坡缕石负载Mn-Cu催化剂催化燃烧甲苯研究

作者采用浸渍法制备了一系列不同温度焙烧的Mn-Cu/Pal-T催化剂,用于甲苯催化燃烧反应。结合XRD、BET、SEM、H2-TPR、NH3-TPD、XPS多种测试手段来分析催化剂的表面结构和化学态。结果表明,焙烧温度对催化剂催化燃烧甲苯性能有重要影响,因为其会导致催化剂物化性质的变化。在400℃焙烧制得的催化剂拥有最佳的催化氧化甲苯活性,甲苯完全转化温度仅需335℃。Mn-Cu/Pal-400催化剂拥有相对大的比表面积,CuO和Mn₂O₃活性物种在其表面高度分散。同时,拥有最佳的氧化还原性、最高比例的路易斯酸、最多的氧空穴和活性氧物种,这些均有利于甲苯深度氧化。相比之下,700℃下焙烧的催化剂Mn-Cu/Pal-700呈现最小的比表面积和路易斯酸比例、最少的活性氧物种和最差的氧迁移性,这无疑会导致最差的甲苯氧化性能。     

CCUS技术CO2泄漏模拟及生态风险评价

碳捕获、利用和封存(CCUS)是实现大规模碳中和最具潜力的解决方案,然而对其泄漏引发的生态风险的量化研究相对较少,导致风险管理决策效率低下。该研究耦合物种敏感度分布法(SSD)和计算流体动力学(CFD)开发了CCUS封存CO₂泄漏的生态风险评估法。采用SSD对陆地生态系统中典型物种的毒性数据进行拟合并计算其基准值,采用CFD对不同场景下的受体暴露浓度开展模拟预测,采用商值法计算生态风险指数,通过Google Earth实现可视化表征,并提出合理化建议。研究表明,在SSD模型中,急、慢性效应数据最优拟合模型分别为Weibull CDF和SGompertz,生态毒性基准浓度值HC₅分别为3.25%与0.98%。在模拟的极限泄漏场景中,黄土峁梁地区CCUS示范区生态风险面积受季节风向与风速的影响较大,任何气象条件下均存在一定范围的生态风险分布,高等级生态风险范围最小为160 m,实施精准的监测并开展生态风险补偿是必要的。该研究可为CCUS大规模应用潜在的CO₂泄漏风险预测及应急管理提供理论支撑。     

磁铁矿-葡糖糖氧化酶联用去除水中三氯乙烯

开发活性氧原位生成技术对Fenton氧化的实际应用具有重要意义。文章通过葡萄糖氧化酶与葡萄糖的反应可原位生成H₂O₂,与共沉淀法制备的磁铁矿形成非均相Fenton体系,用于水中三氯乙烯(TCE)的氧化降解。研究了反应物剂量对TCE降解动力学的影响,结果显示,磁铁矿投加量为200 mg、葡萄糖浓度为2.5 mmol/L、葡萄糖氧化酶浓度为10 U/mL时TCE去除效果最佳,96 h时初始浓度为10 mg/L的水溶液中TCE去除率达到68.0%,且H₂O₂利用率远高于磁铁矿-H₂O₂体系。同时对反应体系中主要活性氧物种H₂O₂和羟基自由基·OH的原位生成进行了监测。通过酶反应生成的H₂O₂被磁铁矿完全分解,从而在96 h产生累积浓度约67.4μmol/L的·OH。活性氧淬灭实验结果表明,·OH是该体系中降解TCE的主要活性氧物质。     

厌氧氨氧化细菌铜氧化酶异源表达及酶学分析

厌氧氨氧化细菌是在地球生物氮循环过程中具有重要意义的一类微生物,利用其脱氮性能发展的厌氧氨氧化工艺是目前最具前景的污水生物脱氮技术,但是厌氧氨氧化细菌对环境变化敏感限制了实际工程的应用,因此有必要研究参与厌氧氨氧化细菌应激机制的功能蛋白。铜氧化酶是细菌中参与细胞应激反应的一类蛋白,能够帮助细菌抵抗多种因素(如过氧化物、金属离子等)对细胞的侵害。该研究克隆了来自厌氧氨氧化细菌的铜氧化酶基因,并将其转入大肠杆菌BL21(DE3)中过量表达,培养温度30℃,异丙基-β-D-硫代半乳糖苷终浓度0.2 mmol/L为最佳诱导条件。对以包涵体形式存在的铜氧化酶进行纯化,经10%变性聚丙烯酰胺凝胶电泳分析,得知目的蛋白分子质量约为35 kD。优化了铜氧化酶的复性条件,获得了具有漆酶活性的目的蛋白,针对漆酶底物2,2’-联氮双(3-乙基苯并噻唑啉-6-磺酸)二铵盐的最适pH值是3,最适温度是35℃,在最适反应条件下,K_m为1 538.91μmol/L,V_max为17.76μmol/(L·min),k_cat为1.09 s^-1     

活性氧降解水中乐果效率及机理分析

近年来农药厂搬迁后残留厂区土壤及水体中有机磷农药污染已经成为广泛关注的环境问题,有机磷农药在水体中的毒性持久性、中间产物高毒性等对环境生态和人体健康造成危害。该文采用实验室臭氧高级氧化技术降解水中乐果,由于臭氧在水中与部分有机物等形成多种自由基,该方法降解效率高、无二次污染风险,是绿色高效的降解方式。结果表明,臭氧通入纯水中,可以产生各种自由基等活性氧,通气20 min内可以降解水中近89.72%的乐果,但是过长时间的通气,臭氧降解并不能达到更高的降解率。在乐果污染程度越低的水体中,短时间的臭氧处理即可达到较高的降解效率。根据试验结果推测,臭氧产生的活性氧等对水中乐果的降解过程主要分为4种,包括P=S键的断裂、P-S键的断裂、S-C键的断裂和C-N键的断裂,形成相应的中间产物,再进一步氧化成相应的氧化物,C原子彻底氧化成CO₂。可以将活性氧用于进一步降解土壤地下水中有机磷农药的降解和污染治理。     

海藻酸钠基多孔碳气凝胶的制备及其对水中四环素去除

采用脱硫废水中的重金属污染物原位交联使海藻酸钠形成水凝胶,再将该水凝胶在800℃的条件下制备为海藻酸钠基多孔碳气凝胶,利用场发射扫描电子显微镜(SEM)、比表面积分析仪、X射线衍射(XRD)和傅里叶红外光谱(FTIR)对该气凝胶进行了表征分析,并考察了该气凝胶对溶液中四环素的吸附行为。结果表明,该碳气凝胶具有丰富的孔隙结构,比表面积可以达到52.37 m²/g。随着溶液初始pH值的增大,碳气凝胶对四环素的吸附量逐渐降低。碳气凝胶对四环素的吸附行为更符合准二级动力学方程(R²=0.825 7),最大吸附量可以达到112 mg/g,等温吸附过程对Freundlich等温吸附模型比对Langmuir等温吸附模型拟合度更高,说明利用处理脱硫废水的凝胶废弃物制备的海藻酸钠基多孔碳气凝胶在去除水环境中的抗生素方面有较好的应用前景,实现了脱硫废水凝胶废弃物的资源化利用。     

PH3液相催化氧化净化研究

以Mn2 和Pd2 为催化剂的吸收液对含低浓度PH3的混合气进行了液相催化氧化净化研究.考察了催化剂配比、混合气中O2浓度、PH3初始浓度、反应温度、气体流量和吸收液pH与PH3净化效率的关系.结果表明,催化剂中Pd2 与Mn2 的质量比为1:4时可获得较佳的净化效果;随着混合气中O2浓度的增加,吸收液对PH3的净化效率有所提高;在20～75℃内,低温对PH3净化有利,较适宜的反应温度为20℃;较低的PH3初始浓度和低气体流量均有利于PH3的净化;较高的pH有利于吸收液中催化剂催化效能的发挥.吸收液对PH3的净化效率可达100%,但因吸收液中的金属离子易与催化氧化PH3产生的PO3-4形成沉淀,使金属离子脱离液相催化氧化系统,吸收液失效较快.     

ClO2催化氧化技术在酸性染料废水处理中的应用

采用ClO2催化氧化技术对浙江某化工企业的酸性染料废水进行预处理.工程运行表明,在常温和常压下,进水COD4000mg/L、色度2000倍时,经ClO2催化氧化预处理后,反应塔出水COD≤700mg/L、色度≤200倍;经后续生化处理后,出水COD≤100mg/L、色度≤40倍.因此,ClO2催化氧化工艺对酸性染料废水的预处理效果较理想.     

Co3O4/介孔分子筛催化剂对苯催化完全氧化的研究

分别以介孔分子筛MCM-41、MCM-48、SBA-15为载体,采用等体积浸渍法制备了氧化钴/介孔分子筛催化剂,利用N₂吸附、X射线衍射、程序升温还原等技术对催化剂进行了表征,考察了Co₃O₄的负载量及载体的孔结构对催化剂完全催化氧化苯的性能的影响。结果表明,Co₃O₄的负载量为20%时,催化剂的催化活性最好;载体的孔径和催化剂的可还原性能是影响催化活性的主要因素,催化剂活性顺序为Co₃O₄ /SBA-15> Co₃O₄ /MCM41> Co₃O₄ /MCM-48。