溶解有机质对微生物异化还原铁过程中砷含量及其形态赋存规律的影响

基于典型的希瓦氏金属还原菌(Shewanella decolorationis S12)和石英砂负载铁砷(As-IOCS)的相互作用,探讨了不同来源及组分溶解有机质和生物/非生物条件下对上述作用过程的影响.结果表明,不同类型及组分溶解有机质(DOM)均能使石英砂上负载的铁砷微生物还原解离/解吸程度得到一定程度的加强.而非生物反应体系中,只有含氧化还原敏感官能团结构的蒽醌类物质(0.1 mmol·L-1AQS)对铁砷的解离/解吸作用产生明显影响.在0.1 mmol·L-AQS和有机络合物(2 mmol·L-1 EDTA)的影响下,使得石英砂上负载铁的微生物异化还原程度加强,导致As(Ⅴ)从石英砂负载铁上的解吸程度也随之得到加强;在未加菌体系中,AQS和EDTA和不同组分的DOM类似,对As(Ⅴ)从IOCS上解吸程度影响微弱.对于As(Ⅲ)来说,只有在AQS的影响下,其含量得到显著增加,这可能是作为氧化还原中介体的AQS,在厌氧的生物/非生物条件下,能促进电子在As不同形态之间的转移,使得高价态As(Ⅴ)向还原态As(Ⅲ)的还原转变更易进行.当S12菌液接种含量增加时,在污泥不同组分DOM的影响下,As(Ⅴ)的解吸程度在反应300h前得到明显加强,而As(Ⅲ)的含量在整个反应期间,均快速上升,表明菌液含量高的体系,微生物铁异化还原过程得以持续进行,同时也促进了As(Ⅴ)向As(Ⅲ)的还原转变.     

毛霉菌回收金纳米颗粒的影响因素及吸附行为

生物吸附在贵金属的回收中具有较高的应用潜力.本研究以毛霉菌(Mucor varians)菌株(CGMCC 3.02549)为菌种资源,探究了毛霉菌吸附Au~(3+)的影响因素,包括初始Au~(3+)浓度、温度和pH值,研究了毛霉菌吸附Au~(3+)的动力学和热力学特性.结果表明,随着初始Au~(3+)浓度升高,毛霉菌的吸附率降低,吸附容量增高;吸附率随着温度的升高而增加;pH对毛霉菌吸附Au~(3+)的效果影响明显,pH为3时吸附效果最佳.毛霉菌对Au~(3+)的等温吸附过程更符合Langmuir方程(R2=0.985),最大吸附量为325.418 mg·g~(-1).拟二级动力学方程更适合描述Au~(3+)在毛霉菌上的吸附动力学(R2=0.910~0.922).通过热力学分析得出,毛霉菌吸附Au~(3+)是自发的吸热过程.傅里叶红外光谱、X射线光电子能谱、X射线衍射和透射电镜分析表明,回收产物为金纳米颗粒,羰基和羟基是起主要作用的官能团.     

纳米零价铁降解水中多溴联苯醚(PBDEs)及降解途径研究

纳米零价铁(nZVI)法是多溴联苯醚(polybrominated biphenyl ethers,PBDEs)脱溴的有效方法.其反应动力学与途径对阐明PBDEs降解机制具有重要意义.本研究采用液相还原法制备的nZVI,在含有表面活性剂聚乙二醇辛基苯基醚(Triton X-100)的条件下,46 h内完全降解商用八溴联苯醚(octa-BDE)混合物中高溴代物质(7~9个溴代的同系物),其降解过程符合类一级反应动力学(pseudo-first-order)方程,平均降解速率常数(k)为0.106 h-1.本研究利用数量结构保留关系(quantatitivestructure retention relationship,QSRR)模型建立了在缺乏全系标准样品的情况下PBDEs降解产物的有效分析方法.通过混标中39种PBDEs各标准物在气相色谱中的保留时间,再以BDE47和BDE183的平均保留时间归一化后得到每种标准物的相对保留时间(relative retention time,RRT),再将数据库中的相对保留时间指数(relative retention time index,RRTI)与实验测得的相对保留时间拟合,得到QSRR模型.利用该模型对octa-BDE降解产物进行定性分析,推导得出nZVI对octa-BDE的还原降解途径.结果表明,nZVI对PBDEs的逐级脱溴过程中,间位的溴原子最容易被取代.     

低温磁性铁基SCR烟气脱硝的实验研究

在流化床反应器中,以磁性铁氧化物(Fe3O4、γ-Fe2O3)颗粒为床料,氨为还原剂,进行了中低温SCR烟气脱硝实验研究,然后对反应辅加磁场,初步研究磁场对磁性γ-Fe2O3催化剂SCR脱硝的影响,并对床料进行了XRD分析.结果表明,Fe3O4的SCR活性较差,γ-Fe2O3的SCR活性较佳,在250℃其催化脱硝效率能达到90%,但在250℃以上Fe2O3会对氨的氧化起作用,因而在250℃及以下的邻近温度区间是最佳催化温度区间.此外,在150~290℃,外加磁场能促进γ-Fe2O3对NO的吸附,提高脱硝效率,使250℃时的脱硝效率达到95%左右,但在290℃以上,则会降低脱硝效率.为了抑制氨的氧化,发挥磁场对γ-Fe2O3脱硝的作用,适合在200~250℃低温区间内采用γ-Fe2O3催化剂进行SCR脱硝.     

纳米羟基磷灰石对电子垃圾拆解地农田土壤Pb生物可利用性的影响

为了研究钝化剂对电子垃圾拆解地农田土壤中重金属Pb生物可利用性的影响,采用盆栽试验,在种植油菜和白菜的土壤中加入不同质量比的纳米羟基磷灰石(n-HAP),研究Pb形态、油菜和白菜生物量、油菜和白菜中Pb的累积量,评价纳米羟基磷灰石对Pb生物可利用性的影响.结果表明,加入5 g/kg、10 g/kg、15 g/kg、20 g/kg和25 g/kg纳米羟基磷灰石后,油菜和白菜生物量增加,且油菜生物量大于白菜生物量;油菜内Pb累积量小于白菜内Pb累积量;土壤中残渣态Pb质量比增加,可交换态Pb质量比减少,有效态Pb质量比与Pb生物可利用性显著降低(p＜0.05),与对照组相比,种植油菜和白菜土壤中Pb的生物可利用性分别降低了25.53％～82.77％和45.79％～71.68％.当纳米羟基磷灰石质量比为20g/kg时,油菜和白菜生物量较大,而且对Pb的累积量最低,种植油菜和白菜土壤中Pb的生物可利用性分别降低了81.84％和70.89％.研究表明,纳米羟基磷灰石的适宜投加量为20g/kg,而油菜为理想植物.     

三种次生矿物固定A. ferrooxidans的Fe2+氧化及成矿性能比较

氧化亚铁硫杆菌（A.ferrooxidans）介导的生物矿化方法促使可溶性Fe向次生铁矿物转变对酸性矿山废水（AMD）治理具有重要意义.化能自养菌A.ferrooxidans易受水流冲击而流失,常采用固定化方式来提高菌密度,从而保证较高的Fe²⁺氧化和成矿速率以满足实际需要.本研究在相同初始条件下（pH=2.30、Fe²⁺浓度4.48g/L、A.ferrooxidans密度8×10⁶cells/mL）生物合成固定有A.ferrooxidans的施氏矿物、黄钾铁矾和黄铵铁矾,比较矿物溶解前（固定态）和溶解后（游离态）A.ferrooxidans的Fe²⁺氧化性能,并分析各矿物对A.ferrooxidans的固定能力.结果表明,生物成因次生铁矿物干重排序为施氏矿物（0.24g） < 黄铵铁矾（0.35g） < 黄钾铁矾（0.67g）,但矿物固定A.ferrooxidans的能力却依次为施氏矿物 > 黄铵铁矾 > 黄钾铁矾.以游离态A.ferrooxidans的Fe²⁺氧化速率作为参比,推算出本研究所得施氏矿物、黄铵铁矾、黄钾铁矾固定A.ferrooxidans的有效生物量依次为5.33×10⁷~ 5.33×10⁸,5.72×10⁶~5.72×10⁷,6.35×10⁶cells/g（干基）.次生铁矿物载体有效生物量不仅直接影响AMD体系中Fe²⁺氧化速度,也间接决定了总Fe的矿化去除效果.     

自组装纳米ZnO光催化二甲基亚砜废水实验研究

可生化性很差的二甲基亚砜废水严重危害了环境和人们的健康,目前寻求一种高效降解该种废水的材料尤为重要。利用自组装技术制备纳米ZnO材料是近年来研究的热点。实验由此入手,以NH2/SiO2为基底,采用分子自组装法在常温下制备出了ZnO/NH2/SiO2光催化材料,并利用此材料与传统sol-gel法制备的纳米ZnO材料在紫外灯照及有无通入空气条件下,对二甲基亚砜废水的降解效果进行了对比研究。结果表明,未通入空气条件下,自组装法制备的ZnO和sol-gel法制备的ZnO对废水的降解率分别为63.8%和34.7%;通入空气条件下,自组装法制备的ZnO和sol-gel法制备的ZnO对废水的降解率分别为70.9%和57.9%。结果表明,自组装技术制备的纳米ZnO在通入空气条件下降解难生化的二甲基亚砜废水效果是最好的。     

磁性壳聚糖凝胶球固定厌氧铁氨氧化菌对废水氨氮去除的影响

厌氧铁氨氧化(ammonium oxidation coupling with iron reduction,Feammox)反应是一种在厌氧条件下,由厌氧铁氨氧化菌驱动,以三价铁为电子受体,氧化氨氮的生物化学途径,它可以用于去除水体中的氨氮.为提高厌氧铁氨氧化菌对氨氮废水处理效果,采用"氢氧化钠共沉淀-溶胶-凝胶"法制备粒径为1~5mm的磁性壳聚糖凝胶球(magnetic chitosan hydrogel beads,MCHBs),将厌氧铁氨氧化菌固定,研究其对废水中氨氮去除效果和影响因素,并与游离厌氧铁氨氧化菌对废水氨氮去除效率作对比.制备的MCHBs进行X射线衍射(XRD)和振动样品磁强(VSM)等表征分析.结果表明,MCHBs为铁磁性、结晶度高,饱和磁化强度达29.46 emu·g~(-1).MCHBs固定厌氧铁氨氧化菌比游离菌具有更高的氨氧化和铁还原速率,平均增幅为42.96%和20.75%,以MCHBs(1~2 mm)固定厌氧铁氨氧化菌的效果最显著(P0.05).进一步研究发现,不适宜氨氮浓度、温度和pH下,MCHBs(1~2 mm)固定厌氧铁氨氧化菌氧化氨氮的能力均比游离菌高.初始氨氮浓度60.00 mg·L~(-1)、温度25℃和pH 4.50时,厌氧铁氨氧化效果较好,主要产物为硝态氮和二价铁,16 d时MCHBs(1~2 mm)固定厌氧铁氨氧化菌对氨氮去除率高达53.62%.这些结果都表明以MCHBs固定厌氧铁氨氧化菌后,能起到增强厌氧铁氨氧化反应去除废水氨氮的目的.     

铁酸锰活性炭阴极催化剂的制备与对微生物燃料电池产电性能的影响

微生物燃料电池(microbial fuel cell,MFC)阴极的氧化还原反应能力对MFC的产电性能起着至关重要的作用,因此,本研究制备了铁酸锰/活性炭(MnFe₂O₄/AC)并对其进行材料学表征,研究其作为MFC空气阴极催化剂时产电和污水处理效果.研究表明,MnFe₂O₄和AC物质的量比为1:3时MFC电功率密度最高,达302.7mW/m².在峰值电压附近维持时间长达200h,维持时间是传统Pt/C催化剂MFC的4倍,库伦效率达到17.45%.在催化剂重复利用实验中发现,在相同的运行时间内,采用Pt/C催化剂的MFC电压下降明显,而采用MnFe₂O₄/AC催化剂的MFC电压基本保持稳定,证明了MnFe₂O₄/AC催化剂良好的循环稳定性.污水处理效果方面,MnFe₂O₄和AC物质的量比为1:3时处理效果最好,COD去除率达74.66%.因此,MnFe₂O₄/AC催化剂制备简单、价格低廉、电化学性能稳定,在提高MFC产电持久性方面具有实际意义.     

不同粒径铁铝泥对砷(Ⅲ)的吸附效果

以给水处理厂废弃铁铝泥(ferric and alum water treatment residuals,FARs)为载体,考察了不同粒径FARs对砷(Ⅲ)的吸附效果.不同粒径FARs的有效铁铝含量、比表面积和孔体积分别为523.72～1 861.72 mmol.kg-1、28.15～265.59 m2.g-1和0.03～0.09 cm3.g-1,总有机质、富里酸、胡敏酸和胡敏素分别为46.97～91.58、0.02～32.27、22.27～34.09和10.76～34.22 mg.kg-1.SEM和XRD检测表明,不同粒径FARs均以无定形结构存在.批量实验结果表明,准一级和准二级动力学方程均能较好地反映FARs吸附砷(Ⅲ)的动力学过程.不同粒径FARs对砷(Ⅲ)的吸附量随着浓度的增加而增高,用Langmuir等温线方程拟合获得理论饱和吸附量在6.72～21.79 mg.g-1之间.pH值对FARs吸附砷(Ⅲ)的作用影响不大.砷(Ⅲ)吸附量大小与不同粒径FARs的理化性质的变化趋势基本一致,由相关性分析可得,有效铁铝含量和孔体积大小是影响FARs对砷(Ⅲ)吸附的主要因素.