从模型估算结果看,2018年整个流域TN、TP、NH₃-N和COD面源污染排放负荷均值分别为65.6,11.8,19.1,77.2 kg/km2。从区域尺度分析,甘肃黄河流域TN、TP面源污染负荷最高的区域均是兰州市安宁区,分别占整个流域总负荷的10.83%和5.16%;NH₃-N和COD面源污染负荷最高的区域均是临夏回族自治州临夏市,分别占整个流域总负荷的26.23%和56.56%。从污染产生来源分析,TN、TP、NH₃-N和COD的首要污染来源分别为农田径流、水土流失、农田径流和畜禽养殖。从空间分布分析,黄河流域各县(区)面源污染总负荷呈中间高两边低的分布特征,污染负荷较重的区域主要集中在黄河兰州段、大夏河临夏段、渭河天水段等局部区域。     

丹江口水库淅川库区大气降水中无机离子特征及来源解析

大气降水中水化学组成深刻影响着地表水体水质和水生态系统的物质循环. 为探究丹江口水库降水中无机离子的化学组分和来源贡献,以丹江口水库淅川库区为研究区,通过野外调查、原位观测和室内分析,研究了降水中无机离子(F?、Cl?、NO₃?、SO₄2?、Na+、NH₄+、K+、Ca2+和Mg2+)的浓度特征. 结果表明:丹江口水库淅川库区降水中无机离子浓度大小表现为NH₄+(170.0 μeq/L)>Ca2+(115.4 μeq/L)>SO₄2?(112.9 μeq/L)>NO₃?(94.2 μeq/L)>Na+(61.1 μeq/L)>Mg2+(25.9 μeq/L)>F?(12.2 μeq/L)>K+(11.8 μeq/L)>Cl?(10.3 μeq/L),其中NH₄+、Ca2+、SO₄2?、NO₃?和Na+浓度占总离子浓度的90.2%;相关性分析表明不同无机离子浓度之间存在显著相关性(P<0.05),富集因子分析表明陆源人类活动对无机离子浓度的影响较大;正定矩阵因子分析表明,农业源、工业燃煤、土壤扬尘、化石燃料燃烧和生物质燃烧是无机离子的重要来源,其中NH₄+和SO₄2?的主要来源分别为农业源(56.3%)和化石燃料燃烧(78.7%). 研究显示,丹江口水库淅川库区降水中无机离子组分以NH₄+、Ca2+、SO₄2?、NO₃?为主,其主要受陆源人类活动(农业活动和化石燃料燃烧)的影响.      

洞庭湖南缘农田土壤重金属特征及源解析

基于网格布点法于2020年4～8月在洞庭湖南缘农田中采集了1 589件表层土壤样品,采用ICP-MS、 ICP-OES、 HG-AFS和ISE方法测定土壤中As、 Cd、 Pb、 Cu、 Zn、 Ni、 Cr、 Hg元素含量及pH,重点研究了区内土壤重金属含量、潜在生态风险、空间分布特征及其来源解析.结果表明,土壤重金属ω(Zn)、ω(Cr)、ω(Pb)、ω(Cu)、ω(Ni)、ω(As)、ω(Cd)和ω(Hg)平均值依次为：118.18、 82.21、 52.1、 33.76、 32.81、 18.25、 0.42和0.13 mg·kg^-1.各重金属均处于中、高度变异,土壤以弱酸性为主,pH介于3.96～7.90之间,Hg和Cd存在较高的生态风险.各重金属元素空间分布规律均呈西南高东北低的趋势.采用PMF和PCA方法对8种重金属元素进行来源解析及贡献率计算,PMF结果表明,研究区土壤重金属来源贡献率依次为：农业活动源(36.98%)、自然源(32.94%)、水土交换源(17.05%)和大气干湿沉降源(13.03%),而PCA结果表明研究区土壤重金属主要来源于农业...     

锰矿区周边农田土壤重金属污染特征、来源解析及风险评价

为了解锰矿周边农田土壤重金属污染和生态风险情况,采集某矿区周边174份农田土壤样品,分析了土壤中8种重金属(Cu、 Zn、 Pb、 Cr、 Ni、 Mn、 As和Hg)的含量,采用主成分分析(PCA)和正定矩阵因子分解模型(PMF)分析土壤重金属的来源,通过单因子污染指数法、地累积指数法、潜在生态风险指数法和人体健康风险评价模型评价土壤重金属生态环境风险.结果表明,研究区农田土壤Cu、 Zn、 Cr、 Ni、 Mn和Hg含量的均值均高于贵州省土壤背景值,100%样本Zn和38.86%样本Cu均超过农用地土壤污染风险筛选值.源解析显示农田土壤重金属的主要来源为矿业开采排放源,其次为农业活动和交通运输混合源、自然源和农业活动源.风险评价结果表明,土壤中Ni、 Cr、 Pb和As属于清洁水平,Hg和Cu属于轻度污染水平,Zn属于偏中度污染水平,Mn属于偏重污染水平.Cu、 Zn、 Pb、 Cr、 Ni、 Mn和As存在轻微潜在生态风险,Hg存在强潜在生态风险.研究区整体存在强潜在生态风险,8种重金属存在致癌风险和0～5岁儿童非致癌风险,主要贡献因子分别是Cr和Mn.