华北区域点冬季二次有机气溶胶特征与影响因素

为探明二次有机气溶胶(SOA)的污染特征和影响因素,本研究于2018年11月—2019年1月对华北区域点(德州市郊区点)细颗粒物(PM_(2.5))的化学组成进行了在线测量,并分析了PM_(2.5)中有机碳(OC)、元素碳(EC)和水溶性离子组分的污染特征及PM_(2.5)与气象要素之间的相关性.结果表明,观测期间德州PM_(2.5)污染严重,平均质量浓度为(115.6±24.6)μg·m~(-3);其中,有机碳和元素碳是PM_(2.5)的主要成分,平均质量浓度分别为(8.2±5.8)μg·m~(-3)和(2.6±2.2)μg·m~(-3),占PM_(2.5)总质量的7.1%和2.2%;PM_(2.5)与风速呈负相关,与相对湿度呈正相关,与气温的相关性较差,偏北风对PM_(2.5)浓度影响较大.同时,本研究利用EC示踪OC/EC比值法对PM_(2.5)中的二次有机碳(SOC)进行了估算,通过估算得到的SOC结果表明,华北区域点冬季SOC是OC的重要组成部分,平均浓度为(4.0±2.9)μg·m~(-3),占OC的45.7%,SOC在白天占比较高(62.7%),早晚由于有局地生物质燃烧影响,SOC占比降低,约占OC的42.7%.本研究还分析了SOC生成的影响因素,分析了德州市冬季O_3、含水量、酸度与SOC的相关性.结果表明,SOC受臭氧浓度影响,但在白天和夜晚表现出不同的相关关系,可能存在不同的生成机制.最后,利用ISORROPIA模型估算了颗粒物的含水量和酸度,发现SOC在高含水量和低含水量下存在不同的关系,高含水量更能促进SOC生成;在高含水量下SOC与H~+具有显著相关性,但在低含水量下则不相关,表明颗粒物含水量较高、H~+浓度较高情况下液相酸催化反应可能对SOC具有重要贡献.     

南京和北京气溶胶光学厚度与PM2.5质量浓度关系对比分析

利用南京与北京地区2014年5月1日—2019年10月31日的PM_2.5监测数据、气溶胶光学厚度观测资料以及同期MICAPS地面气象要素的观测资料,对两地PM_2.5浓度的变化规律及其与气溶胶光学厚度、气象要素的关系进行了分析和讨论,结果表明：南京与北京均呈现PM_2.5浓度冬季显著高于夏季,AOD冬季小于夏季的特征;对比而言,北京PM_2.5月均浓度高于南京地区;南京与北京的PM_2.5浓度与AOD均为正相关关系,PM_2.5浓度与AOD间相关性存在显著的季节差异,主要表现为夏季相关性大于冬季相关性;两地AOD与PM_2.5浓度均为正相关关系,在同一AOD水平下,相对湿度越大,PM_2.5浓度越大,气溶胶吸湿增长易造成污染物积累;南京PM_2.5浓度与能见度的r为0.57,而北京的r为0.83,两地的PM_2.5浓度与能见度的冬季相关性较夏季好,在高相对湿度下,同一PM_2.5浓度水平时,南京能见度较北京好.     

机动车轮胎磨损颗粒物化学组分特征研究

为研究机动车道路行驶过程中轮胎磨损排放的颗粒物理化特性,利用轮胎轮廓仿真磨耗仪,对国内主流17种轮胎胎面进行仿真磨耗实验,获得颗粒物样品,提取并检测其中18种元素和20种多环芳烃（PAHs）的含量.结果显示,元素和PAHs含量因轮胎品牌和速度等级的不同而差异显著.18种元素平均含量为（99.04±68.43）mg/g,占样品总重的9.90%,其中Si（88.97±67.85）mg/g、Zn（6.77±1.64）mg/g和Na（1.05±0.75）mg/g的平均含量均超过1mg/g,Cd的含量最低,为（0.43±0.31）μg/g.20种PAHs含量之和（∑20PAHs）在12.13~433.64 μg/g,平均为（94.13±110.18）μg/g,PY的平均含量最高（30.98±31.27）μg/g,其次是CHR、BaP、FA、PHE和BghiP,平均含量最低的是AC（0.58±0.2）μg/g;从环数看,以4环PAHs为主（占∑20PAHs的45.03%~67.93%）,其次为3环（平均含量为15.45%）和5环（平均含量为12.62%）.总体来说,国外品牌轮胎样品中元素和PAHs含量略高于国内品牌,而主要PAHs环数略低于国内品牌.     

武当山夏季颗粒物数浓度谱分布特征及气团来源影响研究

为研究大气边界层中上层大气颗粒物的数浓度谱分布特征及气团来源的影响,于2018年6月利用3080型SMPS粒径谱仪对武当山14.6~660 nm颗粒物数浓度谱进行观测,分析和探讨了其数浓度谱分布及日变化特征,并结合后向轨迹、潜在源贡献因子法（PSCF）与浓度权重轨迹分析法（CWT）探讨对武当山颗粒物数浓度影响较大的外源输送路径和贡献源区.结果表明:①武当山大气颗粒物主要以爱根模态为主,平均数浓度为2 500个/cm3,积聚模态、核膜态平均数浓度分别为2 265、359个/cm3,3种模态数浓度分别占总数浓度的48.79%、44.21%、7.01%.②在新粒子生成日,核膜态数浓度于10:00开始上升,11:00—17:00的核膜态数浓度相对较高,约2 000个/cm3.新粒子生成日ρ（SO₂）与ρ（O₃）的日变化趋势均与核模态数浓度较为相似,表明SO₂和O₃参与光化学反应后的产物（硫酸及有机物）有利于新粒子的生成与增长.新粒子生成日风速、温度均大于非新粒子生成日,但相对湿度较低.③在东部及局地气团影响下大气颗粒物主要以积聚模态为主,数浓度分别为2 311和2 596个/cm3;核模态、爱根模态数浓度在受西北气团影响时最大,数浓度分别为806和3 078个/cm3.④潜在源区分析表明,影响武当山积聚模态数浓度的主要源区为十堰市本地及襄阳市,二者贡献值在840个/cm3以上.研究显示,武当山颗粒物主要以爱根模态为主,颗粒物数浓度日变化主要受大气边界层发展及山谷风的影响,较高的ρ（SO₂）与ρ（O₃）以及高温、低湿及较大的风速均有利于新粒子的生成,周边城市的区域性传输对武当山颗粒物的影响较大.      

深圳市龙岗区大气颗粒物中多溴联苯醚的污染特征研究

为了解深圳市龙岗区大气颗粒物中多溴联苯醚的污染状况,于2017年1月、4月、8月和11月分别采集龙岗区大气颗粒物样品.利用气相色谱-质谱联用仪（GC/MS）对深圳市龙岗区4个功能区（工业区、商业区、居民区和生态区）的80个大气颗粒物样品进行检测,得到PBDEs（多溴联苯醚）8种单体（BDE-28、BDE-47、BDE-99、BDE-100、BDE-153、BDE-154、BDE-183、BDE-209）的质量浓度,同时研究了大气颗粒物中PBDEs质量浓度的时空分布特征.结果表明:①深圳市龙岗区大气颗粒物中ρ（∑₈PBDEs）（∑₈PBDEs为PBDEs 8种单体的加和）范围为0.07~77.80 pg/m3,ρ（∑₈PBDEs）年均值为（6.86±14.17）pg/m3.ρ（BDE-209）范围为0.01~76.23 pg/m3,年均值为（5.10±13.58）pg/m3,BDE-209为主要污染单体.② 4个功能区的ρ（∑₈PBDEs）平均值大小顺序依次为工业区（13.65 pg/m3）>商业区（7.75 pg/m3）>生态区（3.95 pg/m3）>居民区（2.19 pg/m3）,工业区是环境空气颗粒物中PBDEs的主要污染区.③ ρ（∑₈PBDEs）平均值的季节性变化规律为春季（13.32 pg/m3）>冬季（9.18 pg/m3）>秋季（2.17 pg/m3）>夏季（1.51 pg/m3）,符合深圳市亚热带海洋季风气温和气候对环境空气中颗粒物质量浓度的影响规律.研究显示,深圳市龙岗区大气颗粒物中PBDEs质量浓度处于较高水平,污染严重,建议减少含PBDEs产品的生产、使用和运输等活动,或找到更利于环境安全和人体健康的替代品,降低PBDEs对该地区的污染.      

厦门市冬季PM2.5污染情境识别及其与气象条件的关系

为研究厦门市冬季不同PM_2.5污染情境与气象条件和气团轨迹路径特征的关系,结合PM_2.5观测数据,使用AGAGE（Advanced Global Atmospheric Gases Experiment）统计方法识别2014—2018年冬季厦门市PM_2.5观测值、基线值和污染值情境,通过气象数据统计和气团后向轨迹聚类对不同PM_2.5污染情境下气象条件和气团轨迹路径特征进行探究.结果表明:①厦门市冬季不同PM_2.5污染情境下,ρ（PM_2.5）及PM_2.5污染值情境时长占比均呈波动中下降的趋势,具体表现为冬季PM_2.5观测值、污染值和基线值情境下,ρ（PM_2.5）平均值分别从2014年的42.2、90.7、16.4 μg/m3降至2018年的26.3、56.9、8.8 μg/m3,冬季PM_2.5污染值情境时长占比从2014年的10.2%降至2018年的3.0%.②冬季PM_2.5污染值情境下气象要素呈低风速、低气压、高温度、高相对湿度的特征.③冬季到达厦门市的气团轨迹路径中,局地路径由于大气条件稳定易累积形成PM_2.5污染;偏北路径和西北路径易从临近省份携带污染物输入导致PM_2.5污染,属于重要的外源污染输入路径;沿海路径和偏西路径均属于清洁路径,但沿海路径易在福建省北部与偏北路径重合形成污染输入,加强了偏北路径的污染物输送能力.研究显示,近年来厦门市冬季PM_2.5污染有明显减弱趋势,但不利的气象条件和外来污染输入仍会造成PM_2.5污染的发生.      

加入SOA示踪的深圳大气PM2.5受体模型源解析

为厘清包括二次有机气溶胶（SOA）在内的深圳市区PM_2.5各种一次和二次来源贡献,本文于2017年9月2日~2018年8月29日在深圳市大学城点位开展PM_2.5样品采集,并进行化学组分和水溶性有机物（WSOM）质谱测量,共获得162组有效数据.观测期间深圳市大气PM_2.5平均质量浓度为26μg/m³,在传统PMF源解析的基础上加入羧基离子碎片（CO₂⁺）作为SOA的示踪物,加入水溶性有机氧（WSOO）用于计算各因子O/C,验证有机物解析效果.结果表明,SOA可以被独立解析出,其O/C明显高于其他一次污染源中有机物;机动车、二次硫酸盐、二次硝酸盐、SOA为最主要的4个源,对PM_2.5质量浓度的贡献分别为25%、23%、17%和10%,船舶、地面扬尘、老化海盐、建筑尘、生物质燃烧、燃煤和工业贡献均在5%以内.各个源的变化特征表明,机动车、二次硫酸盐、二次硝酸盐、SOA等源贡献呈现冬高夏低的季节特征,与冬季季风条件下源自内陆的污染传输密切相关.污染天气时,二次硝酸盐和SOA的贡献增加相对最显著,因此NOx和挥发性有机物是减排的关键.