北京市PM2.5水分含量及其变化特征

利用卡尔费休法可直接测定PM_2.5水分含量,方法精密度及准确度均较好.将该方法应用于北京市城区站点2020年全年的PM_2.5分析,结果显示PM_2.5水分浓度年均值为(5.0±4.1)µg/m³,在PM_2.5占比为(12.5±4.8)%,与PM_2.5质量浓度呈显著相关.水分质量浓度与PM_2.5的质量浓度月度及季节变化趋势基本一致.研究发现,随着空气污染加重,水分质量浓度及其在PM_2.5占比均呈上升趋势,二者相关性明显增强.可见污染发生时,水分增加有利于颗粒物吸湿增长从而推高污染水平,对PM_2.5的贡献同步增强.当沙尘污染发生时湿度处于同期较低水平,不利于细颗粒物的吸湿增长,水分质量浓度及其占比均处于较低水平. PM_2.5水分与二次离子及有机物均有很好的相关性,说明水分为气态污染物提供非均相转化载体,促进硝酸盐、硫酸盐、有机物的进一步生成.PM_2.5水分与地壳物质无相关性,证实地壳元素为一次源,不受水分影响.     

长江重庆主城段地表水中有机锡赋存特征、时间变化及风险评估

为了解AFS公约执行10年后长江重庆主城段水环境中有机锡污染情况,以重庆主城段长江及其支流嘉陵江为研究区域,于2020年10月采集重庆主城段各码头水域地表水水样,采用固相微萃取-气相色谱-质谱法测定了地表水中丁基锡和苯基锡浓度,分析了水环境中三丁基锡（TBT）、三苯基锡（TPhT）及其降解产物的组成和分布特征.结果表明：研究区域地表水环境中同时检测到了TBT、TPhT及其降解产物一丁基锡（MBT）、二丁基锡（DBT）、一苯基锡（MPhT）和二苯基锡（DPhT）;长江重庆主城段地表水中有机锡浓度近年来整体呈先下降后趋于平稳的趋势,尽管少数点位仍有新的TBT和TPhT输入,但绝大多数点位的TBT和TPhT已发生降解.生态风险评估结果表明,长江重庆主城段水环境中TBT和TPhT在部分水域可能会对水生生物产生生态风险.     

基于水化学与氮氧同位素的喀斯特山区水体硝酸盐来源示踪与估算——以平寨水库为例

平寨水库地处喀斯特山区,是贵州省重要的灌溉和饮用水库之一,其水环境质量深刻影响着居民生产生活.以平寨水库为研究对象,采用水化学分析方法、氮氧双同位素技术结合稳定同位素混合模型(Bayesian mixing model,MixSIAR),定量识别研究区水体硝酸盐各污染源的贡献率.结果表明:河流及库区水体溶解无机氮主要以硝态氮形态存在,时间上表现为平水期>丰水期>枯水期,空间上呈现出各河流上游浓度差异较大,下游与库区浓度接近,坝前丰水期的硝酸盐浓度较高的特征;研究区水体硝酸盐的转化主要以硝化作用为主,枯水期和平水期其主要来源是生活污水与牲畜粪便和土壤有机氮,丰水期主要为化学肥料;各时期硝酸盐来源中,整体表现为库区的生活污水与牲畜粪便的贡献率高于河流,土壤有机氮与化学肥料的贡献率低于河流.从生活污水与牲畜粪便贡献率来看,其值在河流、库区枯水期分别为59.3%、70.8%,在河流、库区平水期分别为58.3%、72.6%,丰水期值较小.从土壤有机氮贡献率和化学肥料贡献率来看,丰水期贡献率均高于枯水期和平水期.河流、库区丰水期源自土壤有机氮的贡献率分别为35.1%、32.8%,源自化...     

煤化工产业园区挥发性有机物污染特征及其对大气复合污染的贡献

为研究煤化工产业园区挥发性有机物(VOCs)污染特征及其对大气细颗粒物(PM_2.5)和臭氧(O₃)的贡献,本研究于2021年夏季利用气相色谱/质谱联用仪在某大型煤化工产业园区开展了环境空气115种VOCs的在线监测研究,分析了VOCs的浓度水平、组成特征、日变化特征、潜在来源及其对O₃和PM_2.5中二次有机气溶胶(SOA)的生成贡献. 结果表明:①观测期间,园区站点VOCs的平均体积分数为89.32×10?9±50.57×10?9,显著高于该园区所在城市的城区站点VOCs浓度水平. ②含氧VOCs (OVOCs)是该园区VOCs的主要特征污染物,占总VOCs体积分数的48.2%,乙醇、丙醛和甲醛是体积分数排名前三的物种. ③VOCs的臭氧生成潜势(OFP)为595.64 μg/m3,各组分对O₃贡献潜势的大小表现为OVOCs>烯烃>芳香烃>烷烃>卤代烃>含硫VOC>炔烃. OFP排名前十的物种均为OVOCs、烯烃和芳香烃,其中丙醛对OFP的贡献占比最高,占总OFP的22.2%. ④间/对-二甲苯、邻二甲苯和乙苯等苯系物对二次有机气溶胶生成潜势(SOAFP)的贡献突出,其中间/对-二甲苯的SOAFP最大,占总SOAFP的29.6%,主导了SOA生成. 研究显示,煤化工产业园区中丙醛和甲醛等OVOCs、顺-2-丁烯等烯烃以及间/对-二甲苯与邻二甲苯等芳香烃对大气复合污染贡献较大,是开展PM_2.5和O₃污染协同控制重点关注的物种.      

洪泽湖水体全氟化合物的污染特征、来源及健康风险

洪泽湖是南水北调东线工程重要调蓄湖泊,为了解洪泽湖表层水中全氟和多氟烷基化合物(PFASs)的污染状况,通过超高效液相色谱串联四极杆质谱测定了湖区和入湖河流的表层水15种PFASs的含量,分析比较了不同区域水体中PFASs的浓度与组成,运用HCA法解析了不同污染来源,并应用HQ法对不同人群的健康风险进行评价.结果表明：(1)洪泽湖表层水中检出15种PFASs,ΣPFASs浓度为63.4～218.0 ng/L(中位值92.9 ng/L),健康风险较低;(2)PFASs组分以短链为主,主要污染物为PFPeA,占60.8%;(3)PFASs在洪泽湖的空间分布呈现由南向北递减的趋势,洪泽湖湖心及过水通道区的PFASs浓度较高;(4)HCA方法表明,洪泽湖表层水中PFASs主要来自地表径流、橡胶品制造、食品包装和纸类表面处理的工业排放、纺织和金属电镀工业排放和生活污水.研究显示,洪泽湖表层水中广泛存在多种PFASs,以短链为主,健康风险对居民来说可接受.     

基于传输路径的秦皇岛海域微塑料分布特征调查

微塑料作为新兴污染物被广泛关注,但其在入海传输路径所涉及的环境介质中的分布特征仍有待进一步研究。为给微塑料入海传输研究提供更多可行的基础数据,本研究于2019年、2020年不同水期对秦皇岛海域4种环境介质(入海河口水体、岸滩底泥、表层海水和近岸底泥)进行采样,分析微塑料的种类、粒径、形状和颜色等指标,并基于以上结果分析入海传输路径上不同环境介质中微塑料的分布特征。结果表明,秦皇岛海域微塑料污染在4种环境介质中广泛存在,总体呈中等水平,入海河口水体、岸滩底泥、表层海水和近岸底泥微塑料平均丰度分别为(721.42±530.13) n/m³、(450.00±326.60) n/kg、(0.42±0.28) n/m³和(613.24±410.04) n/kg。不同水期的调查结果对比表明,降雨会显著降低入海河口水体、岸滩底泥和近岸底泥中的微塑料含量;空间上的分析表明,人类活动极易影响微塑料的分布。在各类环境介质中,粒径<0.5 mm的小粒径微塑料占比最大;纤维状微塑料更易赋存在水体中,碎片状和颗粒状微塑料更易传输到沉积物中;而微塑料的颜色在传输过...     

霾过程大气消光系数时间序列混沌特性分析

霾是气溶胶与特定多尺度过程（大气边界层、天气和气候过程以及大气化学过程）复杂相互作用的结果 .利用成都市2015—2017年地面能见度、PM2.5质量浓度和相对湿度的逐时观测数据,通过Koschmieder’s公式反演了研究时段内6次霾过程大气消光系数时间序列.在分析霾过程统计特征基础上,基于相空间重构理论,分别计算了6次霾过程大气消光系数时间序列的最佳嵌入维数m和最佳延迟时间τ,探讨了不同时间序列非线性特征量（饱和关联维数、Kolmogorov熵以及最大Lyapunov指数）的指示意义.结果表明,霾过程大气消光系数为（1.83±0.77）km-1,其中轻微霾及轻度霾、中度霾和重度霾的样本占比分别为34.2%、20.8%和45.0%.霾过程大气消光系数时间序列有弱混沌特性,对应的最大可预报时间尺度介于7～25 h.上述成果深化了对霾系统演化不确定性的认知,并为霾过程大气消光系数预报及演化机理的后续研究奠定了基础.     

哈尔滨城市积雪中微塑料赋存特征及生态风险评估

现有研究已表明微塑料在积雪中广泛存在,而积雪融化后产生的融雪径流汇入地表水体,所携带的微塑料对生态环境会产生一系列潜在生态风险.城市积雪与人类活动关系更为紧密,为评估城市积雪中微塑料的生态风险,本文以我国东北城市哈尔滨市为研究区,对哈尔滨市6种不同下垫面30个采样点的表层积雪进行采集,通过立体显微镜以及傅里叶红外光谱仪分析,证实了积雪中存在较高含量的微塑料.对积雪中微塑料的赋存特征(丰度、分布特点、尺寸、颜色、形状、组成成分)的分析结果表明,哈尔滨市积雪中微塑料平均丰度为850 N·L^-1,且不同下垫面丰度分布差异大,与其他介质中微塑料丰度相比整体处于偏高状态.尺寸主要以10～100μm的小尺寸微塑料为主,建设用地微塑料尺寸稍大,以100～500μm的居多.大部分下垫面颜色以透明为主,但建设用地处彩色微塑料偏多.积雪中纤维状微塑料为明显优势类型,但农田处碎片状微塑料占比较大.各个下垫面主要的微塑料聚合物类型为聚对苯二甲酸乙二醇酯PET(36%)、聚乙烯PE(25%)、聚丙烯PP(16%)、聚酰胺PA(13%)、聚苯乙烯PS(10%),PET与PE为优势类型.生态风...     

闽江福州段湿地沉积物无机硫沿程分布特征及其影响因素

以闽江福州段河岸带及河口区不同类型湿地为研究对象,基于无机硫形态的连续提取,探讨了湿地沉积物中不同形态无机硫含量的沿程分布特征及其主要影响因素.结果表明,闽江福州段湿地沉积物中的H₂O-S、Adsorbed-S、HCl-Soluble-S和TIS含量整体均表现为淡水河段<城市河段<河口区,而HCl-Volatile-S含量表现为河口区<淡水河段<城市河段.H₂O-S、Adsorbed-S、HCl-Soluble-S和TIS含量在潮间盐水沼泽、淤泥质海滩和水产养殖场较高,而HCl-Volatile-S含量在灌丛沼泽较高.从淡水河段至河口区,Adsorbed-S、HCl-Soluble-S和HCl-Volatile-S占TIS的比例整体均呈降低趋势,而H₂O-S的占比呈增加趋势.就不同湿地而言,H₂O-S的占比在淤泥质海滩最高,Adsorbed-S的占比在沙石海滩最高,HCl-Soluble-S的占比在草本沼泽最高,而HCl-Soluble-S的占比在灌丛沼泽最高.闽江福州段不同...     

某工业城市大气颗粒物中PAHs的粒径分布及人体呼吸系统暴露评估

为研究大气颗粒物中多环芳烃(PAHs)的粒径分布与富集特征,确定不同粒径颗粒物中PAHs在人体呼吸系统各器官内的沉积浓度,以准确评估其人体呼吸暴露风险,选择东北某钢铁工业城市,在采暖期和非采暖期按粒径对大气颗粒物进行分级采样,用高效液相色谱对样品中14种优控PAHs进行分析,并将大气颗粒物粒径分级采样技术与人体呼吸系统内部沉积模型结合进行呼吸暴露评估.结果表明,大气颗粒物中总PAHs浓度变化显著,采暖期(743. 9 ng·m~(-3))高于非采暖期(169. 0ng·m~(-3)),多数PAHs(86. 3%～89. 9%)与大气中粒径≤2. 06μm的细颗粒有关;中低分子量PAHs单体呈双峰型,峰值位于1. 07～2. 06μm和7. 04～9. 99μm.高分子量PAHs呈单峰分布,峰值位于1. 07～2. 06μm; 4环PAHs的含量占主导优势,为总PAHs浓度的40%;在采暖期和非采暖期分别有53. 3%和55. 3%的颗粒态PAHs沉积在人体呼吸系统的不同器官,分别采用人体呼吸系统沉积浓度和在颗粒物上的总浓度计算该地区人群颗粒态PAHs的终身致癌超额风险值(incremental lifetime cancer risk,R值),成人的R值在采暖期为1. 3×10-5和2. 9×10-5,非采暖期为3. 1×10-6和6. 0×10-6,儿童的R值在采暖期为1. 0×10-5和2. 3×10-5,非采暖期为2. 4×10-6和4. 8×10-6.结果表明,颗粒物粒径分布直接影响呼吸系统沉积浓度和致癌风险,将分级采样技术与呼吸系统沉降模型结合方法可有效避免对人体呼吸暴露量的过度评估.