2013年夏季典型光化学污染过程中长三角典型城市O3来源识别

城市化、工业化、机动化的高速推进以及大气活性物质的大量排放,使得长江三角洲地区在夏秋季节面临严峻的以高浓度O3为典型特征的光化学污染问题.然而,O3与其前体物之间的高度非线性反应过程使得其来源识别变得十分复杂,因此针对高浓度O3的控制途径仍不清楚.本文以2013年7月长三角地区发生的一次持续时间长、波及范围广、强度高的高浓度O3污染过程为研究案例,基于CAMx空气质量数值模型中耦合的臭氧来源追踪方法(OSAT),采用物种示踪的方法对长三角3个代表性城市上海、苏州、杭州近地面O3的污染来源开展了模拟研究,探讨了4个源区(上海、浙北、苏南和长距离输送)、7类排放源(工业锅炉和窑炉、生产工艺过程、电厂、生活源、流动源、挥发源和天然源)对上海、苏州和杭州城区地面O3的浓度贡献.研究结果表明:长距离输送以及区域背景产生的O3约在20×10-9~40×10-9(体积分数)之间;加上上海及苏南、浙北地区排放的前体物在长三角城区地区二次生成O3,可使O3上升至40×10-9~100×10-9(体积分数)乃至更高.模拟时段内日间8 h O3浓度的地区贡献分析结果显示,长距离传输对于上海、苏州、杭州的浓度贡献分别为42.79%±10.17%、48.57%±9.97%和60.13%±7.11%;上海城区O3来源中,上海本地污染贡献平均为28.94%±8.49%,浙北地区贡献约19.83%±10.55%;苏州城区O3来源中,苏南地区贡献约26.41%±6.80%;杭州城区O3来源中,浙北地区贡献约29.56%±8.33%.从各受点日最大O3小时浓度贡献来看,长距离传输贡献比例显著下降(35.35%~58.04%),而本地污染贡献上升.区域各类污染源贡献分析结果表明,长三角地区对O3污染贡献最为突出的几类污染源分别是工业锅炉和窑炉(浓度贡献约18.4%~21.11%)、生产工艺过程(19.85%~28.46%)、流动源(21.30%~23.51%)、天然源(13.01%~17.07%)和电厂排放(7.08%~9.75%).研究结果表明,工业燃烧排放、生产工艺过程中产生的VOC排放以及流动源大气污染物排放,是造成长三角区域夏季高浓度O3的主要人为源.     

NO2对SO2/H2O/空气体系气溶胶成核过程的影响

为研究NO₂对SO₂/H₂O/空气体系气溶胶成核过程的影响,采用纳米扫描迁移率粒子粒径谱仪(Nano-SMPS),对NO₂/SO₂/H₂O/空气混合气体在X-射线作用下生成粒子的粒径和浓度进行测量. 结果表明,粒子的粒径在2.0~63.8 nm之间,最高数浓度可达到1.4×107 cm-3. 成核粒子谱的分布呈双峰模式,其中一个谱峰中心位置在4.0 nm附近,另一个在7.0~14.6 nm之间,分别对应于均相成核和离子诱导成核两种过程. 在均相成核方面,NO₂和SO₂均能参与气溶胶成核,而对气溶胶的生长没有明显影响,粒子的粒径主要集中在4.0 nm附近. 在离子诱导成核方面,当混合气体中φ(SO₂)低于2.12×10-6时,加入NO₂可促进粒子生成;而当超过该值时,NO₂的加入反而会降低气溶胶成核粒子的总数浓度. 当φ(SO₂)为3.61×10-6时,在φ(NO₂)分别为0.13×10-6、0.18×10-6和0.84×10-6的条件下,气溶胶成核粒子的总数浓度比不含NO₂下分别减少了25.9%、33.1%和49.0%. 研究显示,NO₂和SO₂对·OH的反应竞争作用是影响NO₂/SO₂/H₂O/空气体系气溶胶成核的重要机制.      

大气波导传播模型及特性分析

介绍了波导传播条件以及目前用于计算波导传播特性的2种模型——抛物方程模型和射线追踪技术。利用抛物方程模型计算了波导环境下,电磁波在不同的发射频率、不同位置处的传播损耗,利用射线追踪技术模拟了射线在波导中的传播轨迹和时延特性。结合不同的计算结果,综合分析了大气波导传播特性对通信系统的影响。     

一种新型磁性吸附剂的简易制备与表征及对富里酸的去除

采用非原位共沉法简易合成了β-环糊精壳聚糖磁性纳米颗粒(β-CD@CS MNPs),对其性质进行了系统表征,并对其富里酸吸附行为进行了初步研究.扫描电镜(SEM)和透射电镜(TEM)结果表明β-CD@CS MNPs的纳米尺寸为(52±3)nm,且比较均一,X-射线衍射仪(XRD)表征结果表明β-CD@CS MNP具有尖晶石的结构,振动样品磁强计测得饱和磁化强度为62 emu·g~(-1),具有超顺磁性.同时,探讨pH、吸附剂含量、初始浓度、温度以及吸附时间对吸附性能的影响,吸附实验结果显示,β-CD@CS MNPs对富里酸的实际吸附量为51.35 mg·g~(-1)(25℃,pH=7.0±0.1),在600 min内达到吸附平衡,吸附过程为吸热反应,其中,β-CD@CS MNPs对富里酸的吸附行为符合Langmuir等温线模型和拟二级动力学模型,吸附机理可能涉及静电作用、氢键结合、疏水作用以及因β-CD的疏水空腔与有机污染物的主客体作用而具有的包合作用.     

Clogging processes caused by biofilm growth and organic particle accumulation in lab-scale vertical flow constructed wetlands

The accumulation of organic matter in substratum pores is regarded as an important factor causing clogging separately in the subsurface flow constructed wetlands. In this study, the developing process of clogging caused by biofilm growth or organic particle accumulation instead of total organic matter accumulation was investigated in two groups of lab-scale vertical flow constructed wetlands (VFCWs), which were fed with glucose (dissolved organic matter) and starch (particulate organic matter) influent. Results showed that the growth of biofilms within the substratum pores certainly caused remarkable reduction of e ective porosity, especially for the strong organic wastewater, whereas its influence on infiltration rate was negligible. It was implied that the most important contribution of biofilm growth to clogging was accelerating the occurrence of clogging. In comparison with biofilm growth, particles accumulation within pores could rapidly reduce infiltration rate besides e ective porosity and the clogging occurred in the upper 0–15 cm layer. With approximately equal amount of accumulated organic matter, the e ective porosity of the clogged layer in starch-fed systems was far less than that of glucose-fed systems, which indicated that composition and accumulation mode in addition to the amount of the accumulated organic matter played an important role in causing clogging.     

石墨烯三维电极-电Fenton系统降解甲基橙

将三维电极和电Fenton系统结合电催化氧化降解甲基橙废水.制备了Fe₃O₄负载的氧化石墨烯粒子电极GO@Fe₃O₄（GF）和球形凝胶结构SA/GO@Fe₃O₄（SGF）粒子电极,对两种粒子电极进行了表征,探讨了三维电极-电Fenton（3D-EF）系统电催化氧化性能的影响因素,并进行了反应动力学分析,结合Box-Benhnken中心复合响应面设计建立响应面二次多元回归方程模型;采用紫外可见光谱和GC-MS技术研究甲基橙降解过程.结果表明,SGF粒子电极表面形成三维网络状褶皱结构.在初始pH=5,粒子电极投加量3.0g/L,反应时间90min,电流密度30mA/cm²,外加电压7V的反应条件下,SGF粒子电极体系的甲基橙色度和COD去除率分别是98.8%和87.5%,均高于GF粒子电极体系的甲基橙色度去除率87.2%和COD去除率71.2%.响应面模型预测的反应条件和甲基橙色度去除率和实验结果吻合.推测甲基橙降解过程分为3个阶段：断键氧化过程、开环过程和完全氧化过程.     

南京北郊大气细颗粒物的粒径分布特征

根据2006 年7~12 月南京北郊大气细颗粒物的观测资料,研究了粒径0.01~2.5µm 颗粒物的浓度变化和粒径分布特征.结果表明,该地区大气细颗粒物数浓度比较高,达10⁴ 个/cm³,其中超细粒子(粒径0.01~0.1µm)对总粒子数浓度贡献较大,约占87%.夏、秋、冬季的数浓度谱分布均呈单峰型结构,峰值集中在0.02~0.05µm;大气细颗粒物数浓度在正午太阳辐射最强时达到峰值;降雨对细颗粒物的去除作用明显.夏季的超细粒子浓度最高,可能与高温、高湿的气象条件有关,同时,较强的太阳辐射也使得该季节大气细颗粒物的生成率较高.     

泰山春、夏两季大气颗粒物及其水溶性无机离子的粒径分布特征

为研究华北地区大气颗粒物的粒径分布特征以及二次气溶胶的形成,2007年春夏两季在泰山山顶(1534 m.a.s.l.,华北平原最高峰)利用多级撞击式颗粒物采样器(MOUDI)进行了为期各1个月的大气颗粒物的采集,并对颗粒物中的无机水溶性离子进行分析.结果显示春夏两季粗粒子(PM1.8-10)分别占PM10的60%和25...     

改进的粒子群算法及其在土坡临界滑动面搜索中的应用

首先,提出了一种新型的模拟任意滑动面的方法,该法能自动产生运动许可的滑动面。同时,针对基本粒子群优化算法存在计算量大的缺点,提出了一种改进的,即不连续飞行粒子群优化算法。利用Spencer法计算滑动面的安全系数,对几个复杂土坡的最小安全系数及其对应的滑动面进行了分析,并与国内外已有结果进行了比较,证明了改进粒子群优化算法和模拟滑动面的新方法是合理、有效的,可用于复杂优化问题的研究。     

CdS纳米粒子对染料的光催化降解及其对大肠杆菌生物毒性的研究

采用化学沉降法成功合成了CdS纳米粒子,并将其应用于合成染料的光催化降解,同时探讨了CdS纳米粒子对大肠杆菌(Escherichia coli)细胞的生物毒性作用。结果表明:(1)CdS纳米粒子为立方和六面晶型的混合物。(2)光照条件下,4h时甲基橙、考马斯亮蓝及刚果红脱色率均为70%以上;黑暗条件下均不超过30%。CdS纳米粒子可在可见光照射条件下高效催化各类染料脱色。(3)CdS纳米粒子在第1次光催化循环内对体系中甲基橙的脱色率为64%,第2、3次分别可达到51%、36%。CdS纳米粒子有能力对连续添加的染料进行降解。(4)CdS纳米粒子对大肠杆菌具有较高生物毒性。