河北农居环境颗粒态汞污染特征及健康评估研究

近年来,我国农村环境问题日渐加重,大气颗粒态汞对人体健康的危害逐渐凸现出来,而已有研究对我国农居环境中的汞污染状况关注较少. 以颗粒态汞为研究对象,于2009年7、8月及2010年10~12月,对河北省6个村庄中的34个典型农居环境进行PM₁₀和PM_2.5膜采样,采用冷原子荧光法测定颗粒态汞质量浓度. 结果表明,同一季节时,厨房PM₁₀中汞质量浓度约是庭院PM₁₀中汞质量浓度的2倍; 在同一空间内,PM₁₀中汞质量浓度大小依次是冬季(3.004 ng·m^-3)>秋季(1.550 ng·m^-3)>夏季(1.127 ng·m^-3); 同一季节时,PM_2.5中汞质量浓度大小依次是厨房(0.795 ng·m^-3±0.337 ng·m^-3)>客厅(0.398 ng·m^-3±0.159 ng·m^-3)>庭院(0.321 ng·m^-3±0.143 ng·m^-3); PM_2.5中的汞质量浓度占PM₁₀中汞质量浓度的百分比为(52.4±13.5)%. 对农居环境PM_2.5中汞的健康风险度水平进行评价,不同人群中儿童的暴露水平最高,其年均超额危险度<10^-8. 可知农居环境PM_2.5中汞对农户的健康风险在可以忽略的水平.     

松花江上游夹皮沟金矿土壤与大气汞污染特征

在松花江上游夹皮沟金矿开采区内,混汞法提金工艺已使用180余年,导致严重的环境介质汞污染问题.为研究土壤和大气汞污染特征,使用塞曼效应汞分析仪(Zeeman RA915+)测定了大气汞含量,使用冷原子吸收分光光度法(GB/T17136-1997)测定了土壤汞含量,使用动态通量箱法测定了老金厂、二道沟、二道岔和夹皮沟镇小区四处土/气间汞交换通量;对土壤汞含量和大气汞含量进行了线性回归分析;并对土/气间汞交换通量与气象因子进行了相关性分析.结果表明:①区域大气汞含量均值为(71.08±38.22)ng.m-3.②区域土壤汞含量均值为(0.913 1±0.040 8)mg.kg-1;土壤汞含量与大气汞含量显著正相关.③各采样点土/气间汞交换通量为:老金厂(129.13±496.07)ng.(m2.h)-1,二道沟(98.64±43.96)ng.(m2.h)-1,二道岔(23.17±171.23)ng.(m2.h)-1,夹皮沟镇小区(7.12±46.33)ng.(m2.h)-1.④太阳辐射是老金厂、二道岔和夹皮沟镇小区土/气间汞交换通量主要影响因子,太阳辐射、大气温度和土壤温度共同控制二道沟土/气汞交换通量过程;地形条件的干扰,形成三类迥异的土/气间汞交换通量日变化特征形态.     

青藏高原纳木错流域水体总汞的时空分布特征

为研究青藏高原纳木错流域水体中总汞的时空分布特征,于2007～2010年对纳木错湖表层水及入湖河水进行了采样,检测了其总汞浓度,并分析了总汞浓度与降水量、河水径流量等的关系.结果表明,纳木错表层湖水和河水中的总汞质量浓度均值分别为(1.09±0.73)ng.L-1和(2.87±2.59)ng.L-1,显著低于受到汞污染的水体.近岸带湖水的总汞浓度在季风期远大于非季风期,而其浓度水平和空间变化明显大于湖心区.河水的总汞浓度季节变化明显,表现为季风盛期最高且波动最大,而季风期后最低,这与降水量变化趋势基本一致.对你亚曲的定点观测表明,河水总汞浓度的时间变化与径流量一致.入湖河流总汞浓度的空间分布特征在不同的时间表现不同,这可能是由河流的流域面积、流域内土壤汞本底值及补给方式的差异引起的.     

Mn活化铁盐絮凝污泥制备磁性吸附剂脱除烟气中Hg0

采用Mn(NO₃)₂活化铁盐絮凝污泥制备磁性吸附剂用于烟气中Hg⁰的脱除。结果表明：1)Mn(NO₃)₂热分解产生的O₂促进了污泥一次热解过程中产生的FeC_x分解,并有利于Mn⁴⁺与Fe³⁺等高价态金属氧化物的生成;Mn(NO₃)₂分解产生的气体有扩孔作用,在其掺杂量为10%时,吸附剂比表面积达到最大(88.5 m²/g),但Mn(NO₃)₂的掺杂量过高时会产生较多的晶相物质,并导致吸附剂的比表面积降低。2)当Mn掺杂量为10%(记为Mn₁₀-SFS),反应温度为150℃时,吸附剂脱汞效率最高(92.7%)。3)烟气中的O₂可对吸附剂中的活性氧进行有效补充,促进Hg⁰的脱除;NO以及低浓度的SO₂...     

腐殖酸定向修饰Ce-Co铁基生物焦汞吸附机理

使用腐殖酸对铁基改性生物焦进行定向修饰,并借助固定床吸附装置考察改性后生物焦汞吸附性能,探究了不同腐殖酸负载量下的铁基改性生物焦的汞吸附能力.采用BET、XPS、FTIR表征手段,考察了定向修饰后生物焦的孔隙结构、表面元素价态及表面功能基团的组成,通过SEM扫描电镜探究生物焦微观形貌,并利用EDS能谱分析生物焦表面活性金属成分分布.结果表明,使用腐殖酸对铁基改性生物焦定向修饰后的生物焦汞脱除性能大幅提高,使用5%质量分数包裹后的生物焦汞脱除性能最高,3h单位累积汞吸附量为18025ng/g,相较于未被修饰的铁基改性生物焦汞吸附性能提高65%;负载腐殖酸后的生物焦以介孔为主,表面活性金属种类丰富,有利于单质汞的氧化;样品表面羧基、醇羟基等含氧官能团数量增加,定向修饰后生物焦表面出现大量氨基等利于重金属吸附的含氮官能团;定向修饰后的生物焦表面出现团聚现象,包裹量过高会将生物焦表面活性位点完全包裹,阻碍了氧化还原反应的进行,不利于汞的进一步氧化;汞在生物焦表面的吸附过程同时存在化学吸附与物理吸附.     

中国大气汞排放变化的社会经济影响因素

基于投入产出模型,从生产和最终需求角度计算了1997~2017年中国大气汞排放量;并结合结构分解分析方法,定量分析了各种社会经济因素对大气汞排放变化的相对贡献.结果表明：生产端大气汞排放较多的行业主要是水泥、石灰和石膏制造业（135t）、有色金属冶炼及压延加工业（86t）等重工业;消费端对大气汞排放贡献较多的行业主要是建筑业（219t）、汽车制造业（16t）等.各种社会经济因素对不同排放源和不同行业的相对贡献存在差异.人均最终需求水平提高是大气汞排放增加的最大驱动因素,其中,有色金属冶炼及压延加工业,电力、热力的生产和供应业,水泥、石灰和石膏制造业是其推动排放增加的主要行业.排放强度降低是大气汞排放减少的最大驱动因素,对有色金属冶炼及压延加工业,电力、热力的生产和供应业,水泥、石灰和石膏制造业的减排贡献最大.生产结构、最终需求行业结构和最终需求类别结构变化导致大气汞排放略有增加,但1997~2017年间因这3种结构性因素变化而减少汞排放的排放源和行业数量增多.根据研究结果,本文从生产全过程管控、优化社会经济结构等角度提出相关政策建议.     

汞污染地块风险全生命周期管控技术体系研究

风险全周期管理是推进汞污染地块风险管控,有效实现地块安全可控的重要方式.在《关于汞的水俣公约》全球履约背景下,为有效提升汞污染地块的风险预防与管控能力,该文对汞污染地块风险管控技术体系进行了深入研究.在深入分析污染地块健康风险全生命周期特征的基础上,围绕地块风险源头-暴露途径-环境受体3个核心风险要素,并结合国内外技术研发与工程示范经验,构建出适用于此类污染地块的风险全周期分类管控技术体系.该体系根据土壤与地下水风险管控标准评价地块污染水平,并结合地块敏感目标和暴露途径等暴露情景对地块进行分类管控决策.通过对工程修复、风险管控、制度控制等进行多技术有机耦合,可实现对汞污染地块全方位、多角度、系统化的风险管理,即在风险产生、风险发展与风险消褪的各个环节,分别施以源头预防、过程控制及长期管理措施,有效遏制地块新增风险的基础上,实现污染地块风险的安全可控.该技术体系存在如下特征:1)基于风险的管理决策可以反映地块管理的科学内涵;2)分类风险管控策略可以有效节约成本,实现最大的管控净效益;3)以全生命周期管理为基本理念,实现“源头-过程-末端”的全流程风险控制.     

硫改性牛粪生物炭对Hg2+的高效吸附及其机理

以牛粪为原料在400,500,600 ℃条件下限氧热解制备牛粪生物炭(BC),然后以不同质量比将升华硫和BC混合共热解制备硫改性牛粪生物炭(BCS)。使用元素分析仪、SEM、FTIR、XPS和BET对制得的BC和BCS进行了表征,并研究了各BC和BCS对Hg2+的吸附特性。结果表明:热解过程使BC和BCS变得粗糙多孔,Hg2+被吸附到生物炭表面和孔道内;BC和BCS的吸附过程符合准二级动力学模型,BCS对Hg2+的吸附平衡时间仅为30 min,且吸附过程不受pH影响;Langmuir模型可较好地描述BC吸附过程,吸附量随热解温度的升高而降低,BCS吸附过程符合Freundlich模型,吸附能力较BC显著提升,最大拟合吸附量达到407.81 mg/g;BCS的吸附稳定性较高,在各解吸剂中的解吸率均低于5%;BC主要吸附机理为官能团络合,BCS主要吸附机理为HgS沉淀。因此BCS是一种高效稳定的Hg2+吸附材料。     

硒和生物炭联合施用降低稻米甲基汞累积的研究

汞矿区土壤汞污染是造成水稻及其他作物中汞累积的主要原因,尤其是稻米中甲基汞的累积已成为当地居民甲基汞暴露的重要途径之一。本文针对含汞废水排放所造成的稻田汞污染情形,分别进行了模拟实验和盆栽试验,探究无机硒、生物炭、硒和生物炭联合施用对降低稻米甲基汞累积的作用效果。结果表明,无论向土壤中添加无机硒,还是生物炭,抑或是两者的组合均能有效降低土壤中甲基汞含量,且随着硒添加量的增加,其相应处理组土壤甲基汞含量不断降低。盆栽试验表明稻米中甲基汞含量因硒或生物炭的添加降低62%～73%（硒处理）、88%（生物炭处理）和90%～91%（硒+生物炭处理）,表明了硒和生物炭共同施用的作用效果要好于单独施用硒的作用效果。这种效果可能与生物炭降低了土壤中甲基汞的生物可利用性有关。总之,本研究为原位修复控制稻田汞污染风险提供了可能途径。     

被动采样器(MerPAS)在气态汞含量和同位素分馏研究中的应用

汞（Hg）是一种具有生物毒性、易挥发的有害金属元素。在大气中主要以气态单质汞Hg⁰的形态存在,具有较长的大气滞留时间,能随大气环流扩散到全球。多尺度监测大气Hg⁰的浓度对于评估《关于汞的水俣公约》履行效果极为关键。由于操作简易且不易受恶劣环境影响,被动采样器是现有大气Hg⁰主动监测技术的有效补充。近期研究表明被动采样器（MerPAS）采集到的大气Hg⁰可以同时应用于汞浓度与稳定汞同位素的分析。鉴于MerPAS在大气汞的研究中的广泛应用前景,本文对MerPAS的结构、原理以及其在大气Hg⁰浓度和同位素研究方面的进展进行综述,并通过实地采集天津市市区的大气汞来验证其汞浓度和同位素测试的可靠性。结果显示：MerPAS能够准确地监测大气汞的浓度,并很好地保存大气Hg⁰的同位素信号,特别是非质量分馏信号。