芜湖市臭氧污染特征及气象成因分析

文章基于芜湖市2019年环境空气质量监测数据及同期气象观测资料分析了芜湖市臭氧污染时空分布特征及气象成因。结果表明,2019年芜湖市由O_3导致污染天数占比高达54.9%,O_3已成为影响芜湖市环境空气质量的首要污染因子,但以轻度污染(91.1%)和中度污染(8.7%)为主,极少发生重度及以上污染(0.2%)天气。2019年各县(市)区O_3第90百分位浓度范围为172～196μg/m~3,整体呈"周边高于中心"的空间分布规律,湾沚区、繁昌区和无为市的O_3浓度相对较高。季节上呈夏季(195μg/m~3)秋季(166μg/m~3)春季(159μg/m~3)冬季(85μg/m~3)的分布规律,逐月O_3浓度呈"倒U型"分布,5-9月为O_3污染的高发时段。日变化O_3浓度呈典型的"单峰分布",在16:00左右达到峰值;NO、NO_2和CO浓度则呈"双峰分布",在08:00和20:00达到峰值。气温、湿度、风速、风向均是影响芜湖市O_3浓度的重要气象因子,O_3浓度与气温呈"正相关"关系,与湿度呈"负相关"关系,Pearson系数分别为0.58和-0.56。高温低湿的气象条件更加有利于O_3的生成与积累,当气温为25～40℃,湿度为20%～60%时,易出现O_3超标现象,超标率为41.0%～71.8%。当风速为2～4 m/s,主导风向为东北、偏东及西南方向时,O_3浓度相对较高,各地O_3浓度高值所在风向与前体物高排放企业分布方向呈高度一致性,东北、东部及西南方向的污染源排放对芜湖市臭氧污染影响较大。     

水中天然有机物的臭氧强化光催化降解研究

研究了饮用水源中大分子天然有机物（NOM）的臭氧强化光催化降解,考察了臭氧投加量、反应时间和HCO3^-浓度对NOM降解速率的影响;分析了臭氧强化光催化过程中NOM相对分子质量的变化,并比较不同相对分子质量大小NOM的降解速率.研究结果表明,臭氧强化光催化比单独臭氧氧化、光催化能更有效地降解NOM,同时增加臭氧投加量和反应时间才能有效提高臭氧强化光催化对TOC的去除率,而单独增加臭氧投加量可显著提高生物可降解性;HCO3^-显著降低光催化的降解效果,臭氧强化光催化能有效地减弱HCO3^-的不利影响;臭氧强化光催化过程中大分子NOM分解为小分子,SUVA值迅速下降,且相对分子质量越大矿化速度越快.     

不同氧化剂降低膜污染效果的研究

采用不同的氧化剂预处理黄浦江原水后进行微滤膜(MF)膜过滤试验,考察预氧化对有机物的去除作用,及其对MF膜过滤特性的影响.结果表明,3种不同氧化剂对有机物的去除效果存在较大差别.臭氧投量在0.5~3.0mg/L范围内,臭氧对DOC和UV254的去除率最高分别为10%和71%;而氯和高锰酸钾对有机物的去除效果则较差.臭氧可将大分子有机物转变成小分子有机物,将大部分疏水性有机物氧化成亲水性有机物.这种有机物组成结构的改变对膜过滤特性产生影响,明显降低了膜污染,膜污染下降率最高可达到22.7%.氯和高锰酸钾的氧化性相对较弱,仅能去除少部分疏水性有机物,对膜污染有较小减缓作用,膜污染下降率最高分别为9%和8.5%.     

芳香化合物的光催化-臭氧联用降解研究

研究了几种芳香化合物的光催化 臭氧联用降解。探讨了光催化 臭氧联用技术降解有机物作用机理,分析了芳香化合物结构与反应活性的关系。实验结果表明,光催化 臭氧联用对芳香化合物的降解都存在一定的协同效应,而且符合表观准一级反应动力学规律;203#膜光催化臭氧的作用机理是催化臭氧产生了更多的高活性氧化剂,芳香化合物结构对其光催化 臭氧联用降解活性有很大影响。     

MnO2/Al2O3催化剂-微气泡臭氧体系催化降解喹啉及其机理

制备了纳米MnO₂,并以Al₂O₃为载体制备了掺杂型MnO₂/Al₂O₃颗粒催化剂.催化剂焙烧温度和时间分别为500℃和4 h、MnO₂质量分数为8%时,催化剂具有最高的臭氧催化氧化活性.SEM分析表明,纳米MnO₂均匀分布于Al₂O₃载体表面.MnO₂/Al₂O₃催化剂的比表面积（BET）为183.22 m²·g^-1,平均孔容为0.27 cm³·g^-1,平均孔径为4.87 nm.建立了MnO₂/Al₂O₃催化剂-微气泡臭氧催化反应体系,研究了该体系对喹啉的降解去除效果及其机理.臭氧微气泡的平均粒径为61.7 μm.微气泡臭氧投量为30 mg·L^-1时,反应60 min后喹啉去除率能达到95%以上;反应20 min后,MnO₂/Al₂O₃催化剂-微气泡臭氧体系对实际煤化工废水二级出水的TOC去除率可达到55%以上.以叔丁醇作为分子探针,证明了羟基自由基（·OH）氧化作用在臭氧微气泡催化氧化体系中对喹啉的降解起到主导作用.     

臭氧+曝气生物滤池深度处理工艺试验研究

针对某污水厂出水不达标的情况,本研究采用臭氧(O3)和曝气生物滤池(BAF)组合工艺对其进行深度处理.结果表明,当采用两级臭氧+曝气生物滤池工艺时,出水COD在31～46 mg/L,色度在13～29倍,均达到一级A排放标准.在最佳运行条件下,臭氧氧化使相对分子质量大于50 000的有机物含量减少10％,小于1 000的有机物含量增加14％.曝气生物滤池工艺使相对分子质量小于1 000的有机物含量降低了24％.     

umu试验研究饮用水氯和氯胺消毒过程中遗传毒性的变化以及消毒条件的影响

采用umu遗传毒性测试方法考察了消毒剂投加量、反应时间和消毒剂氯氮比对某饮用水厂臭氧-生物活性炭出水加氯或氯胺消毒前后遗传毒性的影响.结果表明,炭后水具有一定的遗传毒性(20～70 ng/L),加氯或氯胺消毒后遗传毒性增加.反应时间为24 h,在相同投加量下氯消毒遗传毒性(40～95 ng/L)高于氯胺消毒遗传毒性(20～40 ng/L);当氯初始投加量从0 mg/L增加到10 mg/L时,炭后水的遗传毒性先迅速增加,在0.5～1 mg左右达到极大值,然后再降低,在3～5 mg左右达到极小值后缓慢上升,但是氯胺消毒后水样遗传毒性变化规律不如氯消毒的明显.当投加量为3 mg/L时,随着反应时间从0 h延长至72 h,无论是氯消毒还是氯胺消毒,炭后水遗传毒性均是先迅速增加,在2 h时达到极大值后再下降,在18 h左右达到极小值然后缓慢上升,而且任意反应时间内,氯胺消毒的遗传毒性(20～62 ng/L)均小于氯消毒(83～120 ng/L).本试验还研究了消毒剂氯氮比对炭后水氯消毒后遗传毒性的影响.在本试验条件下,从遗传毒性的角度看,对于饮用水消毒氯胺比氯更安全,而且2种消毒方式的遗传毒性的变化规律均不同于总HAAs的变化规律.     

典型工业无组织源VOCs排放特征

选取制药厂、酿酒厂和橡胶厂分析了不同工艺过程VOCs排放特征.结果表明,制药厂安乃近合成和氨基比林合成的VOCs排放以苯、甲苯和苯乙烯等苯系物为主,乙酰氨基酚合成的VOCs排放主要以C4～C6的烷烃为主,酿酒厂和橡胶厂VOCs排放均以甲苯、乙苯和间,对二甲苯为主.采用最大增量反应活性法对臭氧生成潜势进行分析,制药厂安乃近合成和氨基比林合成VOCs单位臭氧生成潜势以苯、甲苯等苯系物为主;乙酰氨基酚合成以顺-2-丁烯、甲苯和异戊烷为主;酿酒厂、橡胶厂以甲苯、乙苯、间,对二甲苯为主.同时采用阈稀释倍数对VOCs进行恶臭分析,制药厂和酒厂无组织排放VOCs恶臭污染程度较轻,橡胶厂的伸缩装置车间和硫化车间的无组织VOCs排放存在一定程度的恶臭污染.     

光化学烟雾模拟实验系统

为开展光化学污染成因的敏感性分析,设计和建立了目前国内唯一的大型光化学烟雾模拟实验系统．该系统主要包括烟雾箱系统、空气充填置换系统、采样测试系统和记录显示控制系统等4个分系统．与国内外同类型实验系统相比,该系统具有烟雾箱在实验过程中受光均匀、换气系统快捷、效率高以及可实现两箱对比实验等特色．利用实验系统开展了光化学污染过程的模拟实验,得到了典型的污染特征．进行了同等条件的两箱对比实验,实验结果完全一致,表明该实验系统能够开展基于对比实验的敏感性分析研究,从而为进一步针对北京实际开展光化学污染的模拟研究奠定了良好的基础．     

MgO低温催化臭氧降解氨氮的机制研究

研究了低温条件下单独臭氧及MgO催化臭氧化降解水中氨氮的效率和特征,并对其反应机制分别进行了探讨.结果表明,pH是影响臭氧和催化臭氧化除氨的重要因素,不仅影响溶液中NH_3与NH~+_4的比例和臭氧氧化氨氮的速率,还影响氧化产物种类,从而影响脱氮效果.10℃时,单独臭氧对水中氨氮的氧化降解效率随pH的升高而增大,pH≤9时整体降解效率不高,pH=9时仅为16.39%,而pH=10时达到41.77%.臭氧和·OH共同参与降解氨氮的过程.单独臭氧氧化氨氮生成氮气的选择性具有pH依赖性,并与Cl~-密切相关.pH低(≤9)时,氨氮多以NH~+_4形态存在,O_3与Cl~-反应生成ClO~-_x(x=1、3),再氧化NH~+_4,从而生成气态产物N_2或N_2O.MgO在低温条件下具有很强的催化臭氧化降解氨氮的能力且温度升高有利于反应的进行,0、10、20℃时,MgO催化臭氧化氨氮的效率分别为77.53%、80.17%、91.26%.此过程中,·OH参与反应的程度低,一部分氨氮降解依靠ClO~-_x氧化NH~+_4,而氨氮降解的主要途径为O_3对NH_3的直接氧化.