利用SPAMS研究石家庄市冬季连续灰霾天气的污染特征及成因

2014年11月18~26日石家庄市发生了连续的灰霾天气.利用位于石家庄市大气自动监测站(20 m)的单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS)分析了细颗粒物的化学组成,根据石家庄市大气污染物排放源谱库对主要成分进行了来源解析,并结合颗粒物质量浓度和气象条件研究了该地区冬季灰霾天气成因.结果表明,石家庄市大气细颗粒物来源分为7类,各源示踪离子:燃煤源为Al,工业源为OC、Fe、Pb,机动车尾气源为EC,扬尘源为Al、Ca、Si,生物质燃烧源为K和左旋葡聚糖,纯二次无机源为SO-4、NO-2和NO-3,餐饮源为HOC.灰霾期间大气中主要含有OC、HOC、EC、HEC、ECOC、富钾颗粒、矿物质和重金属等8类颗粒,其中OC和ECOC颗粒最多,分别占到总数的50%和20%以上,OC颗粒主要来自燃煤和工业工艺,ECOC颗粒主要来自燃煤和机动车尾气排放.灰霾发生时含有NH+4、SO-4、NO-2和NO-3等二次离子的颗粒物占比升高,其中含NH+4颗粒增幅最大;EC、OC与NO-3、SO-4、NH+4在灰霾天气下的混合程度均比干净天气高,其中与NH+4的混合程度加剧最为明显.冬季采暖期煤炭的大量燃烧、医化行业工艺过程及机动车尾气等污染源排放的一次气态污染物(SO2、NOx、NH3、VOCs)和一次颗粒物在静稳天气中难以扩散而迅速累积,气态污染物发生二次转化形成硝酸铵、硫酸铵,而颗粒物之间通过碰撞形成二次颗粒物并发生不同程度的混合,从而导致大气能见度下降,以上是石家庄市冬季灰霾形成的主要原因.     

大港地区大气颗粒物中多环芳烃分布及污染源识别的研究

多环芳烃（PAHs）是一类对人体危害较大的有机污染物。目前对大气环境中PAHs来源识别技术还处于探索与发展阶段。为了解天津大港油田地区大气环境中PAHs污染状况与来源,对天津市大港地区大气颗粒物中10种PAHs分布及污染源开展了调查。结果表明：大港地区10种PAHs总浓度平均为169ng/m3,比市区对照点的465ng/m³低63.7％,其中苯并（a）芘（BaP）平均浓度为13.6ng/m³,比市区对照点的41.1ng/m³低66.9％。实验结果经统计处理发现BaP浓度与其它9种PAHs浓度存在一定的相关性,相关系数均在0.60以上。利用比值法进行源识别得出：大港石化区PAHs主要来源为燃煤污染;而大港油田区PAHs主要来源为燃油污染。     

夏季海水养殖区大型网箱内外沉降颗粒物通量

通过模拟实验,研究了爱伦湾抗风浪网箱沉降颗粒物(SPM)的通量,估算了12h内SPM中无机氮(IN)、(无机磷)IP的释放速度.结果表明,由于投饵不当,残饵和粪便大量产生,严重影响水域生源要素的生物地球化学行为.SPM通量、POC、TN、TP的通量均为网箱内大于网箱外.SPM的C/N为21.6～69.2,说明在浅海区沉降过程中,N的分解较快,爱伦湾是低生产力水域.N/P为0.54～0.99,颗粒物中氮缺乏.短期内,SPM都释放IN、IP. SPM对NH4+-N有一定的吸附特性,SPM中POC 71%～76%被释放,TP 88%～97%被释放,TN的吸附率为44%～94%.     

南海海域重要养殖水域牡蛎体中的腹泻性贝类毒素

对2006年和2007年南海海域23个重要养殖水域牡蛎体中腹泻性贝类毒素(DSP)进行了调查,结果表明:甲子港、唐家湾、镇海湾、安埔港、防城港、八所港和榆林港等7个水域牡蛎体DSP毒性呈阳性结果,占调查水域的30.4%,其DSP值均为0.05MU/g.2006年牡蛎体DSP检出率为8.7%(n=23),2007年为21.7%(n=23).调查期间,牡蛎体DSP检出值0.05MU/g已达到了FDA(美国食品药物管理局)、日本、加拿大、澳大利亚、新西兰、朝鲜等6个国家食用贝类标准警戒限量水平,和超出了我国<无公害食品水产品中有毒有害物质的限量>规定贝类DSP不得检出标准,表明了近期南海海域某些养殖水域的牡蛎已经受到了DSP毒化的威胁.     

北京市PM2.5水溶性有机物污染特征

用离子色谱技术对北京市2001~2002年大气PM2.5中7种水溶性有机物(WSOC)(甲酸、乙酸、甲磺酸、乙二酸、丙二酸、丁二酸、戊二酸)及12种无机离子(F-、Cl-、NO2-、NO3-、SO32-、SO42-、PO43-、Na 、NH4 、K 、Mg2 、Ca2 )的污染水平进行了同步测定.结果表明,SO42-、NO3-及NH4 为PM2.5中主要的水溶性物种,分别占PM2.5质量的10.6%、7.4%和5.7%;7种WSOC的浓度为0.011~0.118靏/m3,占PM2.5质量浓度的0.01%~0.1%,其中浓度最高的为乙二酸,其次为乙酸、丙二酸、丁二酸等;对PM2.5各化学组分浓度的季节变化特征的分析表明,PM2.5及OC的高浓度污染均出现在冬季采暖期,而WSOC则出现在夏季;对乙二酸与其他各组分进行相关性分析表明,乙二酸与SO42-、K 、NH4 、NO3-有较强的线性相关性(r=0.83,0.57,0.49,0.33),而与Cl-、Na 、Mg2 、Ca2 、EC、OC相关性较差(r=0.24, 0.22,0.12,0.05,0.13,0.10).由乙二酸季节变化特征及与其他物种相关性等特征初步推断,北京市PM2.5二元羧酸的主要来源为光化学反应而形成的二次污染物,而非来源于机动车、海盐或土壤的一次排放.     

近10年海南岛大气NO2的时空变化及污染物来源解析

利用OMI卫星反演的NO2柱浓度数据,分析了近10年海南岛对流层NO2柱浓度(Tro NO2)和总NO2柱浓度(Tot NO2)的时空变化,同时结合地面风向、SO2排放资料,以及HYSPLIT模式等探究其大气污染物来源.结果表明,海南岛地区大气NO2呈北半部高于南半部、中部山区低于四周沿海的分布特征,其季节变化表现为冬季高、夏季低的特点,其中夏季浓度偏低和雨水的冲刷作用有关,而冬季浓度偏高与珠江三角洲地区的外源输送作用有密切联系.近10年海南岛大气NO2冬夏季有相反的变化趋势,冬季逐年下降,夏季则有弱的上升趋势.其原因可能是夏季大气污染物以本地排放为主,冬季外源输送起主要贡献作用.海口市Tro NO2与珠江三角洲地区的有利风向日数相关系数为0.84,通过了99%的信度检验.后向轨迹分析表明,2013年12月影响海口市的3条气流移动路径,均不同程度的经过珠江三角洲地区,进一步表明海南岛冬季大气污染物主要以珠江三角洲地区的外源输送为主.     

正交与斜交旋转主成分分析法在气象因子影响细颗粒物研究中的应用

基于cost733模型及大量再分析资料、观测资料,对2013—2019年冬季海平面气压及近地面风场进行正交和斜交旋转主成分分析,讨论这两种分型方法及不同分型数量下我国天气形势、降水及细颗粒物（PM_2.5）的差异.结果表明,斜交旋转主成分分析法相比于正交方法,划分的天气形势更具代表性,其中,划分为4类天气形势最具代表性,即西伯利亚冷高压影响范围最广、出现频率最高的Type1;西伯利亚冷高压强度最弱、出现频率最低、重度污染站点比例最大、污染最重的Type2;京津冀等地容易出现锋面天气、降水强度最大、清洁站点比例最大、污染最轻的Type3;受东北部深厚冷低压影响、重污染较少的Type 4.     

基于AOD数据和GWR模型估算京津冀地区PM2.5浓度

利用MODIS气溶胶光学厚度（AOD）数据针对不同土地覆盖类型的适用性,提出了一种基于土地覆盖类型的AOD融合方法,生成了一种新的3km AOD数据集.在此基础上,通过地理加权回归（GWR）模型估算了京津冀地区2016年PM_2.5浓度,并用交叉验证的方法对模型性能进行评价.结果表明：利用融合后的AOD数据建立的模型可解释PM_2.594.85%的浓度变化,交叉验证R²为0.94,RMSE为9.27μg/m³,MPE为6.72μg/m³,明显优于多元线性回归（MLR）模型;基于GWR模型估算的京津冀地区2016年年均PM_2.5浓度为58.57μg/m³,其中冬季PM_2.5浓度最高,春秋季次之,夏季浓度最低,PM_2.5月均浓度变化范围32.78~140.83μg/m³,8月份浓度最低,12月份浓度最高;空间分布南北差异显著,衡水市PM_2.5污染最为严重,张家口市PM_2.5浓度较低.利用此方法成功弥补了PM_2.5空间缺失,为城市尺度的健康效应和环境流行病学研究提供数据支持.     

霾天气下南京PM2.5中金属元素污染特征及来源分析

2007年6月13日至2008年5月29日期间,对南京大气中PM2.5进行了连续采样,并利用电感耦合等离子体质谱分析法测定了PM2.5中K、Al、Ca、Pb等30种元素的质量浓度,对比分析了这些元素在霾日与非霾日的污染特征.结果表明,PM2.5污染水平较高,年质量浓度均值达103μg/m3.霾日PM2.5质量浓度水平是非霾日的2.35倍.春季霾日前后PM2.5中元素变化特征不明显,秋冬季节霾日元素浓度基本大于非霾日.平均而言,整个采样期间Cu、Se、Hg、Bi等人为污染元素的富集因子均较高,且霾日明显大于非霾日.因子分析结果表明,南京市霾日PM2.5主要来源于土壤尘、冶金化工尘、化石燃料燃烧、垃圾焚烧及建筑扬尘,贡献率依次为29.21%、20.15%、27.15%、7.09%和5.10%.     

2011~2017年中国PM2.5多尺度时空分异特征分析

PM_2.5时空分异特征认知对大气污染联防联控意义重大,本文从空间多尺度的视角出发,利用空间模式分析方法与地理探测器,对2011~2017年中国大陆地区PM_2.5年均浓度时空分布格局及成因进行探究,从而揭示PM_2.5多尺度时空分异特征.结果表明：①2011~2017年PM_2.5年均浓度相对稳定,无明显趋势,国家与区域尺度PM_2.5变化特征基本一致,呈现"W"型变化,整体上看,污染程度由高到低依次为：中部、东部、西部与东北.②由空间模式分析结果可知,高值聚集区主要位于中国的东部、中部以及新疆的西南地区,低值聚集区则集中在青藏、云贵高原以及大兴安岭地区.③地理探测器分析结果证实：城市化因素中人口密度是国家与区域尺度上PM_2.5时空分异的主导因素,同时,产业、能耗与交通因素对PM_2.5分布格局存在不同程度影响.在区域尺度上,除了人口密度因素之外,工业用电量与公车总量对中部地区PM_2.5年均浓度影响较大,东部地区是工业烟粉尘排放量与道路面积,东北地区则为第二产业产值占比与城市绿地率,社会经济因素对西部地区的PM_2.5年均浓度影响不显著.