乌鲁木齐市散煤燃烧大气污染物排放清单及时空分布特征

为研究乌鲁木齐市散煤燃烧对大气污染物的贡献情况,根据实地调研收集到的散煤燃烧活动水平数据,利用排放因子法建立2015年乌鲁木齐市散煤燃烧PM_2.5、SO₂和NO_x的排放清单,利用ArcGIS空间分析工具进行空间分布特征分析,使用蒙特卡罗方法进行不确定性分析.结果表明:2015年散煤燃烧排放PM_2.5、SO₂、NO_x分别为1.70×104、4.13×104、2.80×103 t.PM_2.5和SO₂排放的主要贡献区域为乌鲁木齐县,分别占排放总量的27.35%和26.23%,这是由于乌鲁木齐县社区居民和大棚种植耗煤量较大所致;NO_x排放的主要贡献区域为米东区,贡献率高达28.03%,这是因为米东区社区居民所用炉灶为手动炉排层燃炉灶,其排放因子较大所致.空间分布特征表明,污染物主要分布在米东区南部、沙依巴克区北部及乌鲁木齐县中部.不确定性分析表明,村庄、社区、大棚种植、商业和事业单位在95%的置信区间时不确定性分别为-69%~165%、-57%~116%、-68%~171%和-67%~165%.蒙特卡罗预测结果（平均值）高于排放清单的计算结果.研究显示,乌鲁木齐市散煤燃烧对污染物排放贡献较大,并且具有明显的季节性和区域性特征.      

LED3A土柱淋洗Pb与Zn污染砂土的效果

为探究不同淋洗方式下螯合型表面活性剂LED3A（N-十二酰基乙二胺三乙酸钠盐）对重金属污染土壤的淋洗效果,采用室内土柱淋洗法研究了LED3A在不同流速条件下对Pb、Zn单一污染砂土的淋洗效果,并通过优化的BCR法分析了淋洗前、后土柱中不同深度处Pb、Zn的形态变化特征.结果表明:LED3A对Pb、Zn单一污染砂土的淋洗规律基本类似,淋出液中ρ（Pb）、ρ（Zn）随淋洗液累积孔隙体积数目的增加呈现急剧增大、达到峰值后逐渐降低的趋势;Pb、Zn的淋洗曲线中均存在不同程度的拖尾现象,且对称性较差;淋出液中ρ（Pb）、ρ（Zn）峰值和Pb、Zn最大累积去除率均随流速的增大而减小.随着淋洗深度和流速的增加,各形态Pb、Zn的去除率均呈现减小的趋势,LED3A对酸可提取态Pb、Zn的去除效果最为显著,去除率均大于50%;对氧化物结合态、有机结合态和残渣态Pb、Zn的去除率大小顺序与淋洗深度和流速有关;对比淋洗前、后土柱中重金属的形态分布可知,最易释放和被生物利用的酸可提取态的占比明显减少,不易或不能被生物利用的氧化物结合态、有机结合态和残渣态的占比明显增加.研究显示,LED3A低流速淋洗不仅能够去除一定量的土壤重金属,同时可有效降低残留重金属对环境的潜在风险.      

长三角典型站点冬季大气PM2.5中OC、EC污染特征

对2015年1月9日~2015年1月31日临安、南京和苏州3个站点采集的PM_(2.5)样品(共计279组),使用热光反射法(thermal/optical reflectance,TOR)分析了样品中有机碳(OC)与元素碳(EC)的含量,并研究了长三角地区冬季PM_(2.5)中OC和EC的污染特征.结果表明,采样期间临安、南京和苏州的PM_(2.5)平均质量浓度分别为(123.56±61.11)、(144.77±62.91)和(156.5±68.97)μg·m-3,均超过我国《环境空气质量标准》(GB 3095-2012)规定的PM_(2.5)日均值75μg·m-3;其中3个站点OC与EC的平均质量浓度依次分别为(21.93±11.69)/(6±3.6)、(20.32±10.3)/(5.39±3.07)和(27.08±14.35)/(6.4±4.29)μg·m-3.临安作为长三角大气环境背景点,OC与EC的污染也较为严重.3个站点OC与EC的相关性为临安(R2=0.83)、南京(R2=0.72)和苏州(R2=0.72),表明冬季长三角地区的碳质气溶胶的来源较为一致和稳定.3个站点样品中的OC/EC值均大于2.0,样品的OC/EC值主要分布在2.5~6.0这个区间内,表明燃煤源和机动车尾气排放源是OC与EC的主要来源.使用EC示踪法估算临安、南京和苏州3个站点的二次有机碳(SOC)平均质量浓度分别为(9.23±5.26)、(6.82±4.36)和(12.56±7.52)μg·m-3,在OC中占比为42%、34%和46%,表明SOC是OC的重要组成部分.后向轨迹显示,PM_(2.5)、OC和EC的质量浓度与主要气团的传输路径有较好的相关性,自空气质量较差区域气团的PM_(2.5)、OC和EC的质量浓度是来自空气质量较好区域的1.14~1.7倍、1.55~2.1倍和1.94~2.47倍.     

辽东湾大气中多环芳烃的含量组成及气粒分配

2016年5月和8月对辽东湾大气环境中气相和颗粒相样品进行了走航和定点采集,并对24种PAHs在气相和颗粒相中的含量和组成进行探讨,对15种PAHs的气粒分配过程进行了分析.结果表明：5月和8月辽东湾大气气相和颗粒相中∑₂₄PAHs总平均含量分别为28.8 ng·m^-3和24.0 ng·m^-3,气相中∑₂₄PAHs含量5月小于8月,颗粒态∑₂₄PAHs含量5月大于8月,低分子量PAHs主要分布在气相中,高分子量PAHs组分主要分布在颗粒相,中等分子量PAHs的气粒分配更容易受到气温等环境条件影响;气粒分配系数K_p随着PAHs分子量增加而增加;lgK_p-lgP_L模型和lgK_p-lgK_OA模型的斜率m分别为-0.35和0.37,偏离平衡态m为-1或+1,辽东湾气粒分配未达到平衡;假设达到平衡态时的lgK_p-lgK_OA模型、lgK_p-lgP_L模型和碳黑-空气模型均表明,5环PAHs的模型预测结果与实际测定结果之间的吻合程度较好,15种PAHs的碳黑-空气模型能够更好地接近野外实际测定值,低分子量和中等分子量PAHs的气粒分配受到碳黑影响较大.     

黄河流域空气质量时空分布及影响因素分析

本文基于2015—2018年空气质量监测数据,研究了黄河流域空气质量的时空变化特征,量化分析了影响黄河流域空气质量空间分布的主要因素。结果表明:(1)2015—2018年,黄河流域空气质量总体趋于改善,除O3-8h外,PM2.5、PM10等污染物浓度均不同程度下降;(2)空气质量不达标天数未有明显减少,以O3-8h为首要污染物的持续时间明显延长,并且污染天数与PM2.5的差距逐渐缩小;(3)PM2.5、PM10浓度呈现东高西低的分布格局,O3-8h污染区域逐渐扩大并呈持续连片分布,热点城市主要分布在流域下游,冷点城市主要分布在流域上游;(4)平均气温、平均风速、人口密度和城镇居民人均可支配收入是影响PM2.5空间分布的主要因素;地形起伏度、降水量、平均气压和人口密度是影响PM10空间分布的主要因素,累积解释率为65.9%;平均气压、地形起伏度、日照时间和平均风速是影响O3-8h空间分布的主要因素。     

阳澄湖沉积物重金属空间分布及生物毒害特征

为了解阳澄湖沉积物重金属含量空间分布及污染特征,选取阳澄湖柱状沉积物样为研究对象,采用电感耦合等离子体质谱仪（ICP-MS）、原子荧光光谱仪（AFS）和Hydra-c型全自动测汞仪于2018年2月对阳澄湖15个采样点沉积物柱状样中8种重金属Cr、Ni、Cu、Zn、As、Cd、Pb、Hg进行测定,分析重金属元素含量在水平及垂向的分布特征和污染状况.结果表明,阳澄湖表层沉积物中Cr、Ni、Cu、Zn、As、Cd、Pb、Hg平均含量分别为101.28,68.72,66.54,187.33,15.85,0.45,34.02,0.09mg/kg,是各自背景值的1.34,2.09,2.89,2.88,1.69,4.99,1.54,3.00倍.垂向上重金属的含量随着深度的增加呈现出下降的趋势.对8种重金属进行相关分析和聚类分析,除As、Ni和Hg外,不同重金属之间存在着显著相关关系（P<0.05）,这说明阳澄湖沉积物重金属之间存在着一定的同源性.采用沉积物质量基准（SQG）对阳澄湖沉积物中重金属生物毒性效应进行了评价,结果表明,阳澄湖沉积物中Ni有75%以上的可能性出现生物毒害效应,Cr、Cu、Zn、As则有10%~75%的可能性产生生物毒害效应,而Cd、Pb和Hg造成的生物毒害效应的可能性较小.ERMQ评价结果表明,阳澄西湖沉积物中重金属造成生物毒害的风险较大,其余湖区发生重金属生物毒害的风险较小.     

氯化石蜡产品中短链和中链同系物的指纹分布

使用气相色谱-电子捕获负化学电离质谱（GC-ECNI-MS）,对包含CP-42、CP-52和CP-70三种常见氯含量的22个CPs产品进行了测定,分析了不同氯含量的CPs产品中短链氯化石蜡（SCCPs）和中链氯化石蜡（MCCPs）同系物的分布模式.SCCPs同系物呈现5种分布特征,分别是CP-42型、三类CP-52型和CP-70型,MCCPs同系物呈现4种分布特征,分别是CP-42型和三类CP-52型,CP-70产品中MCCPs同系物未呈现出一致的分布规律.CPs生产原料石蜡中烷烃的成分组成和CPs生产工艺的不同,是造成产品同系物分布模式不一致的原因.通过统计学分析,得到CPs产品中SCCPs和MCCPs同系物的指纹分布,这是开展环境中CPs的源解析、迁移转化、归趋和毒性风险评价等研究的有利工具.     

UV和UV/H2O2工艺对水中二嗪磷的降解

在低压汞灯（LPUV,253.7nm）光照条件下,研究了过氧化氢（H₂O₂）加入量对二嗪磷降解动力学、产物生成和降解途径的影响规律与作用机理.结果表明,二嗪磷水溶液在单独UV和UV/H₂O₂工艺中的降解反应均符合准一级反应动力学,且反应速率常数（k）随H₂O₂加入量的增加而增大,H₂O₂加入量为0,5,10mg/L时的k分别为0.0234,0.0301,0.0341min-1.在UV光照处理条件下,二嗪磷水溶液中的溶解性有机碳（DOC）随H₂O₂加入量的增加而降低,但其矿化度均相对较低（光照120min时的DOC去除率均低于20%）.此外,UV光照处理时,H₂O₂的加入对二嗪磷光氧化降解产物的种类及生成量均存在显著影响.二嗪磷水溶液单独UV光照处理60min时检出了8种中间/降解产物,但经UV/H₂O₂工艺处理60min时仅检出了6种中间/降解产物,且不同H₂O₂加入量时的光氧化降解产物生成量或浓度及随UV光照处理时间的变化幅度与趋势均存在较大程度的差别.基于二嗪磷及其降解产物的定性、（半）定量分析结果,提出了二嗪磷水溶液在单独UV和UV/H₂O₂工艺中的降解途径与机理.     

安徽铜陵铜尾矿硫形态及硫同位素分布特征

分析讨论了安徽铜陵水木冲S和SP剖面尾矿砂的理化指标、硫形态变化和硫酸根硫同位素组成与分布特征.结果显示：S和SP剖面整体呈酸性,pH值为2.59~6.12和3.50~6.27,由下而上有明显的降低趋势;Eh随剖面由下至上明显升高,范围为66~457和-37~307mV;酸可挥发性硫（AVS）含量为0~62.36和0~3.44mg/g,黄铁矿硫（CRS）含量为0.70~32.30mg/g和0.17~5.39mg/g;AVS与CRS的变化趋势基本一致,随剖面自下而上减少,且AVS先于CRS被氧化.2个剖面元素硫（ES）含量为0~8.83和0~3.62mg/g,随深度变化无明显规律.硫酸根硫（SO₄^2--S）含量为8.44~66.34和8.48~29.87mg/g,自下而上呈降低趋势,且分别在剖面的氢氧化物薄膜层（11.5~16.5cm和18~54cm）出现高值区.2个剖面总硫（TS）含量为9.18~109.69和12.38~37.72mg/g,表层由于淋滤含量较低,底层变化则不大.位于斜坡上的SP剖面TS及各形态硫含量均低于S剖面,表明淋滤对硫含量影响更明显.硫酸根硫同位素δ³⁴S为-3.32‰~13.43‰和-3.08‰~1.80‰,S-9硫酸根δ³⁴S为13.43‰,指示其来自于伴生硬石膏,其余层位δ³⁴S偏负且变幅较小,指示其硫酸根主要来源于硫化物的氧化.     

不同填料人工快渗系统对富营养化水体的处理效果

以富营养化湖水为处理对象,分别考察了天然河砂填料型人工快渗系统(C1)、天然河砂+沸石砂混合填料型人工快渗系统(C2)、天然河砂+沸石砂+海绵铁混合填料型人工快渗系统(C3)对该水体的处理效果。结果表明:填料类型对人工快渗系统的处理性能具有重要影响,C3的挂膜启动周期为40 d,比C1、C2分别缩短了12,3 d。稳定运行期间,C3对COD、NH_4~+-N、TN、TP、叶绿素a的平均去除率依次为93. 9%、90. 3%、83. 3%、76. 9%、97. 8%,比C1分别提高了19. 6,40. 4,55. 3,53. 3,19. 2百分点,比C2分别提高了7. 2,8. 8,49. 2,32. 4,7. 1百分点。C3型人工快渗系统启动速度快、抗负荷冲击能力强、处理效果好,用于处理富营养化水体具有可行性。