生物碳基纳米钯铜催化剂的优化制备及脱硝研究

针对目前高效处理水体硝酸盐污染的技术瓶颈,以毛竹生物碳为载体基材,通过湿化学-浸渍还原的手段制备生物碳基纳米钯铜双金属催化剂(Nano-PdCu-BC),并以其为粒子电极,协同传统的二维电化学反应器,搭建三维粒子电催化反应体系去除水体中的硝酸盐污染物.探究了催化剂制备的前驱液浓度、初始硝酸盐氮浓度、电流强度、催化剂投加量和初始pH值对电催化还原NO₃-N的影响.结果显示,通过浸渍还原的方法可以将钯铜双金属成功负载在毛竹生物碳载体上,获得纳米钯铜双金属催化剂.在前驱液为0.60g/LPdCl₂和0.15g/LCuCl₂的溶液组合,初始硝酸盐氮(NO₃-N)浓度为100mg/L、电流强度为220mA、初始pH值为7,催化剂投加量为0.80g/L的条件下,反应180min后硝酸盐氮去除率可达99.68%,N₂选择性约为44.25%;Nano-PdCu-BC电催化还原NO₃-N的反应符合一级反应动力学,反应动力学常数k值为0.034/min;经3次循环使用后,NO...     

环境汞污染粮食暴露对大鼠脑自由基的诱导及共存硒的影响

采用电子顺磁自旋共振（ESR）技术,研究实地环境汞污染粮食暴露不同时间后在大鼠脑中引发的自由基及脂质过氧化损伤情况,探讨实地环境汞污染氧化损伤的微观致毒机理。并对粮食中共存的硒元素作用进行分析。结果表明,环境汞污染粮食暴露7d后,大鼠脑中自由基相对强度及脂质过氧化产物MDA含量均出现显著升高（p<0.05）。ESR图谱分析表明,环境汞污染粮食暴露诱发大鼠脑中产生烷基自由基（R?）及羟基自由基（?OH）。自由基及MDA水平在暴露前期（<90d）相对稳定,长暴露90d后,自由基及脂质过氧化产物MDA水平有大幅升高（83%,100%）。大鼠脑中汞、硒元素含量7d暴露后均出现显著上升,两元素间有较强相关性,暴露前期大鼠脑中自由基水平相对稳定应与硒的清除作用有关。     

Fenton试剂处理废水中各影响因子的作用机制

以洗胶废水为研究对象初步研究了 Fenton试剂处理有毒有机废水时各影响因子的作用机制 ,通过正交实验确定了 Fen-ton反应各种影响因子的最佳操作条件为 :[H₂O₂]=0.2 mol· L^-1、[Fe²⁺]=40 mmol· L^-1、反应温度 85℃ ,反应时间 60 min、反应体系的 pH值为3左右 .此条件下废水 COD的去除率普遍大于 80% .试验发现紫外光和配体络合物可提高 Fenton试剂对有机物的降解能力 .在各影响因子与 COD去除率的关系曲线基础上 ,分析了混合废水中各影响因子的作用机理和综合反应机理的关键及控制步骤 ,提出了改进的思路 .     

阳极氧化与Fenton法结合的可行性

在Ti/Sn、Sb氧化物作阳极的反应体系中,以甲基橙和刚果红为模拟污染物,用紫外光谱和TOC测试揭示了其降解历程.Ti/Sn、Sb氧化物电极具有良好的电催化活性,Na₂SO₄为电解质,电压为15V,电解24min时,0.01mmol/L的甲基橙和刚果红色度去除率达100%,色度去除能以一级反应动力学方程表征;电解5h后,TOC去除率分别为80.5%和78.6%.由于阳极电催化体系产生的S₂O₈^2-、SO₅^2-对Fenton反应有阻碍作用,所以阳极电Fenton法的运行机制并不完善.     

电生成羟基自由基及其对染料降解脱色的研究

以电化学循环伏安法和红外光谱分析 (IR) ,研究了茜素红及酸性铬蓝在电解槽中处理前后的电化学行为的变化 ,进一步阐明Fenton试剂的作用机制。电解生成的过氧化氢与阳极溶解的Fe2+ 进行随后反应 ,生成羟基自由基 (Fenton试剂 ) ,进而对有机染料进行氧化反应 ,使其不饱和的—N＝N—双键断裂 ,分解成萘胺与氨基苯酚磺酸两个部分 ,从而达到有机染料降解、脱色的效果。测试结果表明 ,电解处理15min内 ,脱色率和COD_cr的去除率变化较大 ,电解处理 1h ,COD_cr的去除率达 80 % ,脱色率达 98%.      

钴、氮、硼掺杂氧化石墨烯催化剂的制备及催化臭氧氧化性能

采用水热—高温煅烧法制备了不同钴负载量的钴、氮、硼掺杂氧化石墨烯催化剂,并以布洛芬、对氯苯甲酸和草酸作为模型污染物进行了催化臭氧氧化实验。实验结果表明：钴负载量8%、焙烧温度500 ℃条件下制备的催化剂活性最高;在反应温度为323 K、pH为6.8、催化剂加入量为0.25 g/L、布洛芬质量浓度为50 mg/L、反应时间为10 min的条件下,布洛芬去除率可达99%。该催化剂催化臭氧氧化降解布洛芬的过程符合表面自由基参与的准一级动力学模型,且催化臭氧体系的反应速率常数约为单独臭氧体系的5倍。经高温再生的催化剂第5次使用时,催化活性仍能达到初次使用的92.1%。     

羟基自由基氧化法在饮用水后处理中的应用

文章分析了饮用水消毒的现状 ,提出了保持氯消毒不变 ,用羟基自由基氧化法对饮用水进行后处理 ,去除氯消毒产生的卤代烃 ,以提高饮用水的质量的建议     

零价铁-过硫酸盐体系同时去除水中酸性橙7和磷

采用零价铁(ZVI)活化过硫酸盐(PS)同时去除水中酸性橙7(AO7)和磷.ZVI-PS体系可以产生强氧化性的SO·-4和HO·,从而去除水中AO7.同时,ZVI最终转化为Fe3+,因此可以用来去除水中磷.结果表明,ZVI-PS体系在酸性条件下可以有效的同时去除水中AO7和磷.淬灭实验结果表明,硫酸根自由基(SO·-4)对AO7的降解起主要作用.水中共存的阴离子和腐植酸(HA)对AO7和磷的去除均有抑制作用,其对AO7和磷去除的抑制能力排序均为:HCO-3 NO-2 HA NO-3 Cl-.AO7和磷在超纯水中的去除率高于其他实际水体,但反应60 min后,实际水体中AO7和磷的去除率也分别高达80.31%～92.69%和87.54%～100%,因此,该体系对实际水体中AO7和磷的处理有潜在的应用价值.通过紫外-可见分光光谱和GC-MS分析说明,AO7经过偶氮键断键后的中间产物进一步氧化形成含苯环类物质.同时,TOC有所降低,说明部分AO7被矿化为CO2和H2O.     

微波活化过硫酸盐耦合混凝处理二硝基重氮酚工业废水

利用微波（MW）活化过硫酸盐（PS）体系耦合混凝法处理二硝基重氮酚（DDNP）工业废水,考察了PS投量、n（Fe²⁺/PS）、初始pH值、MW功率对废水中有机物的去除效果,通过控制实验比较了单一方法处理DDNP工业废水效果及协同机制,采用紫外可见光谱和红外光谱研究了有机物的结构经氧化后的变化特征,并对该体系的主要活性氧化物种（ROS）进行了识别.结果表明,在PS投量为8g/L,初始pH值为3,MW功率为600W,n（Fe²⁺/PS）为0.04,反应时间8min时的条件下,COD和色度（CN）去除率分别达70.79%和94.53%.与此同时,混凝后出水COD去除率有一定上升,但是CN的去除有小幅下降的趋势.另外,MW、PS和Fe²⁺三者存在协同效应,在反应时间为14min时出水可生化性大幅改善（B/C从0.05提高至0.56）.最后,体系主要产生以硫酸根自由基和羟基自由基为主的活性物种,能够破坏DDNP工业废水中有机物所含的苯环结构、硝基（-NO₂）和偶氮基（-N=N-）,形成含N-H、C-O-H的中间产物.